珠江口14种习见水生动物体内滴滴涕含量的测定与评价

2014-01-02安东秦春艳方展强周海云

天津农业科学 2014年1期

安东+秦春艳+方展强+周海云

摘要：对珠江口伶仃洋海域14种习见鱼类、甲壳类、双壳类和头足类动物体内的有机氯农药滴滴涕（DDTs）的含量进行测定。结果显示，在各种生物体内共检测出DDTs的6种同分异构体p，p-DDT、p，p-DDD、p，p-DDE、o，p-DDT、o，p-DDD和o，p-DDE，其浓度范围分别是0.11～147.29，ND～165.37，0.22 45.85，ND～16.21，ND～12.71，ND～30.68 ng·g-1干质量，DDTs浓度范围是0.33～394.38 ng·g-1干质量。DDTs在10种鱼类体内的平均含量为133.27 ng·g-1干质量，其含量高低顺序为：斑鰶≥梭鱼≥蓝圆鲹≥七丝鲚≥长蛇鲻≥棘头梅童鱼≥鯻鱼≥斑鲆≥孔鰕虎鱼≥黄斑蓝子鱼。甲壳类体内仅检测到p，p-DDT、p，p-DDD、p，p-DDE和o，p-DDT，其浓度分别为0.81，1.08，2.17，1.45 ng·g-1干质量，DDTs的含量为5.51 ng·g-1干质量。两种双壳类体内p，p-DDT含量最高，分别为52.17，75.61 ng·g-1干质量，DDTs在双壳类体内的平均含量为175.77 ng·g-1干质量。头足类体内只检测到p，p-DDT和p，p-DDE，含量分别为0.11，0.22 ng·g-1干质量， DDTs含量最低，仅为0.33 ng·g-1干质量。研究结果还表明，斑鰶、梭鱼和翡翠贻贝体内DDTs含量超过了国家规定的安全食用标准（DDTs ≤ 1 mg·kg-1），应引起相关部门的关注。

关键词：水生动物；DDTs；含量和评价；珠江口

中图分类号：S482.3+2 文献标识码：A DOI编码：10.3969/j.issn.1006-6500.2014.01.008

Contents and Evaluation of DDTs in 14 Species of Common Aaquatic in Pearl River Eestuary， South China Sea

AN Dong1， QIN Chun-yan2， FANG Zhan-qiang2， ZHOU Hai-yun3

（1.Zhuhai Qiao-Dangan Island Nature Reserve， Zhuhai， Guangdong 519000，China；2. College of Life Science， South China Normal University， Guangzhou， Guangdong 510631，China； 3.Instrumental Analysis and Research Center， Sun Yat-sen University， Guangzhou， Guangdong 510275，China）

Abstract： Contents of dichlorodipgenyltrichloroethanes （DDTs） in 14 species of common aquatic，including fishes，shrimps，bivalves and cephalopods collected from Lingding Yang in the Pearl River estuary of South Chian Sea were determined. The results showed that six isomeric compounds of DDT were detected in all samples. Concentrations of p，p-DDT， p，p-DDD， p，p-DDE， o，p-DDT， o，p-DDD and o，p-DDE in common aquatic were 0.11～147.29， ND～165.3， 0.22～45.85， ND 16.2， ND 12.71， ND～30.68 ng·g-1， dry weight， respectively. Total DDT concentrations in common aquatic was 0.33～394.38 ng·g-1， dry weight. Average content of DDTs in ten species of fishes was 133.27 ng·g-1，dry weight， and the trand of DDTs in different fishes was Clupanodon punctatus≥Mugi soiuy≥Decapterus maruadsi≥Coilia grayii≥Saurida elongata≥Collichthys lucidus≥Therapon theraps≥Pseudorhombus arsius≥Trypauchen vagina≥Siganus oramin. Concentrations of four isomeric compounds， including p，p-DDT， p，p-DDD， p，p-DDE and o，p-DDT was only detected in shrimps， which were 0.81， 1.08， 2.17，1.45 ng·g-1，dry weight， respectively. Total DDT concnetrations in shrimps was 5.51 ng·g-1，dry weight. Concentrations of p，p-DDT was relatively high in two bivalve molluscs， which were 52.17， 75.61 ng·g-1，dry weight， respectively. The average content of DDTs in bivalves was 175.77 ng·g-1，dry weight. In cephalopods， only p，p-DDT and p，p-DDE was detected， and the concentrations were 0.11， 0.22 ng·g-1， dry weight， respectively. Total DDT contents was relatively low， which was only 0.33 ng·g-1，dry weight. The results also indicated that the contents of DDTs in Clupanodon punctatus， Mugi soiuy and Perna viridis had exceed the food safety standard （DDTs ≤ 1 mg·kg-1） by State Regulations， which should be arouse the concern of relevant departments.

Key words： common aquatic； DDTs； contents and evaluation；Pearl River estuary

收稿日期：2013-10-24；修订日期：2013-11-18

基金项目：珠海市科技计划项目（PC20081050）；广东省科技计划项目（2009B030600006）

作者简介：安东（1962—），男，河北保定人，硕士，主要从事海洋生物学、海岸湿地红树林保护、海水养殖研究。

滴滴涕（DDT）于1874年由德国化学家宰特勒首次合成，1939年瑞士人米勒发现其具有惊人的杀虫效果。自那时起，以滴滴涕为代表的有机氯杀虫剂就开始被大量生产并使用了约半个世纪。在我国的使用始于20世纪 50年代，到70年代已占农药使用量的80%以上。从1983年起我国政府禁止生产和使用有机氯农药，但是，这些污染物质在环境中可以存留几十年甚至几百年，并能通过土壤、水体、空气进入一些生物有机体中。在中国，大多数农田土壤、江河湖泊水体、底泥和近海海域水体中都能检出DDT，但未达到污染的程度。在农作物、水果、茶叶、肉类、动物体和人体组织中均曾检出过DDT和六六六。DDTs属于持久性有机污染物（POPs），对生态系统和人类健康的危害极大，已经成为各国环境研究的重中之重。

目前国内外对POPs的研究主要集中在沉积物[1-5]、水 [6，3]和大气 [7-8]中POPs的分布，对海洋生物中POPs的污染状况、含量及分布的研究还很少。海洋生物可以通过海水、悬浮颗粒物、沉积物和食物等途径从它们的生存环境中富集一些污染物，因此，生物体内污染物含量的高低往往反映了其所处环境相应污染物的背景水平。本研究以一些习见水产品为材料，对珠江口的海洋环境中DDTs的污染状况进行评价。研究海洋生物对有害物质的积累不仅具有科学价值，而且对保护生活在该海域的国家一级保护动物中华白海豚和保护沿海居民的身体健康也具有重要意义。

1 材料和方法

1.1 样品采集

于2007年2月期间在珠海唐家湾沿岸向当地渔民收集到十几种习见水生动物，包括鱼类、贝类和虾类动物样品，每一种类所获样品质量约为0.5～1.5 kg，采集的种类见表1所示。样品放入聚乙烯塑料袋中，密封并做好标记，置于随身携带的冰盒运回实验室，鉴定种类，在冰柜中-20 ℃冷冻保存至处理。

1.2 样品处理

1.2.1 鱼类先用去离子水洗涤鱼样品，然后将其置于工作台上，用不锈钢解剖刀及剪刀剪除胸鳍，除去骨头，取其皮肤、肌肉和内脏，再用去离子水冲洗干净，吸水纸吸干水分。

1.2.2 甲壳类虾样品解冻后，小心将其肠管道从背部取出，将附肢完全切除。用不锈钢解剖刀将腹部与头胸部及尾部分开，腹部翻下，用剪刀沿腹部外甲边缘切开后，用镊子将内侧外甲除去。用另一把不锈钢解剖刀松动腹部肌肉，并用镊子取出肌肉。用去离子水冲洗肌肉表面，并用吸水纸吸干水分，绞碎后进行匀浆。

1.2.3 双壳类解冻后，用不锈钢解剖刀刮去所有表面附着物后，再用去离子水冲洗每一个个体，置于磁盘上，室温下吸干样品体表水分。去掉外壳，用去离子水反复冲洗壳内软组织，并用吸水纸吸干多余水分，最后用不锈钢解剖刀取出软组织，绞碎后进行匀浆。

1.2.4 头足类将采集到的枪乌贼解冻，并用去离子水反复冲洗，吸干水分后用不锈钢刀具将头部和腕部分离、绞碎后进行匀浆。

将以上各种样品的匀浆组织部分置于称量瓶中称其湿质量，然后将样品放于有盖培养皿中，再放入低温冰箱速冻，最后转入冷冻干燥仪干燥不少于72 h至其恒质量。称量样品干质量后，计算各样品的干湿比率（表2），将样品研磨成粉末状，装入5%硝酸泡过的聚乙烯封口样品袋中，密封，于干燥器中保存直至消化[9]。

1.3 样品萃取

样品的萃取参照AOAC[10]描述的方法进行。称取约5 g干燥待测样品，用滤纸包好，置入索氏萃取器中，加入80 mL n-hexane，在80 ℃萃取8 h。萃取液经旋转蒸发，自然风干至其重量保持恒定不变，测定其脂含量，然后加入20 mL n-hexane重新溶解，等待下一步样品净化。

1.4 样品净化

样品的净化过程包括两个步骤：浓硫酸净化[11]和随后的弗罗里（Florisil）柱净化[10]。首先将20 mL萃取液移入分液漏斗，加入八氯萘（Octachloronaphthalene，OCN）作为内标。然后缓慢地加入10 mL H2SO4并猛烈摇晃2 min，静候无机层出现并小心移去，使用H2SO4反复数次直到无机层呈无色为止。通过H2SO4清洗将碳氢化合物和其它来源于生物的有色化合物除。移出有机层并加入2%NaHSO4直到有机层的pH≥7，再将样品液浓缩至约1 mL，随后进行弗罗里柱净化。先制备弗罗里微柱：固定玻璃微管（长250 mm），用玻璃棉填塞底部，再分别相间填装双层弗罗里粉和无水硫酸钠，中间加入活性铜粉粒，先用n-hexane淋洗，然后将样品液转移通过弗罗里微柱，再加入n-hexane冲洗，使收集的样品液保持至10 mL，待测定。萃取伴生的极性化合物将通过弗罗里层析法被排除。样品在分析测定前再进一步浓缩至1 mL。

1.5 样品分析

采用HP 6890气相色谱（GC）仪，配以63Ni电子捕获检测器（ECD）。色谱柱为DB-5毛细管柱（柱长30 m，内径0.25 mm，液膜厚度0.25 μm；美国 J & W Scientific Co Ltd产品）。载气为高纯N2，柱流量40 mL·min-1；HP气相色谱自动进样系统，进样量为1 μL。进样口温度270 ℃，检测器温度300 ℃；初始温度80 ℃，保持0.5 min，然后升至240 ℃，升温速率为4 ℃·min-1，最后在240 ℃保持30 min。利用有机氯农药标准物质的GC保留时间定性，内标法定量，其分析由计算机自动完成。标准物质（Pesticides Mix）为美国SUPELCO公司的产品，包括农药滴滴涕及其异构体等物质。

1.6 质量控制

使用内标物，对标准物和样品的多次重复分析，严格使用未受有机污染的试剂和仪器。在与样品分析流程相同的条件下，做空白分析，结果并没出现任何其它被鉴定的化学物质的峰值，表明实验分析过程中没有受到人为有机污染。此外，有机氯农药标样在样品中的回收率为85%以上，其平均变异系数低于10%，表明本实验中对样品的分析方法是可靠的。

2 结果与分析

2.1 习见生物样品体内的DDTs含量与分布特征

对珠江口海域14种习见生物样品体内DDTs的含量进行检测，结果见表3。

从表3可以看出，各种生物体内均检测出了DDTs，其6种同分异构体为p，p-DDT、p，p-DDD、p，p-DDE、o，p-DDT、o，p-DDD和o，p-DDE，在所测生物体内的浓度范围分别是0.11～147.29，ND～165.37，0.22～45.85，ND～16.21，ND～12.71，ND～30.68 ng·g-1干质量。总DDT的浓度范围是21.75～394.38 ng·g-1干质量，DDTs在各生物体内的含量和分布特点如下。

鱼类：10种鱼类体内都检测到DDTs的6种同分异构体，其中，斑鰶体内DDTs含量最高，梭鱼次之，黄斑蓝子鱼体内含量最低，三者体内DDTs的浓度分别为394.38，316.37，21.75 ng·g-1干质量。DDTs在各种鱼类体内的平均含量为133.27 ng·g-1干质量。各种生物体内含量高低顺序为：斑鰶≥梭鱼≥蓝圆鲹≥七丝鲚≥长蛇鲻≥棘头梅童鱼≥鯻鱼≥斑鲆≥孔鰕虎鱼≥黄斑蓝子鱼。

甲壳类：在刀额新对虾体内检测到的4种DDT同分异构体中，o，p-DDE和o，p-DDD未检出，p，p-DDT、p，p-DDD、p，p-DDE和o，p-DDT的浓度分别为0.81，1.08，2.17，1.45 ng·g-1干质量，总DDT的含量为5.51 ng·g-1干质量。

双壳类：在近江牡蛎和翡翠贻贝体内也都检测到6种同分异构体，两者体内的p，p-DDT含量最高，分别为52.17，75.61 ng·g-1干质量。近江牡蛎体内o，p-DDT的含量最低，翡翠贻贝体内o，p-DDD含量最低，分别为9.90，10.09 ng·g-1干质量。两者体内DDTs的总含量分别为148.51，203.04 ng·g-1干质量。DDTs在两者体内的平均含量为175.77 ng·g-1干质量。

头足类：在火枪乌贼体内只检测到2种同分异构体p，p-DDT和p，p-DDE，含量分别为0.11和，0.22 ng·g-1干质量。火枪乌贼是所测生物体内DDTs含量最低的一种生物，总DDT含量为0.33 ng·g-1干质量。

2.2 食用风险评价

将各种生物体内DDTs干质量含量换算成湿质量（表4）并与中华人民共和国国家标准（GB 18406.4—2001农产品安全质量无公害水产品安全要求） [12]中规定的有害、有毒物质最高限量（DDTs ≤ 1 mg·kg-1）相比，结果显示，斑鰶、梭鱼和翡翠贻贝体内DDTs含量超标，但超标倍数不高，分别为0.4，0.22，0.14倍。其余生物体DDTs含量均在可食用范围内。

表4数据显示，所检生物中，斑鰶的富集能力最强，DDTs含量到394.38 ng·g-1干质量，梭鱼次之（316.37 ng·g-1），刀额新对虾的富集能力最低（5.51 ng·g-1）。各种生物富集能力的顺序为：斑鰶>梭鱼>翡翠贻贝>近江牡蛎>蓝圆鲹>七丝鲚>棘头梅童鱼>长蛇鲻>鯻鱼>斑鲆>孔鰕虎鱼>篮子鱼>火枪乌贼>刀额新对虾。由于有机氯农药（OCPs）为脂溶性污染物，DDTs在以上各种生物体内的分布可能与这些生物体内脂肪的含量有关。

3 讨论

水环境的有机污染物除了通过呼吸、皮肤渗透进入海洋生物体之外，还可通过摄食间接地富集。前者代表了生物积累，后者导致了生物放大[13]。本文对14种水生生物体内的有机氯农药的研究旨在证实POPs在生物体内的积累和沿食物链富集的特性。丘耀文等[14]对大亚湾有机氯农药生物积累特征的研究表明，OCPs在生物累积中表现出脂溶性的特征，生物体内脂含量越高其OCPs含量也越高。

3.1 各种习见生物对POPs的积累

海洋生物对POPs有较明显的富集作用，虽然所能检测到的污染物含量因为不用生物种类而有差异，但是一般都高于附近海域沉积物中的相应污染物含量，参照罗孝俊等[15]对珠江三角洲河流及南海近海区域表层沉积物的研究，本研究中海洋生物体内DDTs富集量为沉积物的0.14～159.02倍不等，因此，海洋生物对其临近海域的有机物污染具有一定的监测指示作用。

DDTs的残留对环境的污染，长期以来被认为是全球性的问题。早在20世纪60年代，国外就开始研究DDTs在环境中的分布动态和降解过程。大量研究发现，在限制或禁止使用有机氯农药的最初几年里，环境样品中有机氯农药残留量下降明显，之后残留量趋于稳定甚至明显增加[16]。近年来全球有机氯农药残留量下降不明显，据分析是由于赤道地带的污染源经大气扩散沉降而造成的。本研究所检生物体内均有DDTs的存在，表明DDTs的污染较为普遍且形势严峻。

本研究所检的14种习见海产品包括鱼类、甲壳类、贝类和头足类，其体内均可以检测到DDTs，从检测结果来看，双壳类的DDTs均值高于鱼类和甲壳类，头足类体内DDTs含量最低，这与王益鸣等[17]对浙江沿岸海产品中有机氯农药的残留水平的研究结果相一致。

根据食用风险评价的结果可见，珠江口DDTs的污染已达到一定的水平，部分海产品体内已出现超标现象。鱼类中已有20%出现超标；双壳类中翡翠贻贝也超出可食用标准，近江牡蛎的DDTs含量也接近最高限量标准，总体形势不容乐观；甲壳类和头足类体内DDTs含量较低，可能是由于其体内脂肪含量低的原因。

在各种海产品中p，p，-DDT和其降解产物p，p，-DDE在所检各种生物体中均100%检出，p，p，-DDD也普遍检出；而o，p，-DDT在所检生物体内含量却低于其另外两种降解产物。p，p，-DDD是6种同分异构体中含量最高的一种，其含量超过总DDTs的1/3。这可能是因为DDTs首先进入水体被生物利用，且逐渐转移并富集到沉积环境继而发生降解。鱼体内DDTs主要以代谢物p，p-DDE的形式存在，而少量的不稳定化合物p，p-DDD等的检出，则表明珠江口水域生态系统新近受到DDTs的污染[18-20]。

沉积物作为POPs等污染物的最终归宿，也是双壳类、甲壳类、腹足类等游泳和底栖生物的重要的生长环境，沉积物中的POPs将会对水生生物产生持续的危害[21-22]。DDTs在沉积物中的含量范围为ng·g-1～mg·g-1，珠江口沉积物中DDTs含量范围0.03～2.48 ng·g-1，高浓度的POPs通常出现在重工业和人口密度较高的地区，可达500 ng·g-1～9.8 mg·g-1 [23]。海洋由于其特殊的地理位置，河流的输入、各种生活和工业废水的排入、空气中POPs的沉降、海水动力学作用引起的颗粒沉降，都已成为POPs的主要汇集地[24]。由于DDTs等有机污染物具有难降解、持久性和生物积累性等特点，所以一旦在生物体内积累就会随着食物链传递给更高级的消费者，进而对其消费人群形成潜在的危害。有关部门应加强对DDTs等有机氯农药的管理力度，以免对消费者的健康和环境构成威胁。

3.2 海洋哺乳类与习见生物体内DDTs含量的比较

对从珠江河口区大襟岛附近海域获得的两头中华白海豚标本的检测发现，海豚体内的DDTs含量明显高于所检的十几种习见生物（表5，尚未发表的资料）。DDTs在所检水生动物体内的浓度范围是5.51～394.38 ng·g-1干质量，而在中华白海豚体内的浓度范围则为24.90～2 728.07 ng·g-1干质量。尽管珠江口伶仃洋海域的污染状况明显较大襟岛海域严峻，但生活在大襟岛海域的中华白海豚体内的DDT含量还是远高于习见水生动物，这就从侧面佐证了DDT含量沿食物链逐级放大的特性。由于鱼、虾及部分软体动物是鲸类的捕食对象，其体内积累的有机污染物DDTs随食物链逐级放大，所以其体内DDTs含量明显较高。

由表5还可看出，DDTs的6种同分异构体在习见水生动物中的平均含量明显低于中华白海豚体内各组织器官的平均含量。在习见水生生物体内，p，p，-DDT的含量低于其降解产物p，p，-DDD，o，p，-DDT 的含量也低于其降解产物o，p，-DDE，这表明珠江口伶仃洋海域有新近的DDTs污染。

中华白海豚是一种海洋哺乳动物，活动范围广、寿命长、脂肪含量高，处在海洋食物链顶端，对POPs的富集能力极强，能较好地反映海洋POPs污染情况，适合作为研究POPs的生物载体。由于鱼、虾及部分软体动物是鲸类的捕食对象，其体内积累的有机污染物DDTs随食物链逐级放大，所以其体内DDTs含量明显较高。

4 结论

（1）本研究对珠江口海域部分生物体内有机氯农药DDTs的含量进行了分析和评价，调查的对象主要包括鱼类、甲壳类、双壳类和头足类动物，并与生活在珠江河口区邻近海域的中华白海豚作了比较。

（2）珠江口伶仃洋海域已受到DDTs不同程度的污染。受检测的 14种习见生物DDTs的含量介于0.33～394.38 ng·g-1（干质量）之间，平均值也达到了120.72 ng·g-1（干质量）。

（3）所检生物体内DDTs的6种同分异构体中p，p，-DDE 和p，p，-DDD的浓度较高，这表明珠江口海域有新近DDTs污染现象。中华白海豚体内的DDTs浓度远高于习见海产品，说明DDTs是通过生物放大作用通过食物链传递给海豚的。

（4）所检珠江口海域的生物中超过安全限量标准有20%以上，尽管大部分生物体内检测到的DDTs浓度在安全阈值内，但考虑到与其它持久污染物的综合效应，珠江口海域中DDTs的变化趋势应引起关注，特别是海产品中的这类污染物的残留最终将对人体造成潜在的威胁。

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