电场调谐InAs量子点荷电激子光学跃迁*

李文生 孙宝权

1)(通辽职业学院化工学院,通辽 028000)

2)(中国科学院半导体研究所,半导体超晶格国家重点实验室,北京 100083)

(2012年7月21日收到;2012年9月18日收到修改稿)

1 引言

单量子点的许多光谱结构特性与单原子、单分子十分相似,是在固态量子体系中实现单量子态研究的理想体系.如单量子点的发光光谱是非经典的,在单光子发射和量子信息研究领域具有重要的潜在应用前景[1,2].同时,由外延制备的半导体量子点与现代半导体工艺相兼用,易于集成制备量子点p-i-n二极管结构,实现电驱动单光子发光器件.量子点可以嵌入Schottky二极管结构中,通过外加电场向量子点注入电子或空穴,研究不同量子点电荷组态下的光谱结构、激子的精细结构劈裂,电子或空穴的自旋弛豫动力学和电子/空穴系统的多体效应等[3−6].这些与单量子点光谱相关的深入研究有助于提高单光子发射效率,弄清其发光的偏振特性,实现基于双激子辐射复合的纠缠光子态.有关单量子点的荷电组态结构及电场调谐荷电激子的发光特性在国外报道的比较多[3−6],而国内还没有这方面的研究报道.本文采用光致发光光谱(PL)研究InAs单量子点中单、双激子及激子的精细结构和对应发光光谱的偏振性,外加电场调谐荷电激子的发光光谱,讨论了荷电激子圆偏振度受偏压的影响,以及带正或负荷电激子偏振度不同的物理机制.在弱光光谱测量中,PL光谱测量技术得到广泛的应用,特别是在单个原子、单量子点等光谱研究中具有极高的检查灵敏度.结合高分辨光谱测量系统,如Fabry-Perot干涉仪,可以测量精细结构光谱[7].对于量子点中荷电激子圆偏振度的测量,PL偏振光谱直接给出电子、空穴的自旋极化度[8].

2 实验

研究的量子点样品由分子束外延方法制备,所用的化学元素有镓源(Ga)、砷源(As)、铝源(Al)和铟(In),生长样品的衬底为半绝缘GaAs,生长样品时衬底和(GaAs/Al0.9Ga0.1As)的温度为580°C,生长InAs量子点的温度为450°C.在生长样品时,相应的化学源打开,入射到GaAs衬底上进行化学反应而形成.样品结构的生长次序为:n+掺杂GaAs缓冲层上面生长20对n+掺杂的GaAs/Al0.9Ga0.1As组成的底层分布布拉格反射镜(DBR),InAs量子点嵌在2λ腔长的GaAs微腔中,上面是厚为344.4 nm GaAs层和30 nm Al0.3Ga0.7As层,最后盖上一层厚为15 nm的GaAs层.量子点为沉积2.35单层的InAs层,其生长数率为0.001单层/每秒.按照这种方法制备的量子点样品,其量子点的密度非常低,每平方微米小于一个量子点[9].因此,不需要在样品上制备小的台面或在金属镀层上开透光小孔来分离单个量子点.利用半导体工艺将InAs量子点样品加工成肖特基二极管,制备的肖特基二级管参数:台面直径120µm,透明电极直径60µm,肖特基电极内直径为60µm,外直径为110µm,N电极大小为300×360µm.在实验中N型欧姆接触端接电源的负极,肖特基金属端接电源的正极.当加上正向电压后,n+型GaAs电极的电子向量子点内注入.当加上反向偏压后,量子点中的电子隧穿到n+GaAs,见图1肖特基二极管能带示意图.实验中,样品放在氦循环制冷的低温测量系统中,实验温度为5 K.实验所采用的激光器有:氦氖激光器(波长632.8 nm),掺钛兰宝石脉冲激光器,脉冲重复频率为82 MHz,脉冲宽度为200 fs.扫描共聚焦显微镜(数值孔径0.5)用来分辨单个量子点,量子点的发光光谱由共聚焦显微镜收集,所用的单色仪焦距为0.5 m,探测器为Si-CCD.对于偏振光谱的测量,激发光设定为右圆偏振光(σ+,通过λ/4来实现),发光光谱的检测是采用组合λ/4和λ/2波片,以及线性偏振片来完成.

图1 外加偏压V b下N型肖特基二极管能带结构,点线是N极n+GaAs的费米面,虚线是肖特基极金属的费米面

3 结果和讨论

为了研究InAs量子点对激发光生载流子的俘获概率、不同荷电激子发光光谱及对发光光谱的指认,在低温5 K和零偏压下,采用氦氖激光器(波长632.8 nm)激发量子点的GaAs势垒层,图2给出测量的单InAs量子点光致发光光谱随激发功率的变化.在激发功率很低的情况下(图2(a)0.1µW,×10为谱线放大10倍),只有波长在920.71 nm和波长在922.21 nm的发光峰存在,而且发光强度很弱,这两个发光峰标记为X+和X.随着激发功率的增加(图2(a)15µW,×5为谱线放大5倍),在波长为926.41 nm处出现新的发光峰,标记为X−.随着激发功率的进一步增加(图2(a)50µW),在波长为923.67 nm处出现一个发光峰,标记为XX.

图2 (a)在温度5 K,激发波长632.8 nm和激发功率0.1,15,50µW下测得的荧光光谱,其中X+是单激子带一个多余空穴,X为中性激子,XX为双激子,X−为带一个多余电子的单激子;(b)在对数-对数坐标下画出单量子点光致发光强度随激发功率的依赖关系

为了确认荷电激子X−,X+,X和XX发光机制,测量了荧光积分强度随激发功率的变化关系,谱线发光强度随激发功率的变化关系画在图2(b)的对数-对数坐标中,实验数据显示对应的实验值与激发功率显示较好的线性关系.因为激子的发光强度(I(PL))与激发功率的关系可以写为:I(PL)～Pn,这里P为激发功率,n值对应参加发光过程的激子特性,理论上n=1,2分别对应单/双激子的发光过程.因此,在图2(b)中,用线性拟合得到谱线X+,X,X−,XX的系数n分别为1.15,0.66,1.01,1.80,说明X+,X,X−随功率增加接近线性增加,应为单激子跃迁过程,而XX随功率增加接近二次方关系,应为双激子相关的发光过程.此外,通过单、双激子的偏振特性及对应的精细结构劈裂,我们可以进一步确认X和XX的发光为单、双激子跃迁过程.在632.8 nm激发下,测量了它们的线偏振光谱如图3(a)所示,发光峰X和XX具有明显的线偏振特性,且是配对出现,具有相同的精细结构劈裂(劈裂值约13µeV),从而进一步确认发光峰X为中性单激子峰,发光峰XX为中性的双激子峰.

图3 (a)在激发波长632.8 nm下,线偏振检测的单InAs量子点光致发光谱,实线为水平方向(H)线偏振发光,虚线为垂直方向(V)线偏振发光,这里X为单激子,XX为双激子;(b)在激发波长863 nm下,激子谱线(X+,X−)的圆偏振度随偏压的变化规律,实圆心为带正电荷激子X+圆偏振度,空心圆为带负电荷激子X−圆偏振度

为了确认激子X−和X+的带电荷情况,采用Tai:sapphire激光器将激发波长调为863 nm,即接近InAs量子点的浸润层,激发光经过起偏器和四分之一波片后变成圆偏振光用来激发量子点样品.图3(b)显示带电荷激子X−和X+的圆偏振度随偏压的变化规律,实验结果显示,带电荷激子X+具有明显的正圆偏振度,偏振度20%—30%,且发光峰在中性单激子的高能端(见图2(a)),即增加一个空穴使正电荷激子发光能增加,其光谱及偏振特征与文献报道相同[10,11].因此,电荷激子X+被指认为带一个正电荷的单激子,且随着负电压的增加,其圆偏振度在逐渐地增加.对于X−发光的圆偏振测量结果显示,在−0.1—1.0 V之间,电荷激子X−具有很小的负偏振度,且发光峰在中性单激子发光峰的低能端(见图2(a)),可被指认为带一个负电荷的单激子[3,12].带负电荷的激子具有负的偏振度,且其偏振度非常小(小于10%)的物理机制是[12]:对于X−激子,其电荷组态是两个电子,一个空穴,测量的偏振度与空穴的自旋弛豫机制相关.伴随着空穴的能量弛豫(电子/空穴在量子点的浸润层产生),空穴的自旋弛豫非常快,导致测量的稳态圆偏振度很小.此外,由于空穴在弛豫过程中,空穴自旋更易于翻转,从而导致测量的偏振度是负的.但对于正电荷激子X+,其电荷组态是一个电子和两个空穴,测量的偏振度与电子的自旋弛豫机制相关,在电子能量弛豫过程中,电子自旋的弛豫率较小,因此得到较高的圆偏振度.在InAs量子点中,电子自旋弛豫机制主要源自于构成量子点晶格的核自旋的无序取向分布[7].

图4 在激发波长863 nm下,激子发光强度随偏压的变化关系 空心圆为带负电荷激子X−发光强度,实心圆为带正电荷激子X+的发光强度,实心方块为激子X的发光强度,空心方块为双激子XX发光强度

为了研究外加偏压对InAs量子点各种电荷组态发光的调谐过程,在零偏压下,选择激发光波长863 nm,激发功率约50µW.在这种实验条件下,零偏压下发光光谱主要来自于X−,X和XX发光,见图4.随着正偏压的增加,单双激子的发光强度略有减小,而负电荷激子的发光强度增加.这是由于在正偏压下,电子从n+GaAs电极注入到量子点的概率增加,从而导致产生X−激子概率增加,即其发光强度也增加.而随着负向偏压的增加,X−,X和XX发光强度逐渐减小,这是由于来自于量子点俘获的电子更易于隧穿到n+GaAs电极.另一方面,随着负向偏压的增加,与X−,X和XX发光强度逐渐减小相反,带正电荷激子X+发光强度随着电压从−0.3到−1.0 V而逐渐增加.由于在大的负偏压下,量子点内电子的逃逸概率增加,使量子点内有多余的空穴.所以随负向偏压的增加,带正电荷的激子X+的形成概率增加,其发光强度也增加.而在正向偏压下,随着电子的注入,带正电荷的激子X+的形成概率减小,而带负电荷的激子X−的形成概率增加,X−的发光强度逐渐增加.

4 结论

本文研究了电场调谐不同荷电激子的发光光谱,激子的精细结构和偏振发光光谱,得出如下主要结论:1)指认InAs单量子点中不同荷电激子的发光光谱和对应的激子本征态的偏振特性;2)外加偏压可以调谐量子点的荷电激子的发光光谱;3)伴随着电子/空穴的能量弛豫,电子的自旋弛豫时间远大于空穴的自旋弛豫时间.

[1]Awschalom D D,Loss D,Samarth N 2002 Semiconductor Spintronics and Quantum Computing(Berlin:Springer)p277

[2]Yuan Z,Kardynal B E,Stevenson R M,Shields A J,Lobo C J,Cooper K,Beattie N S,Ritchie D A,Pepper M 2002 Science 295 102

[3]Urbaszek B,Warburton R J,Karrai K,Gerardot,Petroff P M,Garcia J M 2003 Phys.Rev.Lett.90 247403

[4]Ediger M,Bester G,Gerardot B D,Badolato A,Petroff P M,Karrai K,Zunger A,Warburton R J 2007 Phys.Rev.Lett.98 036808

[5]Smith JM,Dalgaruo P A,Warburton R J,Govorov,Karrai K,Gerardot B D,Petroff P M 2005 Phys.Rev.Lett.94 197402

[6]Ware M E,Stinaff E A,Gammon D,Doty M F,Bracker A S,Gershoni D,Korenev V L,Badescu S C,Lyanda-Geller Y,Reinecke T L 2005 Phys.Rev.Lett.95 177403

[7]Dou X M,Sun B Q,Jiang D S,Ni H Q,Niu Z C 2011 Phys.Rev.B 84 033302

[8]Dou X M,Sun B Q,Jiang D S,Ni H Q,Niu Z C 2012 Europhys.Lett.98 17007

[9]Huang S S,Niu Z C,Ni H Q,Xiong Y H,Zhan F,Fang Z D,Xia J B 2007 J.Crystal Growth 301 751

[10]Feucker M,Seguin R,Rodt S,Hoffmann A,Bimberg D 2008 Appl.Phys.Lett.92 063116

[11]Chang X Y,Dou X M,Sun B Q,Xiong Y H,Niu Z C,Ni H Q,Jiang D S 2009 J.Appl.Phys.106 103716

[12]Cortez S,Krebs O,Laurent S,Senes M,Marie X,Voisin P,Ferreira R,Bastard G,Gerard JM,Amand T 2002 Phys.Rev.Lett.89 207401