不同预处理方法促进初沉/剩余污泥厌氧发酵产沼气研究进展

贾舒婷，张 栋，赵建夫，于水利

（同济大学污染控制与资源化研究国家重点实验室，上海 200092）

现阶段城市污水处理厂大多采用活性污泥法作为处理生活污水的主要方式，这种方式在净化污水的同时，会伴随产生大量的初沉及剩余污泥。污水处理过程中产生的剩余污泥量约占处理污水总体积的0.3%～1.0%[1]。据估算，目前我国城市污水处理厂每年排放的污泥量（干重）约为 130万吨，且年增长率大于10 %[2]。剩余污泥的处理费用一般占城市污水处理厂总费用的 40%～60%[3]，其处理问题是我国污水处理厂目前普遍面临的一个严重问题。城市污水处理厂产生的剩余污泥里含有大量微生物、悬浮物、胶体以及氮磷等物质，若得不到妥善的处理与处置，就会对环境产生二次污染。由于剩余污泥中含有大量的有机物质，利用初沉/剩余污泥厌氧发酵产沼气，不但能回收利用其中的有机物质，还可有效解决污水处理厂产生大量剩余污泥的难题，实现剩余污泥稳定化、减量化、无害化、资源化的目标。目前，国内外众多学者对于促进污水厂初沉/剩余污泥厌氧发酵产沼气的预处理方式进行了较为深入的研究[4-6]，这些预处理方式主要分为三大类：物理、化学和生物预处理方式，包括热预处理、超声波预处理、微波预处理、机械预处理、臭氧预处理、碱预处理以及酶预处理等。本文作者对文献中初沉/剩余污泥的预处理方法进行了总结与归纳，着重总结了各种预处理方法促进初沉/剩余污泥厌氧消化产沼气机理效能方面的研究。

Bryant等（1979年）提出了厌氧消化的三阶段理论[7]，该理论是目前较为公认的理论模式。

基本内容如下：第一阶段为水解过程，在水解类菌的作用下，使碳水化合物、蛋白质与脂肪水解为单糖、氨基酸、脂肪酸、甘油及二氧化碳、氢等；第二阶段为产酸过程，在产酸类菌的作用下，把第一阶段的产物进一步分解为氢、二氧化碳和乙酸以及其它短链脂肪酸；第三阶段为产甲烷过程，产甲烷菌将乙酸、氢气、碳酸等转化为甲烷、二氧化碳和新的细胞物质。其中溶解水解速率较慢，是整个厌氧消化过程的主要限速步骤。MeCarty和 Smith（1986年）进一步提出了产甲烷菌的串联代谢途径[8]。

为了促进初沉/剩余污泥中的大分子有机物质水解成小分子有机物质，同时提高初沉/剩余污泥厌氧消化产沼气的效率，对污泥的预处理主要是通过破坏其微生物的细胞壁，从而溶出细胞内的有机物质，并且促进细胞外的大分子有机物质水解成易于被厌氧微生物利用的小分子有机物质，从而为后续厌氧消化提供底物。研究者们采用了各种物理、化学和生物的预处理方法，促进剩余污泥厌氧消化产沼气。

1 物理预处理方法

1.1 微波预处理

微波能够破坏微生物细胞壁，从而提高污泥水解效率。微波预处理对污泥中细胞壁的破坏作用主要分为以下两方面：①微波可以引起分子振荡，导致污泥温度升高，从而引发热效应；②非热效应，微波产生的交变电场使细胞壁中大分子的氢键断裂，从而破坏细胞壁结构，释放出细胞内有机物质。

Saha等[9]用2450 MHz、1250 W的微波预处理初沉/剩余污泥，经过21天中温消化后发现污泥产沼气量增加90%。Sólyom等[10]用微波预处理污泥，1000 W功率下，吸收能为0.54 kJ/mL时，溶解性COD浓度最大，当吸收能为0.83 kJ/mL时，产沼气量达到最大（115%），且发现改变微波功率对沼气产量无影响。Sólyom等的实验未发现微波的非热效应。高瑞丽等[11]以210 W 的微波预处理初沉/剩余污泥5 min，发现累计产气量增加2.17倍，最大产沼气量为62.05%。Eskicioglu等[12]用微波预处理初沉/剩余污泥，发现温度在50～96 ℃时，微波加热和传统加热法对大分子物质的水解促进作用相同，也未发现微波对促进污泥水解的非热效应；但在厌氧消化实验中，Eskicioglu等发现微波的非热效应能够促进污泥中温厌氧消化产沼气量。Hong 等[13]实验发现达到同样的温度，微波预处理对污泥中细胞的破坏比传统的热处理大。

国内在应用微波预处理初沉/剩余污泥、产沼气方面的研究较少，存在相对较大的空白。通过国外研究者的试验，可以发现对于微波预处理污泥是否存在非热效应，不同研究者的试验结论有较大差异[9，12]。与传统的加热方式相比，微波预处理升温快、能耗少，且产生的有毒气体较少[14-15]。微波预处理能高效的促进大分子有机物水解成小分子，进而促进初沉/剩余污泥厌氧发酵产甲烷的效能。但是影响微波预处理的因素较多，如微波功率、密度、处理时间、温度等，其中任何一个因素的改变，都会导致实验结果的差异。因此，用微波预处理初沉/剩余污泥是一个值得研究的有前景的领域。

1.2 超声波预处理

超声波的处理机制主要分两方面：低频时的空穴效应和高频时产生 OH•、HO2• 、H•等自由基团所引起的化学效应。在污泥预处理中，低频（20～40 kHz）超声处理更有效[16]。超声波低频预处理是以机械振荡的方式破碎污泥中的絮状沉淀、菌胶团甚至细胞结构，从而释放污泥中的有机物质，从而使其较易被厌氧微生物所利用。

Xu等[17]研究表明，超声波预处理可以增加7%～8%的厌氧消化效率。韩育宏等[18]试验结果表明，污泥经过超声波预处理后能够显著提高污泥高温厌氧消化的产沼气量和有机物去除率，并且缩短厌氧消化时间。童文锦等[19]使用频率为28 kHz、声能密度为0.15 W/mL的超声波间隔12 h 处理30%质量的污泥，每次处理时间 10 min，结果显示，MLVSS 最大去除率比未经超声波预处理提高约11%，污泥经过厌氧消化处理10天即可达到稳定状态， 比未经超声处理厌氧消化时间缩短12天。沈劲锋等[20]实验表明，用强度大于1040 W/m2的超声波处理污泥 30 min以上，污泥中的溶解性有机物可迅速增加；用超声波强度为2000 W /m2处理污泥60 min，中温[(37±1)℃]厌氧消化 25天后，总产气量比未经超声波处理的污泥总产气量提高53%；将厌氧消化容积放大 10倍，超声波预处理过的污泥经 25天厌氧消化后，总累积产气量比未经超声波处理的污泥提高约 25%。Apul等[21]以频率为 24 kHz、最大输出功率为400 W的超声波仪处理污泥15 min后，发现溶解性COD从50 mg/L增加到2500 mg/L。之后他们使用半连续反应器进行试验，甲烷日产量明显增加。使用超声波处理污泥时，污泥温度也随之上升，当处理 15 min时，温度上升到70 ℃，这时热效应会对污泥产生一定影响。

超声波预处理污泥的影响因素较多，包括超声波频率、强度以及处理时间，不同的频率、强度和处理时间都会对有机物质的释放，可生物降解性的增加产生不同程度的影响。通过上述实验可以看出，超声波预处理污泥可以显著提高污泥的生物产气量以及产气速率。在超声波预处理过程中，同时会引起污泥温度的升高，也可导致热效应。因此，对污泥进行超声波预处理时，会产生超声波和热预处理的综合效应。从沈劲锋等的试验研究可以发现，通过实验室小装置试验和实际设备中试运行，在产沼气量和产气速率上会有较大差异，大设备中试运行明显比小设备产气少，分析原因可能是由于大反应器内搅拌不够彻底，传质、传热不够充分。

1.3 热预处理

许多研究者对热预处理促进初沉/剩余污泥厌氧消化进行了深入研究，热预处理的温度范围为60～270 ℃。常见的污泥预处理温度范围是 60～180 ℃，100 ℃以下的热预处理被称做低温热预处理。

高瑞丽等[11]以温度 80 ℃、100 ℃、121 ℃处理初沉/剩余污泥，发现当污泥经过 121 ℃预处理30 min后，产气量和甲烷质量分数分别达到45.80 mL/g和 53.46%，比未经预处理的污泥分别增加 2倍和1.5倍。从总产气量、甲烷含量以及能源经济效益综合来考虑，热预处理法的最佳条件为 121℃，处理时间30 min。Rio等[22]研究发现对可生物降解性低的污泥（33%），厌氧消化前进行热预处理，能够显著增强污泥的可生化降解性。60 ℃预处理污泥时，其可生化降解性增加20%，170 ℃预处理污泥，可生化降解性增加 88%。Appels等[23]在 70～90 ℃条件下，时间15～60 min内对污泥进行热预处理研究，发现水解程度随温度的升高、时间的延长而增加。在温度90 ℃、时间60 min时可溶性COD增加至初始值的 25倍，总气体产生量为对照组的11倍，但甲烷含量百分比几乎与对照组相同。Ferrer等[24]发现，短时间（9～48 h）的低温（70 ℃）预处理能有效地增强污泥厌氧消化产甲烷量。70 ℃低温预处理后，挥发性有机固体从 1.5 g/L增加到11.9～13.9 g/L，溶解性有机物从原来的5%增加到50%。将预处理过的污泥置于55 ℃下经过10天厌氧消化后，总产气量可增加60%，甲烷含量增加5%。Lu等[25]发现在厌氧消化阶段，经过70 ℃热预处理后的污泥，微生物活性优于未经预处理的污泥。实验证明，污泥经过 70 ℃热预处理后厌氧消化额外产出的甲烷量完全可以提供预处理所需能量，且有一定剩余。韩芸等[26]在 165 ℃下预处理污泥 30 min，经高温厌氧消化 10天的条件下, 产气率为2.82 L/(L·d)。

热预处理方式是一种较为传统的处理方法，但其需要一定的特殊设备, 尤其是高温热预处理[27]。热预处理通过破坏微生物的细胞壁, 将胞内有机物释放, 使不溶性有机物转化为溶解性有机物, 大大缩短水解过程，从而加速污泥的水解酸化产气，提高初沉/剩余污泥厌氧发酵产沼气效能。这也进一步缩短了污泥的固体停留时间，减小反应设备体积。由上述实验可以得出，随着热预处理温度的升高水解程度增加，初沉/剩余污泥中可溶性有机物质增多。然而，对于污泥产沼气的效能来说并非预处理温度越高越好，因为较高的预处理温度意味着较高的能量投入，这会导致污泥处理成本增加。因此，最经济、高效的促进初沉/剩余污泥产沼气的热预处理温度，是未来一个值得研究的方向。另外，Lu等指出，污泥经过 70 ℃热预处理后，其微生物活性会增强，这同样有利于后续厌氧消化产沼气过程。

1.4 机械预处理

机械预处理是利用处理过程中产生的剪切力，破坏污泥絮体及微生物细胞壁，释放其中的有机物质。常用的机械预处理方法有离心溶胞法、高压均质法、转动磨球法等。

Dohanyos等[28]用离心溶胞法预处理初沉/剩余污泥，在35 ℃下厌氧消化25天后，发现产气量增加了85%。国外一些污水处理厂实际运用离心溶胞预处理污泥，产气量增加 15%以上[16]。Onyeche等[29]用高压均质法预处理初沉/剩余污泥，厌氧消化后产气量增加 30%。Baier等[30]用转动磨球法预处理初沉/剩余污泥，在 37 ℃下厌氧消化 21天后，发现产气量增加了10%。

机械预处理方式是纯物理处理方式，不会产生臭气，在污水处理厂现场就能完成。但是机械预处理方式无法杀灭污泥中的病原菌，此外，机械处理设备很容易堵塞和腐蚀，且机械维护费用相对较高。

2 化学预处理方法

2.1 碱预处理

相对于其它污泥预处理方法，碱预处理具有操作简单、方便以及处理效果好等优点。碱预处理污泥可加快污泥胞外多聚物、细胞壁、细胞质中的脂类等大分子物质的水解，获得较多的溶解性有机物质，从而提高厌氧消化产沼气效能。

王怡等[31]研究表明，碱预处理能促进剩余污泥的水解，污泥的平均比降解速率较未经碱预处理的污泥可增加93.9%，溶解性COD的平均溶出速率可提高150.4%。高瑞丽等[11]实验得出，经碱预处理的初沉/剩余污泥产气量明显比未处理的多，经 0.07 g/g碱预处理过的污泥产气量较原污泥高1倍左右，为31.38 mL/g，而沼气质量分数为44.16%。金春姬等[32]用碱渣（氨碱法生产纯碱过程中产生的废渣）预处理剩余污泥，结果表明：在碱渣添加量＜8.25 g /L时，对污泥厌氧消化水解反应的促进作用较大，溶出的有机物可生物降解性较好；碱渣添加量为3.30 g /L时，产沼气量最大且厌氧消化反应速度最快，沼气产量提高约 37.9%。Vlyssides等[33]用热-碱联合预处理方法处理剩余污泥，得出pH值为11、温度90 ℃、预处理10 h后，溶解性COD可达70 g/L，沼气产量为0.28 LCH4/gVSS。

运用碱预处理剩余污泥，其水解速率有所提高，但是提高率并不大。一般预处理时，常将碱预处理与热预处理、超声波预处理、微波预处理法等方法联合使用。先经过热、超声波、微波预处理方法破坏污泥中菌胶团、微生物细胞的细胞壁，释放大分子有机物，然后再经过碱预处理促进大分子有机物质水解，从而提高污泥产沼气效能。在应用碱预处理污泥时，也要注意碱的投加量。一方面，过量碱的加入会影响 pH值，另一方面投加诸如NaOH、KOH等碱类时，引入的Na+、K+可能有对后续的污泥厌氧消化起抑制作用。

2.2 臭氧预处理

臭氧预处理初沉/剩余污泥，是利用臭氧的强氧化性，破坏污泥微生物的细胞壁，使细胞中的易降解地有机物质释放出来，同时能够将难降解的大分子物质分解成易降解的小分子物质，从而提高污泥水解速率和厌氧消化效能。

金瑞洪[34]用臭氧氧化预处理初沉/剩余污泥后，污泥的溶解性有机物含量略有增加。Bougrier等[35]用0.16 gO3/gTS臭氧预处理活性污泥，经过24天后发现污泥经过臭氧预处理后的产沼气量比未经预处理的污泥增加1.25倍。Weemaes等[36]研究发现，污泥经过0.1 gO3/gCOD剂量臭氧预处理，污泥产沼气量可以增加1.8倍，污泥经过臭氧预处理后的产沼气率比未经预处理可提高2.2倍。

国内外关于臭氧预处理初沉/剩余污泥促进产沼气效能的研究比较少，在这个研究领域存在着相对较大的空白。从上述试验可以发现，臭氧预处理对于沼气产量及产气速率有一定的提高，但是提高量不大。可能是因为臭氧的添加量不易控制，过高的臭氧投量则会直接氧化污泥中的溶解性有机物质，将其转变成 CO2和 H2O，造成有机物质的损失[37]，从而抑制污泥厌氧消化产沼气。臭氧预处理可以杀灭污泥中的病原菌，满足污泥无害化要求。但是Bougrier等[35]研究表明，厌氧预处理对促进大分子有机物溶解及产沼气效能不如热预处理和超声波预处理。

3 生物预处理

使用生物法对初沉/剩余污泥进行预处理，一般是指向污泥中加入一定量的活性生物酶溶解细菌细胞壁，使不易水解的蛋白质、脂类、碳水化合物等较快速地水解成易于被微生物利用的小分子水溶性有机物质。这些促进水解的酶可以由分泌胞外酶的细菌群产生，也可以直接投加生物酶制剂。

高瑞丽等[11]实验发现，加入0.06 mL/g碱性蛋白酶后，初沉/剩余污泥产气速率显著加快，第一天的产气量就已达到总产气量的80%；随着碱性蛋白酶投入量的进一步增加，其产气量也显著增加，并且总气体中甲烷含量也有一定的增加。杨永林[38]用嗜热菌AT07-1（能够分泌出胞外蛋白酶和淀粉酶等生物活性酶类）对污泥进行预处理后，发现嗜热菌AT07-1促进了污泥中总悬浮固体的溶解，有利于污泥厌氧消化产沼气。潘维等[39]用淀粉酶预处理剩余污泥后，发现预处理污泥 4 h后水解效果最佳，SCOD/TCOD从 6.36%增加到 30.928%，可溶性蛋白质是原污泥的8.65倍，而可溶性糖达到原污泥的51.65倍。

生物预处理初沉/剩余污泥对提高其产沼气效果比其它预处理方式低[40], 而且在预处理过程会有大量刺激性气体产生[41]。但利用生物活性酶处理污泥，能够在较短的时间内集中产生沼气，这不但能够提高污泥产沼气效率，更可为有效利用甲烷提供便利条件。生物活性酶处理法操作简便、能量消耗较低，且对设备无腐蚀性，是提高污泥厌氧消化产沼气的一种新方法。

4 结 语

初沉/剩余污泥经过热预处理、超声波预处理、微波预处理、机械预处理、臭氧预处理、碱预处理、酶预处理等，都能不同程度地增加污泥厌氧消化产沼气效能。其中臭氧预处理、碱预处理和酶预处理在促进产沼气量方面，较其它3种预处理方法效果差。原因在于，臭氧和碱的投加量不易控制，而添加生物活性酶制剂只能起到催化作用，可以加快沼气产生速率。超声波和微波预处理污泥，在处理过程中都会产生一定的热效应，这导致了污泥的双重预处理效果。对于微波预处理，国内研究较少，且其非热效应对于厌氧消化产沼气效能的影响尚不明确。相关研究还发现，低温预处理方式对提高污泥厌氧消化产沼气效能较好，因为低温预处理在增加易于被厌氧微生物利用的小分子有机物的同时能够增强污泥中微生物在后续厌氧消化产气阶段的活性。

今后研究者们可以进一步研究臭氧及碱的投加量对于促进初沉/剩余污泥中有机物质水解的效果和促进产沼气量，以及微波的非热效应提高剩余污泥产沼气效能的影响。此外，联合应用多种预处理方式促进初沉/剩余污泥厌氧发酵产沼气，也是一个值得研究的方向。

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