不同粒径分布条件下桦甸油页岩颗粒特性实验研究

孙保民，王 恭，朱明亮，张立栋，刘朝青，张进玺

(1.华北电力大学 电站设备状态监测与控制教育部重点实验室，北京102206;2.东北电力大学 油页岩综合利用教育部工程研究中心，吉林 吉林132012)

0 引 言

油页岩是一种高灰分 (＞40 %)的固体可燃有机矿产，低温干馏可获得类似天然石油的页岩油［1］。低温干馏中的回转式固体热载体干馏技术因能保证较高的处理速度和出油率，已成为油页岩炼油的主流手段［2］。油页岩干馏是一个复杂过程综合作用的结果，不仅与回转干馏炉的结构特性和操作参数有关，而且与颗粒的物料特性，即滑动角与安息角、堆积密度、球形度分布、含油率等都密切相关［3］。物料特性很大程度上决定了颗粒间及颗粒与干馏炉内壁的受力以及在内构件搅动下的流场状态，从而影响到颗粒 (包括油页岩和固体热载体)在炉内的混合质量和混合程度。而颗粒间的传热速度及效率与颗粒在炉内的混合质量及程度密切相关，这个受热反应过程最终影响到油页岩干馏的出油率。

研究表明，不同粒径分布时物料的特性有所不同，对干馏过程影响很大。王剑秋等［4］利用热重分析仪考察了不同粒径和不同加热温度对干馏时间的影响，得出抚顺页岩在恒温下干馏所需时间与其粒径的平方成正比，而茂名页岩干馏时间则与粒径成正比的结论;杨继涛［5］分析了黄县油页岩5 种粒径范围热分解的基本特征及其低温干馏时的最适宜终温。于海龙等［6］研究了不同颗粒粒度和不同升温速率时的油页岩燃烧特性及规律，结果表明随着颗粒粒度的减小，其燃烧特性变好。史宇亮等［7］通过对小颗粒油页岩热裂解的实验研究发现粒径的大小对页岩油的产量有很大影响。为寻求粒径与物料特性之间的规律，本文在分析破碎筛分后桦甸油页岩粒径分布的基础上，对不同粒径分布条件下桦甸油页岩的颗粒特性进行了实验研究，为研究油页岩固体热载体干馏运行特性以及提高干馏炉干馏效率提供研究基础。

1 油页岩粒径分布

选取桦甸大城子四层油页岩原矿经锤式破碎机破碎后，使用标准泰勒筛筛分测得桦甸油页岩12 mm 以下颗粒的粒径分布曲线 (图1)。从图1中可以看出桦甸油页岩12 mm 以下颗粒的粒径分布主要集中在3 ～12 mm 的粒径区间。小于1 ～3 mm 粒径的只占17 % 左右，而3 ～5 mm，6 ～8 mm 以及8 ～10 mm 这3 个区间约占总量的65 %，剩下的则主要分布在5 ～6 mm 和10 ～12 mm 区间，约占总量的25 %。

1.1 油页岩滑动角与安息角

油页岩颗粒在回转式干馏炉滚筒中运动时(包括油页岩与油页岩之间的摩擦运动，油页岩沿翻料抄板壁滑动)，滑动角将影响颗粒的运动轨迹。越高的滑动角说明粉体与倾斜固体壁面之间的摩擦力越大［8］。图2 为将油页岩分别置于油页岩以及翻料抄板上，测出的滑动角。从图中可以看出油页岩与油页岩之间的滑动角约在36.5°左右波动，规律不明显。而当油页岩置于抄板上时，随着粒径分布的变小，滑动角总体呈下降趋势，说明较小粒径的颗粒在抄板上更易于滑动;但当颗粒粒径分布很小时 (＜0.8 mm)，粉体与抄板的黏性加大，反映在滑动角上即为其值突然增大，也说明较细的颗粒容易粘附在抄板上，不易滑落。

图1 油页岩粒径分布Fig.1 Size distribution of oil shale

图2 油页岩滑动角Fig.2 Rake angle of oil shale

安息角由粉尘充填或崩塌过程中由于粉尘粒子的运动及阻碍这一运动的粒子间凝聚力的平衡关系所造成，是一个评价粉体流动性的间接指标，也可视为粉体的黏度。图3 为实验测得桦甸油页岩安息角随粒径分布变化曲线。

图3 反映出较小的粒径具有较大的安息角，小于5 ～6 mm 的颗粒安息角明显高于6 mm 以上的油页岩颗粒，说明此区间的颗粒具有更好的流动性;但与颗粒的滑动角曲线分析结果相仿，特别细的颗粒 (＜0.45 mm)安息角很小，相对应的说明其流动性很差。应该指出的是，用不同方法测得的安息角数值有明显的差异，即使同一种方法也可能得到不同值，这是由粉体颗粒的不均匀性及实验条件所限制［9］。在回转式干馏反应器内，大的安息角说明颗粒的黏度较高，轴向运动速度慢，能够使物料在反应器内保持更多的停留时间。

图3 油页岩安息角Fig.3 Repose angle of oil shale

1.2 油页岩堆积密度

将粉尘或粉料自由填充于某一容器中，在刚填充完成后所测得的单位体积质量即为堆积密度。

式中:ρ 为堆积密度，g/cm3;m 为粉料质量，g;V 为堆积体积。在自然堆积状态下的粉料体积既包括粉料颗粒内部的孔隙，也包括颗粒之间的孔隙。油页岩颗粒的堆积密度与其孔隙率 (填充率)密切相关［10，11］。

图4 为桦甸油页岩颗粒堆积密度随粒径分布的变化曲线。颗粒的堆积密度基本随粒径分布范围的变大而增大，较细颗粒的堆积密度较小，说明其具有较大的孔隙率。孔隙率对颗粒间的传热性能影响很大，大的孔隙率有利于热气流的流通，能够实现更为快速的热量传递。

图4 油页岩堆积密度Fig.4 Bulk density of oil shale

2 油页岩球形度分布

球形度直接影响粉体系统的流动性、比表面、安息角以及烧结体的性质等，当颗粒在反应器内运动时，球形度高的颗粒能够减少与边壁的粘结、滚落速度也将加快，在干馏时也有利于颗粒间的传热。由于经破碎后的油页岩颗粒形状不规则，测定其表面积比较困难，本文采用实用球形度Ψw(Wadell 球形度)来表示其颗粒接近球体的程度［9］。

式中:Ψw为Wadell 球形度;Dsv为与颗粒投影面积相等的圆的直径;Dv为颗粒投影的最小外接圆的直径。

本文通过数码设备采集桦甸油页岩颗粒图像，利用MATLAB 编程实现颗粒特征参数的提取［12，13］。首先对获取图像进行预处理，将真彩图像转换为灰度图像，然后对灰度图像进行边缘检测，提取其轮廓，将灰度图像转化成二值图像，通过二值图像填充，二值图像选取指定对象 (对数字化图像进行目标物与背景的分离，把油页岩颗粒独立出来)(图5)，检测出油页岩颗粒的面积、粒径等参数指标，最后通过计算得出桦甸油页岩颗粒的Wadell 球形度。

图6 为测得的桦甸油页岩Wadell 球形度随粒径分布变化曲线。从图中可以看出，采用锤式破碎机破碎后的油页岩颗粒球形度较好，基本保持在0.762 5 ～0.825 之间，因3 ～10 mm 区间的颗粒约占总量的75 %，加权计算后得出平均颗粒球形度在0.775 左右。

图5 油页岩颗粒图像处理Fig.5 Oil shale particle image processing

图6 油页岩颗粒Wadell 球形度Fig.6 Wadell sphericity of oil shale particle

3 油页岩含油率

在评价油页岩的经济价值和干馏反应器的采油效率时，含油率是最重要的初始质量指标之一。采用铝甄低温干馏方法对桦甸油页岩颗粒7种不同粒径区间颗粒进行含油率测定，实验装置如图7 所示。

图7 铝甄低温干馏实验装置图Fig.7 Experimental equipment of aluminum retort low-temperature distillation

将各油页岩样品参照SH/T0508-92 进行铝甑分析，测定所得焦油、干馏水分、半焦和煤气的产率。测得结果如表1 所示。

从表1 中可以得出在所测的12 mm 粒径范围内，不同粒径区间内的油页岩颗粒含油率不同，较大粒径区间的颗粒含油率较高的结论。虽然从理论上分析，较小的粒径能够以更少的加热时间和更快的温升速度到达加热终温，但需以加热设备保障颗粒能够稳定的获取热量为前提。当使用铝甑作为加热器时，颗粒传热主要靠弥散作用增强传热，其当量导热系数由式 (3)决定［14］:

表1 不同粒径分布下油页岩含油率测定结果Tab.1 Experimental result of oil containing ratio under different size distribution (wt%)

式中:kd为当量导热系数;(ρcp)f为流体的比热容;dp为颗粒的平均直径;up为介质中流体的达西速度;ε 为介质的孔隙率。此时较大的粒径能更加有利于热量的传递。同时由于边壁效应的存在，较大的粒径能够防止局部过热引起的烧油所导致的焦油消耗［15，16］。因此，对于颗粒位置相对固定的干馏设备，如铝甑、层状炉等，细颗粒之所以测定的含油率较低与干馏设备的结构密切相关。若能够提高颗粒在干馏设备内的流动性，使颗粒能够在反应器内随时改变相对位置，将减小颗粒间的传热阻力，也能够获得更好的干馏效果。

4 结 论

(1)破碎后桦甸油页岩12 mm 以下颗粒的粒径分布主要集中在3 ～12 mm 的粒径区间。小于1～3 mm 粒径的只占17 %左右，而3 ～5 mm，6 ～8 mm 以及8 ～10 mm 这3 个区间约占总量的65 %，剩下则主要分布在5 ～6 mm 和10 ～12 mm 区间，约占总量的25 %。

(2)油页岩与油页岩之间的滑动角约在36°左右波动;当油页岩置于抄板上时，较小粒径的颗粒在抄板上更易于滑动;但当粒径分布很小时(＜0.8 mm)颗粒容易粘附在抄板上，不易滑落。较小的粒径(小于5 ～6 mm 区间)具有较大的安息角，流动性好，有利于颗粒在反应器内的混合，但当粒径小于0.45 mm 时，颗粒安息角很小，流动性很差。

(3)颗粒的堆积密度随粒径分布范围的变大而增大，细颗粒堆积密度小，具有较大的孔隙率。采用锤式破碎机破碎后的油页岩颗粒Wadell 球形度较好，随粒径变化曲线为波浪线，变化不大，计算后的平均Wadell 球形度在0.775 左右。

(4)铝甑测定的结果表明，颗粒位置相对固定的干馏设备，颗粒传热主要靠弥散作用增强传热，此时较大粒径的颗粒含油率高。改变颗粒在干馏反应器内的相对位置将减小颗粒间的传热阻力，从而获得更好的干馏效果。

［1］刘招君，柳蓉.中国油页岩特征及开发利用前景分析［J］.地学前缘，2005，12(3):315 －323.

［2］钱家麟，尹亮.油页岩——石油的补充能源［M］.北京:中国石化出版社，2008，81 －88.

［3］李少华，张立栋，余侃胜，等.回转干馏炉油页岩颗粒停留时间分布［J］.华北电力大学学报，2011，38(1):98 －102.

［4］王剑秋，李述元，杨克勇.利用热重仪进行颗粒页岩干馏的研究［J］.石油大学学报(自然科学版)，1988，12(4):104 －109.

［5］杨继涛.黄县油页岩热分解动力学——不同粒度试样的热分解［J］.燃料化学学报，1987，15(1):25 －30.

［6］于海龙，姜秀民.颗粒粒度对油页岩燃烧特性的影响［J］.动力工程，2007，27(4):640 －644.

［7］史宇亮，董良杰，陈明东.小颗粒油页岩热裂解工艺及其影响因素［J］.矿产综合利用，2008，(1):39 －41.

［8］张世红，刘德昌，郑楚光.流化床床料再生的多级筛分方法实验研究［J］.华中科技大学学报(自然科学版)，2006，30(9):85 －87.

［9］蒋阳，陶珍东.粉体工程［M］.武汉:武汉理工大学出版社，2008.

［10］Yu A B，Bridgwater J，Burbidge A.On the modeling of the packing of fine particles［J］.Powder Technology，1997，(92):185 －194.

［11］王擎，徐峰，柏静儒，等.桦甸油页岩基础物化特性研究［J］.吉林大学学报(地球科学版)，2006，36(6):1007 －1011.

［12］张立栋，李少华，余侃胜，等.油页岩与固体热载体在回转干馏炉内混合特性的冷态实验［J］.化工进展，2011，30(3):492 －497.

［13］Liao Chihwei，Yu Jiunhung，Tarng Yeongshin.On-line full scan inspection of particle size and shape using digital image processing［J］.Particuology，2010，(8):286 －292.

［14］刘柏谦.桦甸油页岩颗粒特性研究［J］.东北电力学院院报，1994，14(3):64 －67.

［15］张志军，程惠尔，汤宇浩，等.小颗粒堆积多孔体传热特性实验研究［J］.水动力学研究与进展，2002，17(4):454 －458.

［16］孙佰仲，王擎，姜庆贤，等.油页岩含油率的测定及其影响因素分析［J］.东北电力大学学报，2006，26(1):13 －16.