快中子转换屏发光性能研究

吴 洋 唐 彬 霍合勇 刘 斌 唐 科 孙 勇 尹 伟 曹 超

（中国工程物理研究院 核物理与化学研究所 绵阳621900）

中子照相是一种无损检测技术，其原理与X射线照相等检测技术相似[1,2]。快中子照相是中子照相技术的一个分支，因其采用快中子进行照相而得名，是很有前途的无损检测技术，已广泛应用于飞机零部件检测[3]、大型机械部件缺陷检测[4,5]等。日、美等国对快中子照相开展了大量研究[6,7]。我国的中子照相研究起步较晚，中国工程物理研究院是我国较早开展中子照相研究的单位，已建成多套热中子照相装置[8,9]。

氚靶加速器产生的14 MeV快中子可轻易穿透重金属外壳，探测其内部轻材料。但快中子的强穿透性也使其探测效率非常低，仅为热中子的十分之一。 快中子无法直接探测，须通过转换材料将快中子转换为光子，由胶片、CCD相机或其他光学图像系统记录。目前，用于快中子照相的转换设备有塑料闪烁体(BC408、NE426等)、光纤阵列和转换屏。塑料闪烁体和光纤阵列基本透明，可增大厚度以提高探测效率，但厚度增大会带来像差，影响成像质量。快中子转换屏基本为表面发光，可获取高分辨率图像，但系非透明体，要提高其探测效率，不能仅增大其厚度，得优化其转换屏参数(厚度与成分)。

本文通过建模计算对转换屏参数优化进行预估，再测试不同参数转换屏的发光成像性能，研究快中子转换屏参数对性能的影响，以确定 14 MeV快中子照相的转换屏最佳参数。

1 快中子转换屏性能的计算方法

本文的快中子转换屏由富氢材料粘合剂和硫化锌荧光材料混合、压制而成，其发光原理见图1。

图1 中子转换屏发光原理Fig.1 Schematics of a neutron radiography scintillator.

转换屏内的富氢材料是聚丙烯(PP)、环氧树脂等，快中子与它们的氢原子发生核反应产生反冲质子，反冲质子在ZnS中沉积能量使其发光，由此实现中子到可见光的转换。这些可见光基本为各向同性，传输过程中，光强按距离平方成反比的规律减弱, 同时又被屏材料吸收而衰减。设转换屏的厚度为d，平行快中子束的中子密度为n0，转换屏对中子的吸收系数为μ1，则穿过转换屏的中子数为：

由式(1)，在转换屏内(x,y,z)处，微观长度dz内发生反冲质子反应的中子数为：

设反冲质子和转换屏内的荧光物质(ZnS)发生反应的概率为sZnS，其与转换屏内的ZnS分子密度NZnS成正比，设单次核反应产生的光子数为k，则转换屏内(x,y,z)处产生的光子密度为：

若转换屏的材料配比(ZnS:PP)已定，则k’=kμ1n0sZnS为常数(cm−1)。z处光子的能量为：

式中，K=hvk'，h是普朗克常量(J·s),v是光子的频率( s−1)。转换屏内的发光面很小，可视为点光源。假设发光点坐标为(x,y,z)，光强是Eo，则从转换屏输出面的光强为：

其中，L= [(d−z)2+(x−x0)2+(y−y0)2]1/2是光子传输距离。再考虑转换屏的对光子的吸收，设屏材料对光的吸收系数为μ2，则该点光源产生的光子传输到输出面上任意一点(xo,yo,d)处的光强为：

转换屏输出面的总光强可由式(6)积分获得，即转换屏输出面上任意一点(xo,yo,d)的输出光强为：

上述推导将发光点作为点光源处理，但转换屏的实际发光面和其物理表面存在一定间距，由此可在计算时引入微量e，将输出面光强Q表示为：

2 转换屏参数对性能的影响

2.1 转换屏材料和输出光强的关系

转换屏材料决定了其中子衰减常数μ1和光衰减常数μ2，而μ1、μ2对输出光强有直接影响，其中

式中，r为转换屏质量密度，w为 PP含量，NA是阿氏常量，d为氢对 14 MeV中子的微观截面，A是氢原子的质量数。本文采用的转换屏粘合剂为PP，以上各值根据ZnS和PP混合情况推算而得。经计算，ZnS:PP=1:9–5:1，快中子转换屏的μ1=1.54–3.36 μm-1；由文献[10]，μ2=0.3–6.2 mm-1。由此算出不同材料配比、不同厚度的转换屏输出面中心点的光强(图 2)。该光强随 ZnS含量增大，但在ZnS质量份额超过60%后开始降低。显然，荧光物质份额过多，转换屏内与快中子发生核反应的氢原子数目就过少。由图2，二者间的一平衡点在ZnS:PP(w/w)=1.5:1，转换屏的输出光强达最大。转换屏的输出光强先随转换屏厚度增大，至一定厚度输出光强不再增加。这是因为，转换屏内与快中子作用的氢原子数量随厚度增多，则产生的反冲质子也增多而输出光强增强，但转换屏对光的吸收与其厚度有关，故厚度达一定值后，输出光强不再增强。

图2 转换屏材料配比及厚度与输出光强的关系Fig.2 Output light intensity vs composition ratio and thickness of the scintillator.

经计算，14MeV中子转换屏的最佳材料配比(w/w)是ZnS:PP=1.5:1，最佳厚度为2–3 mm。

2.2 点扩散函数的计算

中子在穿过转换屏与之发生反应时，产生的反冲质子和光子有一定的发散性，导致输出面飞出光子的位置和对应输入面中子位置产生偏差，即发生点扩散现象。计算沿中子入射方向Z轴从入射面到出射面的发光点对输出面光强的贡献，可得到转换屏的点扩散函数(PSF)。选取厚度d为1、2、3、4、5、6 mm，计算发光点对输出面上2 mm´2 mm范围内的贡献，结果见图 3。PSF随着转换屏厚度增大，表明厚度会在一定程度上影响成像质量，但当转换屏厚度为1–6 mm，其FWHM的变化幅度小于0.1 mm，而快中子照相的分辨率一般为1mm左右，故这种影响基本可予忽略。因此，快中子转换屏照相效果远好于厚度较大的塑料闪烁体及光纤阵列。

图3 输出光强与1–6 mm厚转换屏的中心距离的关系(a)、点扩散函数和屏厚的关系(b)Fig. 3 Point spread function of scintillators in different thicknesses (a) and FWHM of PSF vs thickness of scintillator(b).

图4 发光效率与转换屏厚度的关系(a)以及3 mm厚转换屏材料配比的关系(b)Fig. 4 Efficiency of scintillator vs thickness of scintillator (a) and composition ratio of the 3-mm thick scintillator..

3 实验研究

为与现有中子照相光成像系统匹配并符合高速照相要求，选取 5种发光效率较高的荧光材料(ZnS:Ag-Al，ZnS:Cu-Al，p22-g，p22-b，p31), 它们的发光波段在430–560 nm，发光余辉小于1 ms，颗粒度小于9 μm。所制备快中子转换屏的材料配比(w/w)为 ZnS:PP=2:1、1:1、1:2，厚度为 1、2、3、4 mm。中子源为本院的PD-300氘氚靶加速器，能量14 MeV。由光学透镜系统和CCD相机(重庆大学研制，制冷温度-25°C，动态范围14 bit)记录快中子转换屏上的发光强度。

3.1 转换屏参数和发光效率关系测试

图4是上述快中子转换屏的实验结果，可见转换屏最优厚度为 3 mm，最佳材料配比(w/w)为ZnS:PP= 1:1–2:1。实验结果与§2.1的计算结果基本一致。而五种荧光粉中，牌号为p22-b的荧光粉制成的转换屏发光效率最高，故可选择该种荧光粉作为制屏材料。

3.2 快中子转换屏中子照相实验

用3 mm厚快中子转换屏和柯达AA400胶片，对5 cm厚的钢制样品进行快中子照相(图5)。结果表明，该快中子照相系统的空间分辨率优于1 mm。

图5 5 cm厚钢样品成像结果Fig. 5 Image of a 5–cm thick steel sample using the fast neutron scintillator.

3.3 塑料闪烁体、光纤阵列和转换屏的成像质量对比实验

前文提及，塑料闪烁体、光纤阵列的中子-光子转换效率高于快中子转换屏，但它们的厚度会影响成像质量。另外，除混合、压制工艺制备快中子转换屏外，还有将硫化锌涂覆于聚丙烯板上的转换屏，其制备工艺比混合压制工艺简单。我们实验比较了上述转换屏的成像性能(图 6、图 7)。相比于 4 cm厚BC408塑料闪烁体与5 cm厚闪烁体光纤阵列，混合压制屏获得的图像和边界拟合曲线均有较大优势；而涂敷屏的颗粒度较大，其获得图像的锐边界波动较大，成像质量欠佳。另外，还测试了三种转换屏的相对发光强度，涂覆屏为0.0038，混压屏为0.0069，4cm厚BC408为0.047。后者的发光效率比本次研制的混合压制屏(3mm厚，p-22b荧光粉，ZnS:PP=2:1)高6.85倍；而涂覆工艺转换屏的发光效率比压制屏低50%左右。

图6 4cm厚铁样品边界的快中子图像Fig. 6 Imaging result of steel sample boundary with fast neutron.

图7 用各种转换屏测得的铁样品锐边界曲线(□)及其拟合曲线(---)Fig. 7 Imaging results of steel sample boundary using different convert facilities.

4 结论

1) 快中子转换屏的厚度增大会使其效率提高，但由于其透明度不高对于光的自吸收现象严重，故其最佳厚度在2–3 mm。

2) 点扩散函数的FWHM随着屏厚的增大也在逐渐增大，点扩散函数在屏厚在5 mm以下时，随屏厚的变化很小，对成像分辨率的影响极微小。

3) 快中子转换屏的最佳材料配比为 ZnS荧光粉与聚丙烯粘合剂的质量比在1:1到2:1之间。

4) 牌号为p22-b的荧光粉的发光效率最高。5) 采用涂覆工艺的快中子转换屏在成像质量和效率两方面均不具备优势。

6) 快中子转换屏的成像质量较塑料闪烁体和光纤阵列具有较大优势，而其成像效率较少受其厚度影响，故快中子转换屏适合中子源产额较大、成像分辨率要求较高的快中子照相系统。

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