人体血液模拟液NaCl中中子感生24Na的活度：源-样品距和照射时间的影响

张金钊 庹先国,2 李 哲 刘春来

1（成都理工大学 地学核技术四川省重点实验室 成都 610059）

2（成都理工大学 地质灾害防治与地质环境保护国家重点实验室 成都 610059）

发生超临界事故时，工作人员可能受到严重的中子照射，测量人体血液中的24Na放射性以估算中子剂量，能快速测定工作人员所受辐照的水平，给医务人员提供中子剂量数据，是应急救治中的重要保障技术之一。由于辐射类型、中子源能谱、中子入射角度、人与辐射源距离、人在辐射场中的暴露时间等因素影响，测量估算结果和实际情况相差较大。本文以NaCl溶液代替人体血液，以人-辐射源距离、人在辐射场中的暴露时间对24Na比活度的影响为研究对象，讨论其在中子场中的变化规律[1,2]。

1 实验

1.1 实验原理

当中子进入人体时，有一定数量的中子被人体核素俘获，血液中的23Na与中子发生23Na(n,γ)24Na反应，24Na半衰期为15 h，衰变发射2.75和1.37 MeV γ射线能量较高，便于探测，且23Na−在身体内分布较广，所以可测量血液中24Na−的活度来推算人体所受中子照射剂量。本实验通过测量24Na发射的γ射线检测血液中24Na的活度[3]。

实验采用252Cf自发裂变中子源，源强为6.5×106n/s，其中子能谱为裂变谱，用 Maxwell分布描述，单位时间的对数能量间隔内的中子数为IE[4]：

由式(1)，单位时间内每个能量对应的中子数是一定的，中子与23Na发生(n,γ)反应，其俘获截面正比于E1/2，即σcapture=kE1/2。所以单位时间内生成24Na核素的数量为：

当σcapture与IE一定时，不考虑24Na自身的衰变，NNa-24、NNa-23成线性关系。

1.2 实验装置

用低本底 γ测量系统(本实验室研制)研究了不同参数下252Cf中子源照射NaCl溶液后的24Na的比活度。血液24Na活度测量系统包括铅屏蔽装置、探测器、前置放大电路、信号的获取、信号的放大、脉冲幅度分析、谱线的显示等，测量系统原理图如图1所示[5]。

图1 24Na活度测量系统的原理图Fig.1 Schematic diagram of 24Na activity measurement system.

经过能量刻度，24Na的1.37 MeV全能峰在275道，2.75 MeV全能峰在662道；38Cl的1.67 MeV全能峰在359道，2.22 MeV全能峰在513道；经过效率刻度，24Na的1.37 MeV全能峰的源峰探测效率为0.055，对137Cs的0.667 MeV全能峰能量分辨率为7.8%。

1.3 样品制备

本实验用 NaCl溶液代替血液，人血液钠浓度约为1.096 mg/mL[6]，中子源强度较弱时需照射很长时间，才能使24Na的活度达到理想程度。为此，将Na的浓度增加10倍。根据实验对比结果，10倍浓度的溶液计数是标准溶液的9.75倍。以下实验均采用浓度为4.73%的NaCl溶液(Na浓度为血液中的10倍)300 mL，形状为底面半径4 cm高6 cm的圆柱体。每次能谱测量取10 mL进行测量，计算时均用9.75进行修正。

2 计数修正

2.1 38Cl干扰修正

由于人体血液中含有的氯离子与入射中子发生37Cl(n,γ)38Cl反应，38Cl发射 1.67、2.22 MeV γ射线，γ能谱测时其全能峰与24Na的γ射线全能峰非常近，但38Cl的半衰期仅为 37 min，经 2.46 h后仅剩6.25%，此时对样品进行γ能谱测量，38Cl对24Na影响减小。图2为照射结束和静置2.5 h后测量NaCl溶液的γ能谱，2.5 h38Cl的两个全能峰已不明显，其干扰减小。以下实验均为样品静置2.5 h后的测量计数，并对其进行衰变修正。

图2 中子源照射后NaCl溶液的γ能谱Fig.2 Gamma spectra of NaCl solution irradiated by neutron source.

2.2 衰变计数修正

由于许多核临界事故都是在短时间内产生很高的中子通量，而实验用中子源的通量一般很低，使24Na产生较高活度需较长的照射过程，产生的24Na也会衰减，这一24Na活度损失须由一校正因子进行补偿。

校正因子方程为：

式中，dN(t)/dt为在t时刻产生的24Na的变化速率；NT(t)为在t时刻23Na的浓度，是常数；φσNT(t)为在t时刻产生24Na的速率；λN(t)为放射性衰减速率。

3 不同参数对24Na活度影响

3.1 照射距离对24Na活度影响

由于源-样品距离不同到达样品的中子能谱将发生轻微变化，所以本次实验采用不同中子谱的中子源，讨论源-样品距离对24Na活度影响的同时对比中子能谱不同对24Na活度的影响。所以当中子源采用裸锎源(未经过重水慢化)和重水慢化后的锎源、照射时间18 h(校正因子Fa=1.4722)时，不同照射距离的24Na的1.37 MeV全能峰间净计数随距离变化曲线、比活度随距离变化曲线如图3所示。

图3 裸锎源(■)和重水慢化锎源(●)照射下，24Na全能峰间净计数和样品比活度随照射距离的变化关系Fig.3 24Na net counts of 1.37 MeV peak and 24Na activity as a function of distance from the 252Cf source with (●) or without (■) heavy water moderation.

由图3，在相同实验条件下，样品中24Na的1.37 MeV全能峰净计数在照射距离最近时比活度最大，且不管是经裸锎源和重水慢化后的锎源照射，24Na比活度都与照射距离成指数递减。在20–40 cm，相同照射距离和照射时间下，经过重水慢化的锎源照射样品的比活度要大于裸锎照射的样品，这是由于锎源经重水慢化后增加了慢中子比例，而慢中子的俘获几率和反应截面与快中子相比都较大的原因。距离大于40 cm，谱线趋于一致，说明此时是否慢化对24Na比活度影响较小。

3.2 照射时间对24Na活度影响

为考察照射时间对24Na活度的影响，采用质量为300 mL模拟血液样品，用裸锎源、重水慢化锎源照射不同时间。裸锎源-样品距为10 cm，重水慢化锎源-样品距为20 cm；。图4(a)为这两种照射方式下测得的24Na的1.37 MeV全能峰净计数与照射时间的关系，由于源-样品距不同，两种测量结果无可比性；图4(b)为将图4(a)的γ计数经衰变修正后的比活度与照射时间的关系，此比活度与照射时间完全呈线性关系，随着照射方式和照射时间的不同，比活度增加的速率不同，同时也体现出中子活化过程中的反应截面不同拟合直线的斜率就代表中子反应截面的大小[4]。实验结果与理论符合性较好。

图 4 裸锎源(■,□)和重水慢化锎源(●,○)照射下，24Na 全能峰净计数和样品比活度随照射时间的变化关系Fig.4 24Na net counts of 1.37 MeV peak and specific activities of 24Na as a function of irradiation time by 252Cf source with (●,○) or without (■,□) heavy water moderation.

4 结语

本文研究了在不同照射距离、辐照时间下经252Cf中子源和重水慢化后的252Cf中子源照射后的NaCl溶液中24Na的比活度。得出样品与辐射源之间的距离、样品在辐射场中的暴露时间对24Na活度的影响。结果证明，照射距离越近，样品中的24Na比活度越大，且比活度随照射距离增大成指数趋势递减；不同照射时间，样品比活度随照射时间线性变化，此结果与理论计算结果符合性良好。影响中子剂量估算的参数众多，本文仅仅研究了其中两个方面，但实验证明，在一定条件下，测量血液中24Na比活度可以来估算核事故后人体所受的中子剂量。

1 成杰, 谢向东. 测量血钠活度估算中子照射人体剂量方法与进展[J]. 中国辐射卫生, 2011, (1): 118–121 CHENG Jie, XIE Xiangdong. Measurement of serum sodium activity estimation methods and progress of the human dose of neutron irradiation[J]. Chin J Raiol Health,2011, (1): 118–121

2 成杰, 南宏杰, 宁静, 等. 中子照射后人体剂量测量方法的改进[J]. 中国辐射卫生, 2011, (2): 238–240 CHENG Jie, NAN Hongjie, NING Jing,et al. After neutron irradiation of human dosimetry improvements[J].Chin J Raiol Health, 2011, (2): 238–240

3 Fumiaki Takahashi A E A Y, Japan Atomic Energy Research Institute S, Tokai-Mura N I J. Dose assesement from acticated sodium with in a body in criticality accidents[J]. Radiation Protection Dosimetry, 2003,106(3): 197–206

4 丁大钊. 中子物理学[M]. 北京: 原子能出版社, 2005:191–206 DING Dazhao. Neutron physics[M]. Beijing: Atomic Energy Press, 2005: 191–206

5 罗素明. 测量人体血液中～(24)Na估算中子事故剂量[J].中华放射医学与防护杂志, 1997, (5): 45–47 LUO Suming. Estimate the neutron accident dose measurement of human blood (24) Na[J]. Chin J Radiol Med Prot, 1997, 17(5): 45–47

6 Fumiaki Takahashi A E A Y. Examination for neutron dose assessment method from induced sodium-24 in human body in criticality accidents[J]. Nuclear Science and Technology, 2005, 42(4): 378–383