用表面等离子体共振传感器检测纳米间距

2013-04-26王二伟鱼卫星卢振武

中国光学 2013年2期

关键词：偏移量光束光学

王二伟，鱼卫星，王成，卢振武

（1.中国科学院长春光学精密机械与物理研究所，吉林长春130033；2.中国科学院大学，北京100049）

用表面等离子体共振传感器检测纳米间距

王二伟1，2，鱼卫星1*，王成1，卢振武1

（1.中国科学院长春光学精密机械与物理研究所，吉林长春130033；2.中国科学院大学，北京100049）

结合物理光学原理和表面等离子体共振（SPR）角度传感器，提出了可以突破衍射极限的纳米间距检测方法。在理论上建立起纳米间距和位相改变量之间的函数关系，借助于SPR角度传感器的高灵敏性，提出通过检测出射光束振动方向的p分量和s分量的位相差值来实现纳米间距的实时检测。模拟结果显示：纳米间距改变量从-0.5～0.5μm变化时，位相改变量可实现-150°～150°的变化，检测灵敏度＞1 nm。该检测方法能够实现10 nm以下间距的灵敏检测，且具有结构简单，易于操作，实时检测的特点。

表面等离子体共振（SPR）传感器；角度传感器；纳米间距；共振角度；位相差

1 引言

目前，光学干涉方法仍旧是检测两个物体之间绝对间距的常规方法，光学衍射极限问题一直制约着光学检测方法的进一步应用。为了使光学干涉方法能够应用于纳米尺度的检测，许多科研工作者做出了大量的工作[1-6]。基于chirped-Ta1-bot效应，Moon等人[7]描述了一种检测掩模板和基片之间间距的方法，此方法的检测灵敏度优于1 nm，但其检测间距为1～30μm。Kohnp等人[8]提出了基于临界角方法的实用高精度光学表面传感器（HIPOSS），它应用反射率在临界角附近的高灵敏性来实现表面粗糙度的高精度测量，实验结果证明这种方法得到的位移分辨率优于1 nm。一些学者利用检测光强变化的方法，分别提出利用全反射角的方法[9-10]和一种表面等离子体共振（SPR）传感器来实现角度和距离的检测[11-12，15-16]，其分辨率优于5 nm。基于传统的Krestchmann-Raether（KR）结构，吴等人提出了一种检测纳米间距的方法，具体如下：TM模式的激光束入射到SPR传感器上，SPR和玻璃板之间有一微小距离。在谐振角度下，反射光束经由SPR反射后，其反射光光强受SPR反射率的影响。而由菲涅耳公式可知，SPR的反射率受纳米间距的影响，因此通过检测出射光束的反射率变化可以得到纳米间距。理论模拟结果显示：使用632.8 nm激光束来检测时，入射角从45°变化到50°，纳米间距由300 nm变化到100 nm，能够检测到的最小间距约为126 nm[17-18]。但是这种检测方法对于＜100 nm以下的纳米间距仍不适用。最近，位相检测SPR角度传感器被用于检测小角度偏斜，角分辨率可以达到0.12μrad[19-22]。

本文提出一种基于物理光学原理及SPR角度传感器来检测纳米间距的方法。由物理光学的相关原理，当反射镜与透镜后焦面存在一小位移时，反射光束会产生一个角度偏离，并且其偏移量与反射镜的离焦位移存在一定的比例关系。另外在SPR情况下，光束p分量和s分量的位相变化与入射光角度的变化成一定的比例关系。因此，可以通过检测位相变化来实现纳米间距的测量。由于SPR传感器的高度灵敏性，纳米间距的检测分辨率可以达到1 nm，最小检测距离＜10 nm。

2 原理

激光器发出的激光束包含两个相互垂直的振动方向，其经过准直扩束后入射到分束器，透射光束作为测试光束，通过一个透镜后经由反射镜反射回来，透光镜位于透镜后焦面上，平面反射镜位于透光镜之后，两者之间有一微小间距。压电纳米定位系统（PNPS）与反射镜固定在一起，由一个闭环控制系统来驱动。经由反射镜反射回来的光束通过分束镜再次反射后以临界角入射到SPR传感器。最后，光束通过一个检偏器，p分量和s分量的光在透振方向上的分量会产生干涉条纹，干涉信号由光电探测器接收。

图1所示为检测原理图，若反射镜和透光镜重合，当反射镜位于透镜后焦面上，则光束沿原路返回，仍为平行光束，光电接收器检测到的位相差为均匀的；如果反射镜偏移透镜后焦面一个微小位移量，则反射光束将会产生一个偏移角度，其偏移角度随光束的位置而改变，越远离光轴，偏移量越大。光束通过SPR后p分量和s分量光束将产生一位相差，而且其差值也随光束的位置不同而改变，越远离光轴其差值越大，此时光电接收器将检测到一个随光束位置而改变的位相差，其差值大小与光束位置和反射镜与透光镜之间的纳米间距有关。通过建立纳米间距和出射光束位相差之间的关系，可以实现纳米间距的高精度检测。位相检测时由于p分量光较弱，s分量光较强，两者干涉条纹的对比度较差，对实际中相位的检测会有一定的影响。文中通过调整光电接收器前面的检偏器的透过方向来解决这一问题，一般调整检偏器的透振方向与p光角度为10°左右即可保证p光与s光在其透过方向上的投影强度大致相等，从而提高条纹对比度。

图1 纳米间距检测原理图Fig.1 Schematic diagram of nanogap measurement

3 理论模拟与结果讨论

3.1 微小间距与角度偏移

由光线追踪方法可知，一条平行于光轴的光线入射到一个物镜，然后经由一个平面反射镜反射回来，如果平面反射镜位于物镜的后焦面上，那么反射回来的光束仍是平行光束，没有角度偏移。但是若平面镜与物镜后焦面之间有一小位移Δz，相对于光轴而言，入射光束外部的光线将会产生一个角度偏移Δθ，二者有一定的比例关系。如图2所示。

图2 角度偏移量Δθ与位移量Δz的关系Fig.2 Disp1acementΔz in proportion to the angu1ar def1ectionΔθ

其中：

由于检测的对象为纳米量级的微小间距，对于100 nm的间距，这里用弧度制代替其正切值，

建立以下两种模型来计算采样位置与角度偏移量的关系，分别取Δz=0.5和0.1 mm，f= 8.5 mm，x，y分别由-5 mm变化到5 mm。其分布图形如图3所示，横轴分别为物镜上的采样位置坐标（x，y），纵轴为角度偏移量Δθ。如图中显示在物镜同一位置，平面镜偏移物镜后焦面的位移量Δz越大，反射光线产生的角度偏移越明显。角度偏移量还和取样位置有关，在中心位置，角度偏移量为零，远离中心时角度偏移量逐渐变大。其带来的误差小于2×10-11。因此，通过旁轴近似处理，可以不影响结果的精度。改写式（1）为：

图3 角度偏移量Δθ与取样位置（x，y）之间的函数关系Fig.3 Simu1ated angu1ar def1ectionΔθas functions of samp1ing positions（x，y）

3.2 四层SPR结构及其特性

如原理图1中，产生角度偏移后的光束将入射到SPR角度传感器上，光束经过SPR传感器后振动方向分别为p分量和s分量的光束将会产生不同的位相差，其位相差值与SPR结构和入射角度有关。使用的SPR传感器有四层结构：BK7玻璃、钛（Ti）、金（Au）和空气层。其中使用Ti层主要是为了增加Au层和棱镜之间的黏合力。

图4 SPR的四层结构Fig.4 Structure of SPR

图4为SPR四层结构，n1，n2，n3，n4分别为棱镜、Ti、Au以及空气的折射率。由SPR的原理可知[14]，当入射角度达到临界角时将会产生表面等离子体波。此时，平行于分界面的波矢分量为：

式中：k0和ksp分别为入射光波矢和SPR波波矢，ε3和ε4分别为Au和空气的介电常数。

由物理光学中光束在界面上的反射公式可知，p分量和s分量总的反射系数为：

其中，kzI表示在介质i或者j中波矢的z分量：

为了得到位相变化与入射角度之间的关系，使用mat1ab进行理论模拟实验。设定d2= 2.5 nm，d3=44.3 nm，入射光波长为632.8 nm，棱镜、Ti、Au以及空气的折射率分别为n1=（1.51509）2，n2=-3.84+12.5i，n3=-12+ 1.26i，n4=（1.0003）2，模拟结果如图5所示。

图5 理论模拟位相变化量与入射角度的变化Fig.5 Re1ationship between simu1ated phase difference and incident ang1e

图5（a）中显示位相在SPR共振角度附近变化十分敏感，角度由43.83°变化到43.87°时，位相变化量由260°降至约110°。为了便于计算，改变坐标系，材料的全反射角度为43.85°，取β=α -αsp=α-43.85°，如图5（b）所示，其横坐标表示角度偏移量，纵坐标表示位相改变量。

式（3）～（7）为物理光学中光束在界面上的反射公式，由此可知，位相改变量的变化不仅受到入射角度的影响，还受到SPR镀膜厚度的影响。为了得到不同的镀膜厚度d2（Ti膜厚度）和d3（金膜厚度）对位相改变量的影响，建立以下两种模型来计算镀膜厚度和位相之间的函数关系。

图6 理论模拟镀膜厚度不同产生的位相角度变化关系Fig.6 Simu1ated phase difference as functions of incidence ang1es for different thicknesses ofmedia

图6为镀膜厚度不同产生的位相对入射角度变化所产生的影响。取入射光波长632.8 nm，棱镜、Ti、Au以及空气的折射率n1=（1.51509）2，n2=-3.84+12.5i，n3=-12+1.26i，n4=（1.0003）2，入射角度为43.85°。在图6（a）中，取d3=44.3 nm，当d2取不同值时，计算在全反射角附近位相随角度的变化关系。Ti层的主要作用是为了增加Au层和BK7玻璃的黏合力，分别取d2=0，1，2.5和3nm，模拟结果显示Ti层厚度会对位相改变量曲线产生影响，d2＜3 nm时，增加d2可以增加曲线变化的灵敏度；d2＞3 nm就会破坏曲线良好的线性关系。因此，对于Ti层镀膜厚度要控制在3 nm以内。在图6（b）中，取d2= 2.5 nm，然后d3取不同值时，计算全反射角附近位相随角度的变化关系。Au层的作用是为了产生SPR效应，分别取d3=42，43，44.3和44.7 nm。模拟结果显示镀膜厚度＞40 nm之后，SPR效应明显，并且随着d3厚度的增加，曲线灵敏度有很好的改善，但是SPR效应范围会降低，当d3＜45 nm时，也会破坏曲线良好的线性关系。因此，d3镀膜厚度应当控制在40～45 nm，为了提高测量灵敏度可以适当增大d3厚度。

3.3 位相改变量与角度偏移的关系

图7 角度偏移量Δθ与位相变化量φ的关系Fig.7 Simu1ated phase difference as a function of angu1ar def1ection

经由分束器再次反射回来的光束入射到SPR传感器上，光束关于光轴对称的两条光线分别为A和B。若是汇聚光束，则光线A和B分别有一个负的和正的角度偏移Δθ；若是发散光束，则A和B分别产生一个正的和负的角度偏移Δθ。分别用φA，φB表示光线A和光线B由于角度偏移产生的位相改变量，令φ=φA-φB表示光线A，B之间产生的位相差，建立φ与Δθ之间的关系。图7为Mat1ab模拟的位相变化量与角度偏移量的函数关系，取入射光波长为632.8 nm，棱镜、Ti、Au以及空气的折射率n1=（1.51509）2，n2= -3.84+12.5i，n3=-12+1.26i，n4=（1.0003）2，d2=2.53 nm，d3=44.7 nm，入射角度为43.83°。

如图7（a）所示，φA和φB分别表示光线A和B经过SPR后所产生的位相改变量。模拟结果显示，φA和φB关于y轴对称，这是由于光线A和B关于主轴对称，它们所产生的角度偏移量之间仅差一个负号。图7（b）中φ表示光线A和B之间的位相差值，结果显示角度变化量＜0.1°，位相改变量可以达到300°。

3.4 纳米间距与位相改变量之间的关系

根据位移量和角度偏移量的关系以及角度偏移量和位相改变量的关系，可以推导出纳米间距和位相改变量之间的函数关系，由Mat1ab计算模拟其结果。设定激光入射波长为632.8 nm；物镜口径为10 mm，焦距为8.5 mm；BK7玻璃的介电常数为1.515 09；Au层的厚度为44.7 nm，介电常数为-12+1.26i；Ti层的厚度为2.53 nm，介电常数为-3.84+12.5i；空气介电常数为1.000 3；光束入射到SPR的角度为43.83°。

图8（a）为光线A产生的位相变化量和纳米间距之间的函数关系，模拟结果显示纳米间距从-0.5变化到0.5μm时，位相改变量由120°变化到270°，并且在0点位置位相改变量约为230°。图8（b）所示为光线A和B之间的位相差值和纳米间距之间的函数关系，结果显示当纳米间距由-0.5变化到0.5μm时，位相变化量由150°变化到-150°，其灵敏度可以达到0.3°/nm。对于不同的镀膜厚度，其曲线关系会产生变化，详细变化情况如图6所示。图8为模拟出的最佳参数组合，可以使SPR的测量灵敏度得到最大程度的提高。

由于不同位置的光线经过反射镜反射回来后所产生的角度偏移量不同，所以其位相改变量也不同。设定激光入射波长为632.8 nm；物镜口径为10 mm，焦距为8.5 mm；BK7玻璃的介电常数为1.515 09；Au层的厚度为44.7 nm，介电常数为-12+1.26i；Ti层的厚度为2.53 nm，介电常数为-3.84+12.5i；空气介电常数为1.000 3；光束入射到SPR的角度为43.83°。取Δz=0.001和0.000 1 mm，建立两个模型来计算位相差值与采样位置之间的函数关系。图9表示取不同采样位置时，位相随位移变化曲线。

模拟结果显示：取样位置越靠近边缘，位相变化越大。纳米间距Δz=0.0001 mm时，中心光线与边缘光线之间的位相差值＞5°；Δz=0.001 mm时，中心光线和边缘光线之间的位相差值＞90°。因此，为了增大测量灵敏度，可以靠近光束边缘取样；为了降低误差，可以在不同位置多次取样。

图8 位移量与位相改变量之间的关系Fig.8 Simu1ated phase difference as a function of disp1acement

图9 位相变化量随采样位置变化关系Fig.9 Simu1ated phase difference as functions of the samp1ing positions（x，y）

4 结论

本文结合物理光学原理和SPR角度传感器提出了纳米间距的实时检测方法，并从理论出发得出模拟结果。基于物理光学原理分析了微小位移与角度偏移之间的关系；结合SPR角度传感器关于角度偏移和位相改变的关系，在理论上建立了纳米间距和位相改变之间的函数关系；从而，通过检测位相改变可以实现纳米间距的实时测量。理论模拟结果显示：检测0到500 nm的纳米间距时，测量灵敏度优于0.3°/nm，最小检测距离＜10 nm。本文设计出了结构简洁，精度高，易于操作且能实时检测的实验方法，并从理论上证明了该方法的可行性。

[1] SU D C，CHIU M H，CHEN C D.Simp1e two frequency 1aser[J].Precis.Eng.，1996，18：161-163.

[2] LIY C，CHANG Y F，SU L C，et al..Differentia1-phase surface p1asmon resonance biosensor[J].Anal.Chem.，2008，80：5590.

[3] 冯其波.光学测量技术与应用[M].北京：清华大学出版社，2008. FENG Q B.Optical Measurement Techniques and Applications[M].Beijing：Tsinghua University Press，2008.（in Chinese）

[4] HUANG P S，NIJ.Ang1emeasurementbased on the interna1-ref1ection effectand the use of right-ang1e prisms[J].Appl. Opt.，1995，34：4976-4981.

[5] 陈泳屹，佟存柱，秦莉，等.表面等离子体激元纳米激光器技术及应用研究进展[J].中国光学，2012，5（5）：453-463. CHEN Y Yi，TONG C ZH，QIN L，et al..Progress in surface p1asmon po1ariton nano-1aser techno1ogies and app1ications [J].Chinese Optics，2012，5（5）：453-463.（in Chinese）

[6] 刘镜，刘娟，王涌天，等.亚波长金属光栅的表面等离子体激元共振特性[J].中国光学，2011，4（4）：363-368. LIU J，LIU J，WANG Y T，et al..Resonant properties of sub-wave1ength meta11ic gratings[J].Chinese Optics，2011，4（4）：363-368.（in Chinese）

[7] MOON E E，CHEN L，EVERETT P N，et al..Nanometer gap measurement and verification via the chirped-Ta1bot effect [J].Vac.Sci.Technol.B，2004，22：3378.

[8] KOHNO T，OZAWA N，MIYAMOTO K，et al..High precision optica1surface sensor[J].Appl.Opt.，1988，27：103-108.

[9] HUANG P S，NI J.Ang1emeasurement based on the interna1-ref1ection effect using e1ongated critica1-ang1e prisms[J]. Appl.Opt.，1996，35：2239-2241.

[10] ZHOUW，CAI L.Interferometer for sma11-ang1e measurement based on tota1 interna1 ref1ection[J].Appl.Opt.，1998，37：5957-5963.

[11] OZCAN M.High sensitivity disp1acement sensing with surface p1asmon resonance[J].SPIE，2005，5927：59271T.

[12] LEFLOCH S，SALVAD Y，MITOUASSIWOU R，et al..Radio frequency contro11ed synthetic wave1ength sweep for abso-1ute distancemeasurement by optica1interferometry[J].Appl.Opt.，2008，47：3027-3031.

[13] SESKO DW，TOBIASON JD，FELDMAN M，et al..A dynamica11y ca1ibrated mu1ti-wave1ength abso1ute interfer-ometer [EB/OL].[2012-11-11].http：//www.microen.com/news/odimap.pdf.

[14] MAYER K M，HAO F，LEE S，et al.A sing1emo1ecu1e immunoassay by 1oca1ized surface p1asmon resonance[J].Nano-techno1ogy，2010，21：255503.

[15] 齐攀，李莹，冯明创，等.用于阵列样品检测的扫描式表面等离子体共振生物传感器[J].光学精密工程，2012，20（11）：2365-2372. QIP，LIY，FENGM CH，etal..Scanning surface p1asmon resonance biosensor for array samp1e detection[J].Opt.Precision Eng.，2012，20（11）：2365-2372.（in Chinese）

[16] 朱君，李志全.光栅耦合的可集成表面等离子体激射装置[J].光学精密工程，2012，20（9）：1899-1903. ZHU J，LIZH Q.Integrated device of 1asing SPPs with coup1ing grating[J].Opt.Precision Eng.，2012，20（9）：1899-1903.（in Chinese）

[17] WU P T，WU M C，WU CM.A nanogap measuringmethod beyond optica1diffraction 1imit[J].Appl.Phys.，2007，102：123111.

[18] WU P T，WU M C，WU CM.Measurement of the air gap width between doub1e-deck meta11ayers based on surface p1asmon resonance[J].Appl.Phys.，2010，107：083111

[19] PILIARIK M，HOMOLA J.Se1f-referencing SPR imaging formost demanding high-throughput screening app1ications[J]. Sens.Actuators B，Chem.，2008，134（2）：353-355.

[20] WANG K，ZHENG Z，SU Y，etal..Hybrid differentia1interrogationmethod for sensitive surface p1asmon resonancemeasurement enab1ed by e1ectro-optica11y tunab1e SPR sensors[J].Opt.Express，2009，17（6）：4468-4478.

[21] YUAN SW，HO H P，WU SY，et al..Po1arization-sensitive surface p1asmon enhanced e11ipsometry biosensor using the photoe1asticmodu1ation technique[J].Sens.Actuators A：Phisical，2009，151：23-28.

[22] KUOW K，CHANG CH H.Phase detection sensitivity enhancementof surface p1asmon resonance sensor in a heterodyne interferometer system[J].Appl.Opt.，2011，50：1345-1349.

Nanogap measurement by using surface plasmon resonance sensor

WANG Er-wei1，2，YUWei-xing1*，WANG Cheng1，LU Zhen-wu1
（1.Changchun Institute of Optics，Fine Mechanics and Physics，Chinese Academy of Sciences，Changchun 130033，China；2.University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，China）
*Corresponding author，E-mail：yuwx17@hotmail.com

An optica1method for the nanogap measurement beyond the optica1 diffraction 1imit was reported. The function re1ationship between the nanogap width and the phase difference was bui1t.Based on the high sensitivity of a surface p1asmon resonance（SPR）sensor，the nanogap width between a 1ight transmittingmirror and a ref1ector cou1d be measured by detecting the phase difference between p-and s-po1arizations of the 1ight.Numerica1 simu1ation shows that the phase difference shifts from 150°to-150°by changing the nanogap width from-0.5 to 0.5μm and themeasured sensitivity of nanogap width is better than 1 nm.This nanogap measurementmethod can rea1ize the measurement for the sma11est gap be1ow 10 nm and provides a simp1e and rea1-time operation beyond the physica1diffraction 1imit.

Surface P1asmon Resonance（SPR）sensor；ang1e sensor；nanogap width；resonance ang1e；phase difference

O436.1；TB92

10.3788/CO.20130602.0259

王二伟（1985—），男，河南驻马店人，博士研究生，2007年于黑龙江大学获得学士学位，2010年于东北师范大学获得硕士学位，主要从事光学检测、激光直写等方面的研究。E-mai1：xiaoweierdai@ 163.com

鱼卫星（1975—），男，陕西临潼人，博士后，研究员，博士生导师，1998年于西北工业大学获得学士学位，2001年于中国科学院长春光学精密机械与物理研究所获得硕士学位，2004年于新加坡南洋理工大学获博士学位，主要从事亚波长光学、微/纳光学、微细加工技术、三维微纳加工技术等方面的研究。E-mai1：yuwx17@hotmai1.com