Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9纳米晶软磁合金的交流磁性*

丁燕红 李明吉杨保和 马叙

1)(天津理工大学电子信息工程学院，天津市薄膜电子与通信器件重点实验室，天津300384)

2)(天津理工大学材料科学与工程学院，天津300384)

(2010年11月7日收到;2010年12月29日收到修改稿)

Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9纳米晶软磁合金的交流磁性*

丁燕红1)李明吉1)杨保和1)马叙2)

1)(天津理工大学电子信息工程学院，天津市薄膜电子与通信器件重点实验室，天津300384)

2)(天津理工大学材料科学与工程学院，天津300384)

(2010年11月7日收到;2010年12月29日收到修改稿)

研究了退火温度对Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9纳米晶软磁合金交流磁性的影响，并且分析了获得较好软磁性能的可能原因．合金的电阻率随着退火温度的增加逐渐降低．μ'f0值与饱和磁化强度Ms之间没有明显的正比关系，合金的旋磁比γ随退火温度的升高应呈不规则的变化趋势．当退火温度Ta=873 K时，Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9纳米晶软磁合金具有最大的高频品质因数和弛豫频率，Q(1MHz)=23.1，f0=25.02 MHz．

纳米晶合金，软磁材料，品质因数，热处理

PACS:75.50.Bb，75.50.Tt，75.75．－c

1.引言

随着计算机、信息及电子技术的快速发展，一些工作在高频率条件下的电子器件迫切需要能够在高频条件下具有良好软磁性能的合金;此外，节能问题是当今世界人们所关注的重要问题之一，因此研究开发具有1 MHz以上高弛豫频率，而且高频条件下低损耗的软磁合金尤为必要．

Fe-Nb－Cu-Si-B纳米晶软磁合金晶粒通过晶间的铁磁非晶作用具有很强的耦合作用，在低频下表现出优异的软磁性能［1—4］．随着频率的增长，Finemet软磁合金的初始磁导率快速下降，而且伴随着铁损急剧上升［5，6］．最近，人们研究发现Co基非晶合金经适当温度退火，可以表现出非常好的软磁性能［7］;通过用Co部分替代Finemet软磁合金的Fe，不仅可以提高合金的高温性能还可以提高合金的高频性能［8，9］，在频率为f=1 MHz的条件下，其最大品质因数可以达到Q=19.2［10］．由于合金的初始磁导率、弛豫频率以及品质因数均与合金的微观结构有关，改变退火温度，以上参数会随之改变．在本文中，我们基于对加Co后Fe-Nb－Cu-Si-B纳米晶软磁合金的复数磁导率频谱的研究，分析了高频下获得高品质因数的可能原因，以及退火温度对高频软磁性能的影响．

2.实验

采用单辊熔体旋转快淬法制备出成分为Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9的合金条带，宽5 mm，厚35 μm．将其缠绕成内径约为11 mm外径约为18 mm的圆环状样品．在真空且无磁场的管式炉中退火30 min后作为磁谱测量的试样，退火温度范围选在非晶晶化起始温度到晶化完成这一区间内，为573—873 K．用X射线衍射仪分析等温晶化过程中的相变，并根据展宽的(200)α-Fe衍射峰的峰位和半高宽测定晶化相的平均晶粒尺寸．非晶合金的晶化温度通过DSC试验测定，从室温以20 K/min的加热速度加热到1000 K．用振动磁强计(VSM)测量合金的饱和磁化强度．加在样品上的交流磁场是通过绕在环状样品上的漆包线给定的．复数磁导率的表达式为μ=μ'(f)－iμ″(f)，用HP 4294A阻抗分析仪测量出磁谱，该阻抗分析仪的测量频率范围为40 Hz—110 MHz．测量过程中加在样品上的交流电流保持恒定在0.05 A/m，目的是在环状样品上产生恒定的交流磁场．通过测量电感和电阻并通过如下公式计算得出复数磁导率的实部和虚部:

L和R分别为样品的电感和电阻，L0和R0螺线管的电感和电阻，f为交流磁场的频率．

3.实验结果与讨论

图1为Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9非晶合金的DSC曲线．在20 K/min的加热速度下，Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9非晶合金的DSC曲线上分别出现了两个晶化放热峰，可初步判断第一个晶化峰对应软磁固溶体的析出，即α-Fe相的析出;第二个晶化峰为剩余非晶相的晶化，主要和形成Co-B，Fe-B，及Nb-Co化合物的析出有关．两个晶化峰的起始晶化温度分别为Tx1=768 K，Tx2=915 K．

图1 Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9非晶合金的DSC曲线

图2 为Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9合金在淬态及不同温度下退火X射线衍射图谱．X射线衍射分析表明淬态下合金谱线为漫散的衍射峰，证明淬态下合金为非晶状态;Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9非晶合金经573 K退火后，XRD谱线上出现晶化相的衍射峰，晶化相可标定为体心立方α-Fe(Co)相，利用Scherrer公式计算，计算合金的平均晶粒尺寸;随着退火温度的升高，衍射峰强度逐渐增强，合金的平均晶粒尺寸没有明显增大，但晶化分数逐渐增加;当退火温度Ta≤673 K时，平均晶粒尺寸低于25 nm，经773 K退火后，合金的平均晶粒尺寸明显增大．

图2 Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9合金在淬态及不同温度下退火X射线衍射图谱

图3 为Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9合金环状样品经不同温度退火后，在交变磁场强度为HAC= 0.05 A/m的条件下所测的磁谱．磁谱显示出典型的弛豫色散关系．从图3(a)中可以看到，当f＞1 MHz时，经573 K，623 K，673 K及773 K退火后的样品随着频率的升高，μ'逐渐下降，μ'-f曲线上出现弛豫．经873 K退火后的样品，μ'在1 kHz—10 MHz范围内保持恒定．从图3(b)中可以看到，μ″-f曲线上出现了明显的畴壁共振弛豫峰．经873 K退火的合金的弛豫频率可达f0=25.02 MHz，经673 K退火的合金的的弛豫频率可达f0≈3.23 MHz，而Finemet合金的弛豫频率大约为40 kHz．根据畴壁钉扎理论，当外加磁场幅度低于钉扎场时，畴壁被钉扎在缺陷处，只能随外磁场在其平衡位置附近振动．低频条件下，这种振动过程是可逆的，因而时复数磁导率的实部通常不随频率变化．当频率继续升高到一定程度，畴壁的振动频率低于外加磁场的频率，因而在磁谱上出现了弛豫现象．畴壁的振动好比琴弦的振动，当钉扎点之间的距离比较短的时，畴壁振动的振幅就小，而共振对应的弛豫频率则相对较大．因而当Co部分替代Fe时，缺陷密度上升，缺陷之间的平均距离缩短，畴壁振动的幅度减小，使合金的共振频率显著提高，拓宽了材料使用的频率范围．

样品经673 K退火后具有最大的磁导率，1 MHz条件下μ'(0.05A/m，1MHz)=420，品质因数Q(0.05A/m，1MHz)=3.5;最近Yoshizawa等人［10］在Fe78.8Cu0.6Nb2.6Si9B9合金的基础上加入Co而制得Fe8.8Co70Cu0.6Nb2.6Si9B9纳米晶合金，其相对磁导率为μ(0.05A/m，100kHz)=205，品质因数为Q(1MHz)=13.4．在高频条件下(1MHz)，虽然Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9纳米晶合金的品质因数比Fe8.8Co70Cu0.6Nb2.6Si9B9纳米晶合金的品质因数低，但在1 MHz条件下Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9纳米晶合金具有比Fe8.8Co70Cu0.6Nb2.6Si9B9纳米晶合金高1倍的磁导率，而且具有复数磁导率的实部在1 MHz范围内几乎不随频率变化的特性．在高频条件下使用的软磁材料不仅要求具有较高的初始磁导率，而且要求在较宽的频率范围内初始磁导率具有较高的稳定性，因而Co部分替代Fe较有效的提高了Fe76.9Cu0.6Nb2.5Si11B9纳米晶软磁合金的高频使用性能．

图3 不同温度退火后Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9合金的磁谱(HAC=0.05 A/m)(a)实部;(b)虚部

为了进一步研究退火温度对合金交流磁性的影响，图4直观的表示出了退火温度与Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9软磁合金初始磁导率实部μ'(f=1 kHz)、弛豫频率f0、品质因数Q(f=1 MHz)、电阻率ρ、饱和磁化强度Ms、平均晶粒尺寸D、磁晶各向异性场Ha及μ'×f0的关系．

平均晶粒尺寸D≤25 nm的纳米晶软磁合金处于交变磁场的条件下(HAC=0.05 A/m)，其初始磁导率μi与弛豫频率f0具有如下关系:

Ms为饱和磁化强度(A/m)，γ为旋磁比(m/A·s)，Ha为磁晶各向异性场(A/m)．

由(3)式和(4)式两边各相乘，可得

根据以上经验公式，我们不难发现软磁合金的初始磁导率与其磁晶各向异性场成反比，而合金的弛豫频率却正比于合金的磁晶各向异性场．根据(3)式，我们计算出经不同温度退火后合金的磁晶各向异性场的大小．

从图4可以看出，对于同一成分的软磁合金，经不同温度退火后其初始磁导率与其弛豫频率及品质因数成反比．经873 K退火的合金具有最大的弛豫频率和品质因数，1 MHz的条件下，品质因数为Q =19.2，大于同频率下Fe7.8Co70Cu0.6Nb2.6Si10B9纳米晶合金的品质因数Q=19.2［11］．合金的初始磁导率是由于合金在交变磁场下畴壁在其平衡位置做可逆振动的结果，其大小与畴壁厚度及振动的振幅有关．畴壁厚度越小，振幅越大，合金的初始磁导率越大．当退火温度Ta≤673 K时，由于合金畴壁厚度较低［11—14］，初始磁导率随退火温度的升高逐渐增大;Ta＞673 K时，由于合金的平均晶粒尺寸增大导致磁晶各向异性场的增加，合金初始磁导率开始下降．

随着退火温度的升高，晶化分数的增大，合金的电阻率呈逐渐下降趋势．合金的电阻率的与合金的涡流损耗紧密相关，材料的电阻率越大，同频率条件下材料的涡流损耗越小．从图4中可以看到，合金的电阻率与品质因数不呈明显的正比关系．这主要是由于在交变磁场的条件下合金品质因数是总损耗的反应，这包括合金的磁滞损耗、涡流损耗及剩余损耗．随着退火温度的升高，合金的软磁性能下降，磁滞损耗增大;而涡流损耗和剩余损耗也随着退火温度的变化同时发生变化，三种损耗综合作用的结果必然使品质因数与其电阻率不呈明显的正比关系．

图4 退火温度Ta与Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9软磁合金初始磁导率实部μ'(f=1 kHz)、弛豫频率f0、品质因数Q(f=1 MHz)、电阻率ρ、饱和磁化强度Ms、平均晶粒尺寸D、磁晶各向异性场Ha及μ'×f0的关系

软磁合金的饱和磁化强度是一种结构不敏感量，材料的成分决定了饱和磁化强度大小．对比Ms-Ta曲线与μ'f0-Ta曲线，合金的饱和磁化强度及μ'f0基本上不随Ta的变化而变化．由(5)式，如果经不同温度退火后合金的旋磁比γ为常数，则Ms与μ'f0呈正比关系，而事实上在图4中并没有体现出类似的关系，说明磁性材料的旋磁比γ随着合金微观结构的变化呈不规则变化趋势．

软磁合金的弛豫频率f0和品质因数Q是评价其高频性能的两个重要参数．较高的弛豫频率和较大的品质因数说明材料具有较好的高频性能．在交变磁场条件下，人们希望能将材料低频下的较高的初始磁导率保持到更高频率．从图4可以看出，对于同一成分的软磁合金，其初始磁导率与其弛豫频率和品质因数均成反比关系．对于经673 K退火的合金，低频下(f=1 kHz)具有最高的磁导率，但其弛豫频率和品质因数都是最低的;而对于经873 K退火的合金却具有最大弛豫频率和品质因数，但其磁导率最低．由此可知，在实际应用中通过不同的热处理条件可以扩展软磁合金的弛豫频率并获得相对较高的品质因数，但可能无法同时使材料具有较高的磁导率．退火温度Ta≤673 K时，平均晶粒尺寸低于25 nm，磁晶各向异性场随退火温度的升高逐渐降低，合金的弛豫频率和品质因数与磁晶各向异性场均呈正比关系，由此说明提高合金的磁晶各向异性场有助于提高合金的高频磁性．

4.结论

退火温度对Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9纳米晶合金的交流磁性有显著影响:经673 K退火后合金具有最大的磁导率，μ'(0.05A/m，1MHz)=420，经873 K退火的合金具有最大的弛豫频率和品质因数，f0= 25.02 MHz，Q(1MHz)=23.1;对于同一成分的纳米晶软磁合金其初始磁导率与弛豫频率、品质因数成反比．在实际应用中通过改变的热处理温度的方法可以扩展软磁合金的弛豫频率并获得相对较高的品质因数，但可能无法得到初始磁导率及品质因数都佳的效果．

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PACS:75.50.Bb，75.50.Tt，75．75．－c

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No．50972105)，the Major Program of Natural Science Foundation of Tianjin China(Grant No．08 JCZDJC22700)，and the Educational Commission of Tianjin China(Grant No．20090910)．

Corresponding author．E-mail:lucydyh@163．com

AC magnetic properties of Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9nanocrystalline soft magnetic alloy*

Ding Yan-Hong1)Li Ming-Ji1)Yang Bao-He1)Ma Xu2)
1)(Tianjin Key Laboratory of Film Electronic and Communication Devices，School of Electronics Information Engineering，Tianjin University of Technology，Tianjin 300384，China)
2)(School of Material Science and Engineering，Tianjin University of Technology，Tianjin 300384，China)
(Received 7 November 2010;revised manuscript received 29 December 2010)

In this paper，the influence of annealing temperature on AC magnetic property of Fe15.38Co61.52Cu0.6Nb2.5Si11B9nanocrystalline alloy is investigated，and the possible reasons for better high-frequency soft magnetic properties are analyzed．The resistivity decreases as annealing temperature increases．The value ofμ'f0is not in direct proportion to saturation magnetization Msbecause of irregular variation of the gyromagnetic ratio with annealing temperature．At annealing temperature Ta=873 K，the alloy has the largest quality factor and relaxation frequency，i．e．，Q(1MHz)=23.1 and f0=25.02 MHz．

nanocrystalline alloy，soft magnetic material，quality factor，heat treatment

*国家自然科学基金(批准号:50972105)，天津市自然基金重点(批准号:08 JCZDJC22700)和天津市教委资助项目(批准号:20090910)资助的课题．

E-mail:lucydyh@163.com