湿地中农药的累积与净化

郑美娟 于晓菲 王健 马小凡 吕宪国 王国平

摘要：湿地具有去除农业生产排放物中多余的营养物质和污染物质的特殊结构和功能属性。通过各种途径进入到湿地生态系统中的农药，特别是难降解、高残留、高毒性的化学农药是重要的环境污染物，在被湿地生态系统净化的同时，也对湿地生态系统产生了不同程度的破坏作用。概括了农药在湿地上覆水、土壤、沉积物和生物体中主要环境行为及其生态效应，阐述了人工湿地对含农药污水的去除作用和去除机制，总结了国内外相关领域研究的不足，并展望了未来的研究方向。

关键词：湿地；农药；累积；净化作用

中图分类号：X592 文献标识码：A 文章编号：0439-8114（2013）08-1737-06

随着农药的广泛使用，残留农药通过各种途径进入到湿地中，如大气干湿沉降、河水的流入和农业径流等。这些残留农药会对湿地上覆水、土壤、沉积物、湿地生物和湿地周围环境产生严重的破坏作用。湿地虽然具有一定的净化能力，能够通过物理、化学和生物过程在一定程度上去除污染物[1]，但过量的农药输入会影响湿地生态系统的结构和功能[2，3]。目前，人们将人工湿地对农药的净化作为含农药污水进入下游水域之前的缓冲处理手段，很多人工湿地成为农业地表水径流和下游受纳水体系统的缓冲带，以提高地表水水质并减轻受纳水体的污染程度。因此，研究农药在湿地中的环境行为及湿地对农药的净化作用具有重要的环境意义。

1 农药在湿地生态系统中的主要环境行为及其生态效应

1.1 农药在湿地覆水中的累积

湿地中的农药类型多样。相对于高毒性、难降解、半挥发性、生物蓄积性的有机氯农药等来讲，有机磷、拟除虫菊酯类、酰胺类和三嗪类等农药则属于低毒性、易降解的农药，所以这些农药已经被开发利用并逐步替代有机氯农药。

不同种类的农药在水体中的溶解度不同，水溶性高的亲水性农药在水体中存在时间较长，并随着水流迁移。Blankenberg等[2]发现，人工湿地处理农业非点源污染退水后的农药残留率与农药的水溶性密切相关，低水溶性的疏水性农药利谷隆（Linouron）和草甘膦（Fenpropimorf）有较高的残留，而残留较低的基本上都是水溶性高的亲水性农药，如甲霜灵（Metalaxyl）。Laabs等[3]在可重复模拟控制试验条件下，对甲草胺（Alachlor）、阿特拉津（Atrazine）、毒死蜱（Chlorpyrifos）、硫丹（Endosulfan）、异丙甲草胺（Metolachlor）、丙溴磷（Profenofos）、西玛津（Simazine）和氟乐灵（Trifluralin）在潘塔纳尔（Pantanal）湿地水环境中的耗散情况进行了研究，结果表明，阿特拉津、异丙甲草胺等疏水性农药耗散慢，可视为持久性农药。与温带地区或实验室条件下农药的耗散情况作对比，Laabs等[4]发现热带地区水生生态系统中农药的持久性并不显著低于夏季的温带地区，且农药耗散没有明显加快；相比之下，这些农药在热带和温带地区土壤中的归宿却大都存在显著差异。究其原因，是由于在不同的气候条件下土壤比水生系统有更大的温差，还是由于农药在土壤中比在水面上有更强的挥发作用，这还需要进一步研究。

对于具有季节性水文周期的河流湿地而言，由于湿地周边土壤往往比较肥沃，是主要的农业用地。每当丰水期时，水流对土壤的侵蚀作用加强，农田土壤中残留的农药就会随农田地表径流进入到湿地水体中，从而导致湿地地表水体中农药含量具有明显的季节变化特征，表现为丰水期含量高于枯水期[5-7]。因此，治理湿地中赋存的有机氯农药污染时，应考虑湿地水文过程和有机氯农药输入路径的共同作用[8]。

1.2 农药在湿地土壤中的累积

进入湿地生态系统的农药除部分累积到上覆水中外，大量累积在湿地土壤中。农药在土壤中的吸附解吸作用和迁移性决定其在滨海湿地土壤中的环境行为。Mersie等[9]和Seybold等[10]的研究发现，与农田土壤相比，滨海湿地土壤对多种除草剂的吸附作用强而解吸作用弱。Weaver等[11]研究发现，除草剂阿特拉津在饱和土壤中比在淹水土壤中降解迅速，而除草剂伏草隆（Fluometuron）的快速降解则发生在饱和且持久性淹水的条件下，这可能与化学和生物的氧化还原作用有关。邵学新等[12]对西溪湿地土壤中有机氯农药六六六（HCH）和滴滴涕（DDT）的残留特征进行分析后发现，HCH在柿园、竹园、芦苇滩地、菜地和其他（如鱼塘塘基、荒地和路边地等）5种利用类型土壤中的残留差异不大，而DDT在菜地土壤中的残留明显高于其他4种类型。这种差异可能是由于西溪湿地的菜地在历史上一直种植水稻，直到近几年才改种蔬菜，而水稻土中多施用DDT[13，14]，所以即使到现在DDT在菜地中也仍有较高的残留。

1.3 农药在湿地沉积物中的累积

农药很容易富集在湿地沉积物中。一项对北非9个湖泊湿地沉积物的调查[15]显示，多数沉积物中都发现了有机氯农药的残留，但含量较低。中国太湖北部表层沉积物中也检测出多种有机氯农药残留，尽管目前尚未对生态环境构成严重威胁，但其潜在危害仍不容忽视[16]。鉴于沉积物能够累积农药，另一些研究[17，18]则利用人工湿地处理污水中的农药，效果明显。农药在沉积物中的累积同时受农药来源和湿地类型的影响[19]；上游土壤流失和区域洪水对部分农药在沉积物中的富集也有促进作用[20]。

农药在沉积物中的累积主要依靠沉积物对农药的吸附作用[21]。湿地沉积物中丰富的有机质可以作为微生物降解农药的底物，从而将氟环唑（Epoxiconazole）等农药降解成为不同于母体化合物的其他代谢产物[22]。沉积物中农药的降解与湿地通气状况密切相关，如杀虫剂拟除虫菊酯（Pyrethroids）和毒死蜱在持续干燥、有氧的条件下更容易残留，不易发生降解[23]。

1.4 农药残留在湿地生物链中的放大

农药能够在湿地生物体中富集，并且在生物链中逐级放大，甚至威胁到人类健康[24]，而人体内相当一大部分的农药残留量也是因为食用了受污染的鱼类所导致[25]。有机氯农药具有难降解、半挥发性、生物蓄积性和高毒性等特点，且在自然界中可长期存在，因此是研究比较多的一类农药。由于有机氯农药的这些特性导致其易在生物组织中积累，随后通过生物放大作用进一步进入到食物链中[26]。在印度戈莱鲁湖（Kolleru lake）湿地附近池塘中的对虾、沉积物和水体中都发现了农药残留，其中对虾中农药的残留量明显高于FAO/WHO（联合国粮农组织/世界卫生组织）推荐的人类可以食用的检测限[27]。其他地区的相关研究[28-31]也显示，在鸟类和海洋哺乳动物中发现了高浓度的有机氯农药，有机氯农药可以残留在母乳和受污染的鱼体内，并且影响甲状腺的功能。

2 湿地对农药处理的净化作用

湿地生态系统能够通过物理、化学和生物过程净化农药和营养物质等[32]，从而显著降低了农药对河流和湖泊的污染。湿地中的水流入速率、水力停留时间和有机质对污染物吸附的有效性是影响湿地水质净化能力的重要因素[33，34]。一些研究已经证明，湿地中的天然水生植被，可以通过捕获并处理农药、营养物质和沉积物之类的污染物来改善水质[35]。然而，由于全球天然湿地的数量和面积不断减少，一般情况下各国对天然湿地是予以保护的，不允许向其中排放污染物质。因此，人们越来越多地将人工湿地作为污水流入江河湖泊之前的缓冲处理手段[36]。

2.1 湿地植物对农药净化的影响

湿地植物是湿地生态系统的重要组成部分，湿地能够净化农药等污染物质的原因之一即是湿地植物的存在[21]。湿地植物对农药的去除机理包括：湿地中的大型植物有助于径流中农药的沉降，并且可以增加农药在湿地生态系统中的停留时间[37]；植物能对农药起着吸收和截留作用[38，39]，浓密的植被覆盖还可以有效地减少径流中的农药[40]；植物相对于沉积物来讲有更大的吸附作用[41，42]；大型湿地植物的存在对增加吸附的表面积和微生物的活性起着重要作用[43，44]，并有助于农药的化学代谢[45]；湿地植物分泌的有机物可以帮助缓解农药从水体向植物潜在的迁移[46]。低等植物如藻类也可以去除农业径流中的农药，减少农药对湿地生态系统的影响，但是其处理效果没有大型植物效果明显[18]。有植被覆盖的湿地在处理含农药污水方面较无植物覆盖的湿地具有明显的优势，其处理效果与农药的种类和植被的种类有关（表1）。

2.2 湿地对农药的净化效能

湿地可以有效地去除径流中的农药，达到净化水质的效果[21，47，48]。Maillard等[49]研究发现，虽然湿地多变的水流和水化学条件会影响个别农药的迁移速率，但整体上用于处理雨水的人工湿地仍然可以有效地去除农田径流中的残留农药。对于特定湿地中的特定农药而言，水力停留时间越长，湿地对农药的去除效果越好。当停留时间从8 d增加到30 d时，阿特拉津的去除效率可以从26%提高到84%[50-52]。通过汇总全球不同地区人工湿地对农药的去除率（表2）可以看出，湿地生态系统可以在一定程度上净化去除径流中的农药，且去除效率受湿地规模和农药类型等因素的影响。

2.3 湿地对农药的净化机制

尽管很多研究已经证明人工湿地可以有效地、不同程度地去除多种农药，然而，到目前为止大多数研究还都集中在研究农药的去除效率上，很少深入到农药的去除机制中。一般而言，人工湿地中净化农药的机制包括沉淀、吸附、迁移和降解等[54，55]。

沉淀作用是表面流人工湿地中去除农业污水所含农药的主要机制，而湿地间歇的水流条件和水化学特征是控制沉淀等去除机制的关键参数[56-58]。然而，湿地中瞬时变化的氧化还原条件不但可以影响各种有机污染物的去除[59，60]，同样还可以影响沉积速率、大型植物的生长和水流等外部条件[61]。

吸附作用是潜流人工湿地中阿特拉津重要的净化机制，且主要受盐度的抑制[62]。Budd等[53]研究发现，拟除虫菊酯和毒死蜱的去除率较高，而二嗪农（Diazinon）的去除效率却很低，说明沉积物颗粒对农药的吸附具有选择性。Budd等[23]又进行了进一步的研究，发现拟除虫菊酯在绝大多数情况下是伴随着颗粒物一起去除的，并且优先吸附在有机碳含量高的颗粒物上（包括黏土和更轻的植物残体等）。

湿地中农药的迁移和降解往往在农药被吸附和沉淀过程中同时发生，而农药的迁移率和降解率很大程度上取决于分子的物理化学性质[54，55]。

农药的迁移可以是物理化学的过程也可以是生物的过程，有的母体化合物在迁移时仍然不能分解，只是简单地从一种基质转移到另一种基质中[18]。有研究表明，当毒死蜱和百菌清的一级迁移速率每小时分别为0.039、0.295时，人工湿地可以有效地减少一部分雨水径流中的这两种农药[63]。

农药的降解包括光分解、化学转化和生物转化，其中微生物分解过程通常占主导地位[64]。DDTs类有机氯农药在不同的环境下降解的代谢产物不同。在厌氧条件下，DDT通过微生物降解还原脱氯转化为DDD；而在好氧条件下，DDT则主要降解为DDE[65]。

3 展望

本文总结了农药在湿地中的累积行为和湿地的净化效能与机制。国内外在湿地中农药的研究上取得了很有意义的进步，但还有待深入研究。

1）在农药的累积方面，大部分研究都集中在个别农药的短期积累或是就某一区域的调查研究，而缺少长期的研究。长期的研究可以提供更完整的数据信息，有助于更加系统地了解农药在湿地生态系统中的环境行为。

2）在湿地的净化处理方面，大部分研究都只关注到人工湿地对某种农药的去除效率，而各种环境因素对去除效率的影响研究较少；以前的研究大部分还集中在小范围的试验阶段，没有广泛地应用到实际中去，对农药繁琐而复杂的降解机制研究的很有限。以往主要集中在对吸附作用的研究上，其他过程研究的比较少。所以，有必要对其他过程进行更深入研究，如植物根系和微生物膜共同作用对农药的降解机理等。对湿地净化农药机制的研究有助于人们控制天然湿地中的农药污染，并进一步利用人工湿地净化污水中含有的残留农药。

3）不同植物对不同种类的农药去除效果不同，且植物的生长还具有一定的区域性。因此，还需要对人工湿地中植物去除农药的长期过程进行驯化研究，从而找出适合处理不同类型农药的植物种类。鉴于藻类等低等植物生长迅速、繁殖快、生命周期短，研究低等植物对农药的吸收净化作用也是今后研究的一个方向。

4）农业生产中施用农药的同时往往还施用化肥，农业污水中除了含有高浓度的农药之外，还含有氮、磷等营养物质和钠、钾、硫等无机盐。由于农药和营养物质、无机盐类存在较为复杂的相互作用，因此今后还应加强湿地对农业生产中实际发生的复合污染的净化研究。

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