错流丙烯氧化反应器管间流动与传热

傅 杰，沈荣春，束忠明，周兴贵，袁渭康

（华东理工大学 化学工程联合国家重点实验室 上海 200237）

列管式固定床反应器主要用于工业上一些热效应较大的反应，反应器通常由数万根反应管组成，反应器直径为4～5 m，最大可以达到8 m。在反应器壳程中加入折流板，强制冷却剂相对于管束进行错流流动有助于强化传热。目前丙烯氧化反应器较多采用错流式。对于错流式反应器，会在反应器中心位置设置一个不布管区域，这一不布管区域有助于增加反应器中心位置处的冷却剂流量，提高传热效率。但随着反应器直径增大，其不布管区域大小会对反应器热点径向温差产生影响。国外针对列管式固定床反应器的研究主要集中于错流反应器操作模式[1-5]和反应器结构[6-8]。在反应器结构方面的研究主要集中在布管间距、反应管外径和反应管-折流板环隙间距等方面，尚未有对反应器中心不布管的研究报道。研究反应器中心不布管有助于认识不布管对反应器管间流体流动与传热的影响，同时对将来进行反应器放大具有潜在价值。丙烯氧化反应器中心区域反应管中床层温度往往过热，使反应器径向温差增大。本工作通过对中心不布管型错流反应器管间流动与传热模拟，研究不布管区域大小对反应器冷却剂流量分布、冷却剂温度分布以及催化剂床层温度分布的影响，确定反应器中心不布管区域最佳尺寸。

1 数值模拟方法

1.1 反应体系

丙烯部分氧化生成丙烯醛反应作为研究反应器的反应体系。在生成丙烯醛过程中同时伴随丙烯氧化成乙醛以及二氧化碳的反应，反应方程式见式（1）～（3）[9]，动力学参数可参考文献[10]。

1.2 反应器结构参数

丙烯氧化反应器采用折流板式列管反应器，反应器中设置3 块折流板，上下两块为环形折流板，中间为圆盘。反应器中心不布管区域大小定义为不布管限定圆直径与反应器直径的比值。反应器基本结构见表1。

表1 反应器结构参数Table 1 Geometry parameter of the reactor

1.3 反应器操作条件

反应器操作压力3.04×105Pa，丙烯与空气为原料气体，走管程，原料气体中丙烯的摩尔分数为5%，进气空速为3 600 h-1，反应器操作温度390 ℃，冷却剂用熔盐，走壳程，进口流量1 800 m3/h，该操作条件下，热点温度处于反应器第二层级上。

1.4 计算模型

将反应器沿径向及轴向划分网格，每个网格中心作为计算节点（如图1所示）。轴向上，根据折流板所处的轴向位置划分网格，每个网格的高度即为两块折流板的间距，根据反应器结构，轴向上划分成4 层。以冷却剂进口层作为计算第一层（i为1）。径向上，将反应器等分成32 份，并对不布管区域的网格进行合并，计算中以反应器壁面处网格作为第一列（j为1），反应器中心作为最后一列。在每个网格中，冷却剂流动分成两部分：一个平行于管束的流动、一个垂直于管束的流动，并假设每个网格中，流体混合均匀。

图1 分区模型示意Fig.1 Schematic of model in a MTR with disk and doughnut baffles

图中通过两节点间任意路径压降相等这一关系，可得出流体动量方程：

式中：△PC是流体垂直于管束流动过程中产生的压降，Pa；△PP表示流体经过泄流区时产生的压降以及流体在分布板上穿孔压降，Pa。上标（i,j）表示计算节点在网格中所处的行数以及列数。

在每个网格中，根据冷却剂流入网格以及流出网格的流量可得出流体流量守恒方程：

边界条件：

式中：QP为冷却剂通过折流板环隙孔流量以及在泄流区进入下层的流量，m3/s；QC为冷却剂错流流过管束的流量，m3/s；Q0为冷却剂进口流量，m3/s；上标nc为模型沿轴向划分网格数量，nt为模型沿径向划分网格数量。

对反应器各计算节点做热量衡算，可以列出一组热量平衡方程：

式中qij是相应网格中管束放出的热量，(m3·K)/s。计算式（6）将管外冷却剂进出网格的热流量与网格中管束放出的热量关联起来，qij的计算式为：

式中：z为以反应管进口位置为坐标原点的轴向坐标，m；dt为反应管外径，m；ρc为冷却剂密度，kg/m3；Cpc为冷却剂热容，J/(kg·K)；T为管内温度，K；TC为冷却剂温度，K；Nij为网格（i,j）中反应管数量。

hij为网格（i,j）中管内与管外传热总系数，W/(m2·K)，计算式为：

式中：d为反应管内径，m；hw为管内传热系数，W/(m2·K)；hc为流体错流时传热系数，W/(m2·K)；hL为流体平行于管束流动时的传热系数，W/(m2·K)。

计算中，以冷却剂温度作初值，通过管内热量衡算以及物料衡算得到管内温度分布T(z)，由式（7）计算每个网格中管束的放热量，联立求解各方程可得冷却剂温度分布，经过不断迭代获得最终结果。管内放热量以及管外冷却剂温度通过管内热量衡算影响管内催化剂床层温度分布。

计算过程中冷却剂错流经过管束产生的压降采用Gaddis &Gnielinski 关联式计算，冷却剂通过折流板-反应管环隙产生的压降采用Speyer 关联式计算，冷却剂在泄流区的压降采用Slipčević 关联式计算。管内传热系数采用Li &Finlayson 关联式计算。对于管外传热系数，流体平行于管束时，管外的传热系数用Weisman 关联式计算，流体错流经过管束时，管外传热系数用Donohue 关联式进行计算。上述关联式可参考文献[11]。

2 结果与讨论

2.1 不布管区域大小对冷却剂错流流量的影响

图2为反应器各层级不同径向位置冷却剂错流流量分布情况。图中QC/QC0为冷却剂错流流量与进口流量的比值。由图2可知，冷却剂经过环板缺口以及盘板边缘时，冷却剂错流流量会出现显著变化，向反应器中心以及反应器壁面位置，冷却剂流量迅速衰减，使得反应器中心位置冷却剂错流流量较低。反应器中心不布管区域越大，冷却剂流经不布管区域的流量也越大，当中心不布管区域从3%增大到10%，流经不布管区域的冷却剂错流流量相对于进口流量的比值从0.02 增大到0.12。冷却剂进入反应器环板缺口到反应器中心，冷却剂流量沿径向衰减，越向反应器中心，冷却剂错流流量越低。当反应器中心不布管区域较小时，由于不布管区域周围的反应管处在较为中心位置，冷却剂流量较低。增大不布管区域大小后，其周围反应管所处的径向位置变大，流经该位置反应管的错流流量相应变大。同时，随着反应器中心不布管区域增大，在中心不布管区域上游以及下游的冷却剂错流流量会上升，这是由于反应器中心进行不布管后，中心处的错流阻力降低，更多流体以错流方式向反应器中心流动。反应器中心反应管所处的径向位置以及中心处流体阻力降低使得流经该处反应管的冷却剂错流流量更大。

图2 反应器中心不布管区域大小对冷却剂错流流量的影响Fig.2 Effect of size of central non-tube region on coolant cross flow rate

2.2 不布管区域大小对冷却剂温度分布的影响

图3是反应器不同层级上冷却剂温度径向分布情况。由图3可知，在反应器4 个层级中，第一和第二层上冷却剂温度变化较大，在第三和第四层温度变化平缓。反应器中心不布管区域大小的变化对反应器第一和第二层中心区域冷却剂温度分布趋势影响较大。在反应器中心20%区域不布管时，冷却剂到反应器第一层中心温度较低，温度变化较为平缓。当不布管区域降到3%时，在反应器第一层中心区域，冷却剂温度上升趋势变陡，同时在第二层中心区域，冷却剂温度分布会有局部升高的现象。这主要是由于反应器中心不布管区域较小时，流经反应器不布管区域错流流量低，使得冷却剂温度上升变快。在第二层，冷却剂从反应器中心向外流动过程中，中心处冷却剂错流流股流量较小，向外流动中冷却剂温度继续上升，同时由于从第一层泄流进入第二层的冷却剂流股流量较大，温度相对于反应器中心错流流股的温度低，该流股对第二层中心向外流动的错流流股起到降温作用，因而在第二层的冷却剂温度分布中会局部升高。因此，较大的中心不布管区域有利于保证反应器中心区域冷却剂温度不会出现较大波动。

图3 反应器中心不布管区域大小对冷却剂温度分布的影响Fig.3 Effects of size of central non-tube region on coolant temperature

2.3 不布管区域大小对催化剂床层温度分布的影响

图4是反应器催化剂床层温度分布情况。r/R表示无因次径向位置，z/L表示无因次轴向位置。由图4可知，反应的热点温度位于无因次轴向0.28 位置，处于反应器第二层上。温度分布中有明显特征的是热点温度的径向分布。整个热点温度径向分布中，两端的热点温度高，且都有上升趋势，中间部分的热点温度分布均匀，靠近反应器中心的热点温度上升趋势比壁面附近热点温度上升趋势明显。出现这样的分布主要受冷却剂流量分布以及冷却剂温度分布的影响。在反应器中心，冷却剂流量分布有一个严重的衰减过程，越向中心位置流量越低，同时，中心区域是反应器第一层中冷却剂温度相对较高的区域，越向中心位置，冷却剂温度越高。两者共同作用使得越靠近反应器中心冷却剂移热能力越弱，管内催化剂床层热点温度越高。反应器壁面附近存在相似情况，所不同的是在反应器第一层上冷却剂能对壁面附近反应管上游管段进行有效移热，在第二层壁面附近有部分冷却剂从第一层通过环隙旁路进入该区域，缓解壁面附近冷却剂错流流量过低的问题。因此，壁面附近床层热点温度上升较为平缓，而靠近反应器中心床层热点温度上升趋势明显。中心不布管区域大小的变化对反应器中心区域热点温度影响显著。反应器中心3%区域不布管时，整个热点温度分布中最大值出现在反应器中心区域，热点温度最小值出现在无因次径向0.23 位置，反应器热点径向温差达到12 ℃。当反应器中心不布管区域增大到10%时，反应器中心区域管内床层热点温度显著下降，并与壁面附近管内床层热点温度接近，反应器热点径向温差降到4 ℃。将中心不布管区域扩大到20%，反应器中心区域管内催化剂床层热点温度继续下降，此时整个反应器热点温度分布中，壁面处管内催化剂床层的热点温度作为整个热点温度分布的最大值，热点径向温差为4 ℃。增大不布管区域，可以增大流经不布管区域周围反应管冷却剂的流量，使不布管区域周围反应管中催化剂床层热点温度降低。在不布管区域大小超过10%，不到环板缺口（25%）的范围，整个热点径向温差由无因次径向0.23置处的最小值以及壁面附近热点温度的最大值控制，在这个区间中增大反应器中心不布管区域大小，中心区域热点温度下降，但反应器热点径向温差保持不变，维持在4 ℃。在反应器中心进行设置一不布管区域能降低反应器中心管内催化剂床层的热点温度。在直径4.6 m 反应器中，不布管区域大小控制在反应器直径的10%～25%，反应器热点径向温差为4 ℃。

图4 反应器中心不布管区域大小对催化剂床层温度分布影响Fig.4 Effect of size of central non-tube region on catalyst temperature

2 .4 不布管区域大小对流体进出反应器压降的影响

图5为反应器中心不布管区域大小与冷却剂进出反应器压降关系曲线。由图可知，在反应器全部布管情况下，冷却剂进出反应器壳程总压降约为9 600 Pa。随着反应器中心不布管区域增大，冷却剂进出反应器总压降降低。当反应器中心10%区域不布管时，总压降降低200 Pa。反应器中心20%区域不布管时，总压降降低700 Pa。反应器中心进行不布管后，反应器管排数量减少，管排阻力降低，使得总压降降低。

图5 中心不布管区域大小对壳程内流体总压降影响Fig.5 Effect of size of central non-tube region on pressure drop in shell side

3 结 论

建立了对盘环型列管式固定床反应器的分区模型，并对中心不布管型丙烯氧化反应器管间流动以及传热进行系统研究，得出以下结论：

a）冷却剂流量分布中，向反应器中心方向冷却剂流量衰减迅速，中心区域冷却剂错流流量较小，不利于传热。增大反应器中心不布管区域，可以增大流经中心不布管区域冷却剂的流量。

b）随着反应器中心不布管区域增大，反应器中心区域冷却剂温度变化变得更加平缓，不会出现局部升高的情况。

c）反应器进行中心不布管可以降低反应器中心区域管内催化剂床层的热点温度。反应器中心不布管区域大小取反应器直径的10%～25%，可以使反应器热点径向温差达到最小值4 ℃。中心不布管区域越大，反应管数量减少会更加明显。反应器中心不布管区域最佳大小为10%，反应器可以达到最小热点径向温差，反应管数量仅减少1.2%，冷却剂进出反应器总压降降低200 Pa。

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