黑龙江省松江Cu－W－Zn多金属矿床地球化学特征及矿质来源

叶松青，唐 忠，2，杨言辰，包从法，李明飞，侯晓光

1.吉林大学地球科学学院，长春 130061

2.云南省地质调查院，昆明 650051

3.云南省国土资源规划设计研究院，昆明 650051

0 引言

“矽卡岩型矿床（skarn ore deposit）”按成因一般划分为三大类型，分别是接触交代作用形成的矽卡岩型矿床、火山热液作用形成的矽卡岩型矿床和混合岩化作用形成的矽卡岩型矿床［1］。国内外许多知名的地质学家均对矽卡岩型矿床进行过专题研究，其中，M T Einaudi等［2］按矽卡岩型矿床产出环境对其进行分类，常印佛［3］和翟裕生［4］在传统基础上提出层控矽卡岩型矿床、斑岩－矽卡岩型矿床等概念。事实上，关于矽卡岩型矿床的诸多特征的总结及规律已经有比较普遍的认识了，包括其可能的产出背景、典型的成矿期次及相应构造条件等。但是，随着分析手段及发展的需要，对矽卡岩型矿床的研究已经深入更细致的领域，包括矿质来源的追踪、形成温压条件的反演及成矿过程的模拟等一系列更具体的问题。

松江Cu－W－Zn多金属矽卡岩型矿床的概要性研究和总结被许多学者在文献［1，5－9］中提及，但是研究资料较老，难以深刻认识矿床特征，且地球化学资料不够丰富，缺乏微量元素方面的讨论。此外，由于该矿床发现较早，开采时间较长，已进入危机矿山阶段，需要开拓思路，以解决矿山资源危机。笔者从成矿地质背景分析入手，深入研究矿床地质特征及地球化学特征，主要通过主量元素及稀土元素特征的分析，探讨矿质来源，以便为解决矿山危机，在矿床深部和外围以及具有相似地质背景周边地区的找矿工作提供相关依据。

1 地质概况

研究区位于黑龙江省宾县南部，距哈尔滨约90 km。大地构造位置上处于松嫩-佳木斯地块区的小兴安岭-松嫩地块滨东隆起带玉泉断陷内（图1）。区内构造演化复杂（图1，2），持续时间长，但与成矿关系密切的主要是海西期和印支期的构造演化。

图1 黑龙江省大地构造背景图Fig.1 Tectonic background map of Heilongjiang Province

早海西期在尚志黑龙宫裂陷海盆形成有利于矽卡岩型矿床产出的浅海相陆源细碎屑岩－碳酸盐岩沉积建造（黑龙宫组），稍晚挤压收缩为陆，伴随陆相中性－酸性火山喷发活动，晚古生代多岛洋构造演化结束，进入上叠断拗陷盆地发展期。继早海西运动陆陆碰撞之后，区内处于后造山挤压隆升环境，岩浆火山喷发活动强烈，在铁力陆缘海盆形成具有强烈构造变形的陆相中酸性－酸性火山岩夹少量碎屑岩建造（唐家屯组）及陆相细碎屑岩夹少量中性火山岩（杨木岗组）；稍后转为挤压海域收缩环境，在铁力陆缘海盆形成有利于矽卡岩型矿床产出的浅海相碳酸盐岩－陆源细碎屑岩建造（交界屯组和土门岭组）。晚二叠世-早三叠世，西伯利亚板块向南强烈挤压，导致蒙古-鄂霍茨克洋闭合碰撞，随后黑龙江地块与华北板块碰撞对接，区内处于强烈挤压构造环境，在铁力陆缘海盆形成陆相中性、酸性火山岩建造（五道岭组）。

早印支期以来古亚洲构造域开始向环太平洋构造域转换，区内处于较稳定的隆起状态，至今尚未发现该时期原地沉积建造和火山活动的记录，只局部有微弱的花岗质岩浆侵入活动。晚印支期是古亚洲构造域向环太平洋构造域转换的主期，构造环境由伸展向挤压转换。北部蒙古-鄂霍茨克洋强烈挤压碰撞，东部古太平洋板块向佳木斯-兴凯地块俯冲碰撞，伴随强烈岩浆活动及显著成矿作用。

图2 黑龙江省区域地质及主要矿产分布图Fig.2 Geology and minerals distribution in Heilongjiang Province

随后燕山期黑龙江前陆盆地额木尔河群在蒙古-鄂霍茨克陆陆碰撞造山作用下在区内形成陆相酸性火山－沉积岩建造（太安屯组），稍晚中国东部中、新生代地幔柱作用导致软流圈上涌、岩石圈减薄及壳幔相互作用，发育结雅火山活动区、佳木斯-兴凯地块火山活动区盆岭构造。这一时期形成的一系列Au－Cu－Pb－Zn－W－Mo多金属矿床，可能是中国东部地幔柱活动和古太平洋板块向欧亚大陆边缘斜向俯冲共同作用的产物［7］。随后的中晚燕山运动及新生代构造体系演化则与本文研究内容关联甚少，在此不作赘述。

总体上，研究区早华力西运动在上古生界中形成的一系列复杂控矿构造，其组成是一组NENNE向大致平行的挤压带和一组NW-NNW向张扭性断裂，以及与它们相伴生的近SN向和EW向扭断层所组成。华力西期NE向褶皱（受平山-全孝复式背斜）控制着松江Cu－Pb－W－Zn多金属矿床、大砬子多金属矿床、新明Fe矿床及多个Fe、Cu、Zn矿点。

2 矿床地质特征

矿床赋存在弓棚子花岗闪长岩体与交界屯组和土门岭组接触带附近（图3），主要由Cu－Zn矿体、W－Mo矿体和少量Pb－Zn矿体构成。

矿体的剖面形态呈现出与向斜构造特点一致的“U”型，且前人研究发现从岩体到碳酸盐围岩依次呈现出 Mo－W 矿化、Fe－Cu矿化、Cu－Pb－Zn矿化、Pb－Zn矿化的分带规律［1］。Cu－Zn及 Pb－Zn矿体赋存在接触带外侧大理岩与角岩层间、大理岩层间及角岩层间的矽卡岩中，产状与地层产状一致，形态受围岩产状的变化控制；Mo－W矿体主要赋存在内接触带矽卡岩中或花岗闪长岩体内，并从外围及底部包围Cu－Zn、Pb－Zn矿体。总体上，矿体产状及厚度受岩层构造形态影响明显。

Cu－Zn矿体中以 Cu－Zn、Cu－Pb－Zn矿石为主，其次有Cu矿石（图4a）、Cu－Pb矿石及少量Pb－Zn矿石，矿石矿物主要是黄铜矿（图4b）、斑铜矿（图4c）、闪锌矿、方铅矿、磁铁矿、白钨矿、磁黄铁矿和黄铁矿，脉石矿物以石榴子石（图4d）、透辉石为主。W－Mo矿体中以 W矿石为主，次为少量的 W－Mo矿石，矿石矿物主要有白钨矿、磁黄铁矿、辉钼矿和黄铁矿等，脉石矿物主要是石榴子石、钙铁辉石和石英等。

矿石结构以自形－他形粒状为主（图4e），次为固溶体分离（图4c）、碎裂结构及各种交代结构（图4f）；矿石构造以浸染状、条带状构造为主，次为网脉状、团块状、角砾状构造。

图3 黑龙江松江Cu－W－Zn多金属矿床地质图（据文献［10］修改）Fig.3 Geological map of Songjiang Cu－W－Zn polymetallic deposit in Heilongjiang Province（modified from references［10］）

前人［1，4，6］研究表明，典型的矽卡岩型矿床成矿期具有2期4阶段特征：分别是矽卡岩期和石英－硫化物期；矽卡岩期分为早期矽卡岩阶段和晚期矽卡岩阶段，石英－硫化物期分为早期石英－硫化物阶段和晚期石英－硫化物阶段。根据以往研究成果［1，7－8］，结合松江Cu－W－Zn多金属矿床的实际情况，笔者将矿化划分为4期6阶段：分别是矽卡岩期、石英硫化物期、构造叠加期及氧化期；矽卡岩成矿期分为早期矽卡岩阶段和晚期矽卡岩阶段，主要形成透辉石、石榴子石、阳起石等，此期矿化微弱，但为后期成矿作用提供了良好成矿环境；石英－硫化物期分为早期石英－硫化物阶段和晚期石英－硫化物阶段，早期石英－硫化物阶段，形成白钨矿、辉钼矿、毒砂、磁黄铁矿、黄铜矿和石英等（图4c），晚期石英－硫化物阶段，形成闪锌矿、方铅矿、斑铜矿、辉铜矿、黝铜矿、辉铋矿、石英和方解石等（图4d）；构造叠加期主要表现为局部构造应力改变和温压的改变，使得黄铁矿、磁铁矿等被压碎，同时被其他矿物胶结，形成压碎结构（图4e）及先期形成的黄铜矿、磁铁矿发生溶蚀现象，形成溶蚀结构（图4f）；氧化期主要是表生氧化阶段，这个时期相对先前的主成矿期时间较远，是矿床形成之后由于矿床暴于地表富氧环境下，矿石被氧化改造形成蓝铜矿、孔雀石等表生矿物（图4a，4c）。一般认为，构造的叠加和后期的氧化不列入成矿期次的划分，但对松江矿床的野外调研及矿石镜下照片分析表明，在矿床形成稍晚的构造叠加作用对矿床质量有明显影响，其中包括构造导致的产状稳定性的改变、局部温压改变及矿石发生碎裂对品位的影响等。此外，矿床经历构造影响之后的抬升，矿石被氧化也影响了矿床的质量。基于上述，作者认为，虽然构造作用并没有产生新的矿石矿物，但是却使得原有矿物消失或破碎。因此，从广义的成矿作用上把二者也划入成矿期。

围岩蚀变主要为矽卡岩化，其主要矿物组成为石榴子石、透辉石，其次为硅灰石、符山石、透闪石、方柱石、方解石、石英、绿泥石等（图4a、4b）。蚀变具有明显分带性［1］，由岩体向围岩依次为：钙铁榴石矽卡岩带、钙铁榴石透辉石矽卡岩带、透辉石钙铝榴石矽卡岩带、石榴子石硅灰石矽卡岩带、透闪石硅灰石矽卡岩带、矽卡岩化大理岩带。其次为硅化，早期硅化在内接触带形成几米至十几米的硅化带，带内有白钨矿体产出，晚期硅化主要表现为石英细脉，不含矿或矿化微弱。

3 矿床地球化学特征

3.1 分析方法

图4 松江Cu－W－Zn多金属矿床样品镜下照片Fig.4 Micrographs showing the characteristics of ore mineral assemblages and textures of Songjiang Cu－W－Zn polymetallic deposit

本次研究工作对矿区进行了详细的野外观察调研，采集矿区内广泛分布且具有代表性的样品进行了全岩和痕量元素的分析，从岩体到围岩分别采取了花岗闪长岩、矽卡岩和大理岩等各类样品。所采集的样品首先经薄片显微镜下鉴定，然后选择最新鲜的样品用于地球化学分析。样品的粉碎加工均无污，主量元素和痕量元素分析均在中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室完成。主量元素采用玻璃熔片大型X射线荧光光谱法（XRF）分析，痕量元素的分析则采用电感耦合等离子质谱（ICP－MS）分析方法。对国际标样的分析结果表明，主量元素分析精度和准确度优于5%，痕量元素的分析精度和准确度一般优于10%。样品的分析结果见表1、2、3。

3.2 常量元素特征

矿区与成矿有关的岩石主量元素分析结果表明（表1）：花岗闪长岩SiO2质量分数为68.30%，TiO2、TFe2O3（全铁）、MgO和 CaO 的质量分数分别为0.49%、3.77%、1.51% 和 3.27%，低 镁（Mg＃＝27）、富钠（Na2O／K2O＝1.27），Al2O3质量分数较高（14.46%），ACNK值为1.35，显示一种过铝质的特征。花岗闪长岩为灰白色，中－细粒结构，块状构造（前人［1，4］对岩体有分析，故取1样验证，分析结果一致）。矽卡岩的SiO2质量分数为26.71%～35.35%，w（Na2O＋K2O）＝0.22%～0.72%，Na2O／K2O值为3.4～8.2，Al2O3质量分数为0.41%～1.58%，TFe2O3质量分数为24.22%～26.35%，TiO2在样品中质量分数微小且稳定，均为0.02%。矽卡岩主要矿物为石榴子石、透辉石，其次是透闪石、硅灰石、符山石、方柱石、方解石、石英、绿泥石等。大理岩可分为矽卡岩化大理岩和硅化大理岩：前者SiO2质量分数为3.39%，TiO2、TFe2O3（全铁）、MgO和CaO的质量分数分别为0.02%、2.48%、0.62%和51.64%，烧失量达到40.04%，w（Al2O3）为0.23%，w（Na2O＋K2O）＝0.31%，Na2O／K2O＝15；后者SiO2质量分数为39.76%和47.35%，TiO2、TFe2O3、MgO 和 CaO 的质量分数分别为0.70%和0.76%、7.61%和5.08%、2.21%和4.33%、34.36%和23.86%，Al2O3质量分数为13.08%和14.58%，w（Na2O＋K2O）＝0.08%～1.31%，Na2O／K2O＝3.0～4.2。事实上，大理岩是伴随成矿作用发生成分改变的最终围岩，是先前的碳酸盐岩被改造的结果（由于改造范围较大，矿区未见新鲜碳酸盐岩）。无论从蚀变现象还是化学分析数据来看，都以碳酸盐岩转变成大理岩的重结晶作用及含硅酸盐、硫酸盐等流体进入围岩形成粗晶的矽卡岩透镜体为特征，暗示成矿作用过程具有典型的接触交代成因。

表1 主量元素分析结果Table1 Geochemical analysis results of major elements of the samples -wB／%

表2 微量元素和稀土元素分析结果Table2 Geochemical analysis results of trace elements of the samples -wB／10－6

表3 主要金属元素含量分析结果Table3 Geochemical analysis results of main mineral elements of the samples -wB／10－6

3.3 微量元素及稀土元素特征

微量、稀土元素分析结果（表2）表明：花岗闪长岩的稀土总量（ΣREEs）为156.52×10－6，在花岗闪长岩、矽卡岩和大理岩三者中是最高的，其（La／Yb）N值为9.92，相对富集轻稀土元素（LREEs），贫重稀土元素（HREEs），（Ce／Yb）N值为7.66，具弱负Eu异常（δEu＝0.88）和不明显Ce异常（δCe＝1.04），其配分模式与 Andean型弧火山岩相似［11－12］（图5）；在微量元素原始地幔标准化蛛网图中，它以富集大离子亲石元素（LILEs），亏损 Nb、Ta、REE等高场强元素（HFSEs）为特征，具有典型岛弧或活动大陆边缘火山岩相类似的属性（图6）。矽卡岩稀土总量（ΣREEs）为（25.27～107.23）×10－6，（La／Yb）N值为13.43～70.34，强烈富集轻稀土元素（LREEs），贫重稀土元素（HREEs），总体上表现为矽卡岩中稀土含量变化范围较大，与大理岩被流体交代强度有关，被交代程度越大，矽卡岩中稀土含量越高；具不明显的正／负 Eu异常（δEu＝0.87～1.26），这种δEu处于一种不一致范围，实际上反映成岩过程受变质作用不同程度的影响（图5）。微量元素原始地幔标准化蛛网图中，强烈亏损Ba、Sr等大离子亲石元素 （图6）。大理岩稀土总量（ΣREEs）为（12.16～102.60）×10－6，（La／Yb）N值为3.48～14.13，相对富集轻稀土元素 （LREEs），贫重稀土元素（HREEs），具有弱的负Eu异常（δEu＝0.71～0.89）；微量元素原始地幔标准化蛛网图中（图6），Rb、Ba、Sr等大离子元素趋向于富集在大理岩中，但大理岩的分布曲线表现出2种不同的特征，硅化大理岩除了强烈亏损Ba之外几乎显示出和花岗闪长岩一致的分布曲线，而矽卡岩化大理岩则是除了强烈富集的Sr外几乎表现出和矽卡岩一致的分布曲线。

从图5、图6及表2可以看出，总体上花岗闪长岩、矽卡岩矿石和大理岩均显示出较一致的平滑的右倾负斜率轻稀土弱富集型配分曲线，三者在稀土丰度、配分型式、球粒陨石标准化稀土配分型式上均具有较强的可比性。

4 矿质来源讨论

4.1 矽卡岩、大理岩稀土模式

通过研究矿石矿物及不同岩石中的稀土元素组成特征和配分形式，判断成矿环境和物化条件，成为解决矿质来源和成矿条件的有效方法［13］。

图5 稀土元素球粒陨石标准化配分图解Fig.5 Chondrite－normalized REE patterns

图6 微量元素原始地幔标准化蛛网图Fig.6 Trace element spider patterns by normalized against primitive mantle

矽卡岩型矿床的矿质来源是多方面的，但基本上可以归结为两大类：一种是来源于形成热液的源岩；另一种是来源于热液流经的围岩。

在图5中，矽卡岩稀土总量低于花岗闪长岩，且比花岗闪长岩更加富集轻稀土元素（LREEs），贫重稀土元素（HREEs），但整体配分模式趋于一致。基于稀土元素通常作为整体发生变化的化学特征，后期地质作用很难使其配分模式发生改变，但在变质作用强烈、发生淋滤或交代作用的情况下，离子半径相对较大的轻稀土元素相对重稀土容易被流体带出岩石［14］。由此推断，花岗闪长岩作为源岩为矽卡岩的形成带来了稀土配分模式一致的热液，并淋滤交代碳酸盐围岩，使得形成的矽卡岩中表现出相对源岩更加明显的轻稀土元素（LREEs）富集，重稀土元素（HREEs）亏损现象。大理岩的稀土总量分布范围相差甚大，但其配分模式与矽卡岩及花岗闪长岩都具有总体一致性。其中：流体交代作用强度较小、受硅化影响较弱形成的矽卡岩化大理岩稀土含量较少，这可能是碳酸盐原岩被硅质流体改造程度较低、元素随流体移动较弱、未较好继承岩体中元素的结果；相反，流体交代强度较大、受硅化影响较强形成的硅化大理岩的稀土总量及配分模式都更加接近花岗闪长岩的特征。

综上所述，松江Cu－W－Zn多金属矿床的成矿物质来源于花岗闪长岩，同时也来自于碳酸盐岩围岩。结合样品的主要金属元素含量分析结果（表3），与花岗闪长岩关系密切的硅化大理岩中 W、As、Co、Ni、Sb、Mo含量很高，而受花岗岩影响较弱的矽卡岩化大理岩则表现出Pb含量很高，Cu、Zn在二者中均有较高含量，但Cu更趋向于富集在后者，Zn更趋向于富集在前者。这实际上从另一个侧面很好地解释了为什么松江多金属矿床由岩体到碳酸盐围岩依次呈现出的 Mo－W 矿化、Fe－Cu矿化、Cu－Pb－Zn矿化、Pb－Zn矿化的分带规律。值得注意的是，由于松江矿床研究资料较老，研究成果缺乏流体H、O同位素、Rb－Sr和Sm－Nd同位素地球化学特征对矿质来源的讨论。因此，关于稀土分配模式结合矿石金属元素含量分析矿质来源的可靠性还需要相应同位素分析的印证。

4.2 元素的异常特征

一般认为，在Eu3＋→Eu2＋过程中，由于Eu2＋与Ca2＋晶体化学性质相似，往往可以使Eu2＋脱离REE3＋整体而单独活动，这样在岩浆早期富Ca2＋的环境中，斜长石一般含较高的Eu2＋，形成斜长石的“正铕异常”；而Ce3＋→Ce4＋，在强氧化条件下，Ce4＋与REE3＋整体脱离，形成所谓的“负铈异常”。

花岗闪长岩具有轻微的负Eu异常特征，暗示岩浆源区存在斜长石的残留或者岩浆演化过程中有斜长石的分异结晶作用；而其轻微的正Ce异常则可能暗示花岗闪长岩体可能形成于还原环境。此外，前人［1］分析测得矿床中黄铁矿和黄铜矿的硫同位素δ34S为0.7%～3.6%，均值为2.66%。矿石的δ34S值、花岗岩的正Ce异常及表3反映出的花岗岩中存在Co、Ni等元素，说明大部分成矿物质来自岩浆本身，成矿作用与缺氧环境下的深部岩浆过程有关，很可能是造山活动的产物［15］。总体上，上述特征反映出的成矿环境、稀土配分特征反映的大地构造环境与该区大地构造演化特征相吻合。

矽卡岩中具不一致的正／负Eu异常，只有不含石榴子石的样品表现出了Eu的正异常，其余含有石榴子石的样品均表现出Eu的负异常，这或许说明Eu含量与石榴子石具有密切关系，但还需要更多样品分析的支持，且它们之间存在怎样的关系还需要更深入的研究。

大理岩表现出非常一致的负Eu异常则很可能是受硅质流体交代，继承了花岗闪长岩负Eu异常；而与花岗闪长岩完全不同的负Ce异常则暗示碳酸盐岩原岩形成于氧化环境体系下，比如浅海环境。另外，矽卡岩化大理岩中的高Sr含量可能是该区碳酸盐原岩中本身具有的特征之一。

5 结论

1）松江矿床具有典型接触交代成因特征，成矿作用与还原环境下的深部岩浆过程上侵形成的花岗闪长岩有密切关系，花岗闪长岩形成环境具有典型岛弧或活动大陆边缘火山岩相类似的属性，很可能是造山活动的产物。

2）花岗闪长岩、矽卡岩矿石和大理岩三者的稀土丰度、配分型式均具有较强的可比性，这使得分析松江矿床成矿元素的来源具有较大的可靠性。

3）关于矿质来源的分析讨论认为，W、Mo等主要来自花岗闪长岩，Pb主要来自碳酸盐围岩，而Cu、Zn则可能同时来源于二者，但Cu更趋向于来自后者，Zn更趋向于来自前者。但由于松江矿床研究资料较老，研究成果缺乏流体H、O同位素、Rb－Sr和Sm－Nd同位素地球化学特征对矿质来源的讨论，因此，关于稀土配分模式结合矿石金属元素含量分析矿质来源的可靠性还需要相应同位素分析的印证。

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