辐射伏特效应同位素电池研究进展

罗顺忠,王关全,张华明

(中国工程物理研究院 核物理与化学研究所,四川 绵阳 621900)

放射性同位素电池(RIB)是将放射性同位素(RI)的衰变能通过一定的能量转换方式转变为电能的一种供能装置。由于RI的衰变过程不受环境影响,其能量释放过程稳定、可靠且具有高能量密度,因此与其他供能装置如化学电池、燃料电池、太阳能电池相比,RIB具有以下独特的优势:1)使用寿命长,RIB设计寿命取决于所用RI的半衰期,可达数年至数十年;2)功率密度大,所选RI不同,其输出电流能量密度可达化学电源的数百到数千倍,因此在实现相同功率的情况下可以做到更小的电池质量和体积;3)不受外界环境影响,不需要提供外部能量输入,在其服役期间可长期稳定供电而无需维护和更换。

RIB最早由英国物理学家Henry Mosley于1913年提出,其转换机制为直接收集机制。由于该电池电流极弱(10-11A)、电压极高(150 k V),在当时几乎没有实际用处,在之后的30多年里同位素电池的研究没有引起人们的关注。直到20世纪50年代,美国和前苏联两国的竞争领域由常规陆地向海洋、空间扩展,在这些特殊的环境中需要功率密度大、长期运行不需要维护和更换、稳定可靠的电源,已有的化学电池、燃料电池、太阳能电池均不能满足应用的需求。同位素电池以其适合的特性引起了两国研究人员的关注,此后其研制进入了快速发展期。RIB的衰变能-电能转换机制到目前为止已发展到10余种,根据衰变能的利用方式不同,可将RIB转换机制分为两大类:一类是将RI的衰变能所释放出的热量转换为电能,即热电转换机制,其中温差热电转换电池RTG是该类RIB的代表;第二类是将RI的辐射粒子(α、β、γ)直接或间接转换为电能,其中辐射伏特效应同位素电池(RVIB)是该类RIB的代表。

RIB主要能量转换机制分类示于图1。对于热电转换机制有静态转换方式和动态转换方式两种。静态转换方式包括温差热电转换机制(对应的发电装置即RTG)、热离子发射机制、碱金属热电转换机制(Alkali Metal Thermal to E-lectric Conversion,AMTEC)以及热致光伏特效应机制等。RTG的原理类似于半导体热电偶中的热电转换,其转换效率约为5%,随着新型高效热电材料的出现,可将转换效率提高至10%;热离子发射机制则是通过热电极发射热离子,在充有铯等金属蒸汽的气氛中实现热电转换,其转换效率一般为8%,最高可达18%;AMTEC是以β氧化铝固体电解质(Beta Alumina Solid E-lectrolyte-BASE)为离子选择性渗透膜,以碱金属为工作介质的热电能量直接转换器件,目前制作成功的只有效率较低的钠介质AMTEC,若以钾为工作介质其理论转换效率可达30%;热致光伏特效应则是利用RI衰变能所释放出的热量致光,再利用光伏效应产生电流的间接转换方式,其理论转换效率约为20%～30%。动态转换方式主要有布雷顿循环、兰·金循环、斯特林循环等,这三种循环都是将热能转换为机械能,再由机械能转换为电能。在布雷顿循环中所采用的载热物质为惰性气体(如氖或氩),惰性气体经加热推动涡轮机,再带动发电机发电实现热电转换;兰·金循环的载热物质一般为液态金属(如汞或碱金属)或有机物质,经加热液态物质转变为蒸汽,推动涡轮机从而带动发电机;斯特林循环特点是不通过涡轮机,而是采用往复式的可逆引擎发电。动态转换方式理论上可获得的效率(可达40%)高于静态转换方式,然而其工程化应用仍存在以下三方面的瓶颈问题:一是高效率要求高的热端温度和低的废热排放温度,而低的废热排放温度导致辐射散热面积增大;二是高速运转部件的润滑;三是高速转动产生的惯性矢量对系统(如航天器)稳定性的影响。NPS(Nu-clear Power System)到目前为止公开报道在航天领域中应用的都是基于静态转换方式的RIB。

图1 RIB主要能量转换机制分类

利用RI射线粒子的转换机制主要有直接收集、辐射伏特效应(对应的发电装置即RVIB)、压电悬臂梁、射线致荧光伏特效应、磁约束下粒子电磁辐射收集机制、衰变能耦合LC振荡电路发电机制等。直接收集机制是收集极直接收集RI衰变放出的带电粒子电荷产生电能;辐射伏特效应机制是利用半导体器件的内建电场分离半导体材料在 RI放出的高能粒子作用下产生的电子空穴对,从而产生电流;压电悬臂梁机制是利用微悬臂梁收集并累积RI放出的带电粒子,在静电作用下周期性地与放射源接触放电,这个过程伴随着微悬臂梁的周期性形变,该形变通过与之紧密贴附的压电材料转换成电流输出;射线致荧光伏特效应机制是利用RI放出的粒子激发荧光物质发出荧光,再在光伏效应下产生电流;磁约束下粒子电磁辐射收集机制是利用磁场约束RI辐射的β粒子,使其在回旋运动中将能量以电磁波形式发射出来,用金属收集电磁波并转换成电流输出;衰变能耦合LC振荡电路发电机制不直接用RI的衰变能来供能,而将其衰变能耦合进已储能的LC振荡电路,补偿振荡电路固有阻抗对振荡的衰减,维持并放大LC振荡,并通过交流变压器给外电路供电[1-3]。

以上机制除了 RTG机制的同位素电池在美国和前苏联航天探测等强烈需求背景下实现产品化,用于航天器、海军深海监听设备等供电外,到目前为止,其它机制尚未见成品应用的报道。

1 辐射伏特效应同位素电池(RVIB)概述

在IC和MEMS基础上形成的具有多功能的微型系统(MS),是全球下一轮技术革命的关键。系统微型化后,电源装置将决定整个微系统的尺寸,没有微型化的电源装置提供能源,MS将难以发挥其微型化的优势来完成其预定的功能。合适的机载电源已成为制约其发展和应用的瓶颈问题。RVIB以其独特的优势可望作为MS机载电源的最佳选择。

RVIB是直接利用RI衰变时放出的粒子(α或β)轰击半导体材料产生大量电子空穴对,这些电子空穴对在半导体器件内建电场的作用下实现分离,一旦接通外电路,即可输出电流。RVIB除了具有RIB寿命长、功率密度大、不受外环境影响等特点外,还显示出以下优势:1)适合制作质量、体积微小的电池;2)易于与其他半导体元器件整合;3)不含运动部件,运行安静稳定;4)输出直流电流[4-5]。

RVIB的研究起始于20世纪50年代,但由于同位素制备、半导体制造等相关技术发展滞后,很长一段时间该领域研究未能有所突破;上世纪90年代后期开始,在MEMS等微小系统机载电源需求的牵引下,加之同位素、半导体技术的发展,RVIB的研究再次受到关注,大量的研究集中在对换能单元的改进上,如新结构、新材料、新类型半导体器件的尝试,以增大低能同位素的有效加载量、利用率以及增强换能单元抵抗高能同位素辐射损伤的能力,从而提升RVIB的总体性能。

2 RVIB换能单元研究进展

2.1 PN结器件换能单元

换能单元的研制是决定RVIB性能的关键技术之一,RVIB的能量转换效率、电输出性能以及稳定性等都与换能单元器件直接相关。到目前为止,涉及RVIB的研究多数以PN结器件作为其换能单元,利用PN结内建电势实现对结内产生的电子空穴对的分离。从理论上讲,以PN结器件作为RVIB换能单元,其能量转换效率最高可以达40%[1],这一直吸引着人们对以PN结器件作为换能单元的研究兴趣。

2.1.1 单晶硅材料器件

单晶硅是最成熟的半导体材料,其器件已广泛用于RVIB换能单元的研究中。早期使用的是平面型PN结器件,近年来在非平面型PN结器件方面也有不少有益的尝试。

图2 倒三角直槽型器件

2003年,Blanchard等[5]报道了使用单晶硅倒三角直槽型器件(图2)为换能单元的实验结果:以2.37×106Bq(64μCi)液态63Ni作为驱动源,在单元实验中,短路电流 I sc=1.31 nA,开路电压V oc=0.053 V。值得注意的是,作者在计算最大输出功率P max和能量转换效率η时未考虑填充因子FF(若按FF=0.6计,则Pmax=0.041 nW,η=0.60%)。同年,Guo等[6]也完成了以单晶硅倒金字塔浅多孔型器件(图3)作为换能单元的初步研究,其结果表明,使用3.7×107Bq(1.0 mCi)液体63Ni作为驱动源,得到的电输出参数和转换效率分别为:I sc=2.86 nA,V oc=0.128 V,P max=0.32 nW;η=0.31%。Sun等[7]报道了对一种单晶硅三维深多孔PN结型器件(图4)的研究结果:以气态3H为驱动源,得到能量转换效率η=0.22%,与相同条件下平面单晶硅器件的转换效率 η=0.023%相比增长约10倍。孙磊等[8-9]用63Ni作为辐射源,给出了单晶硅垂直侧壁浅多孔PN结型器件(图5)作为RVIB换能单元的主要输出结果:I sc=1.08μA,V oc=0.150 V,P max=130 nW,η=0.767%。Guo等[10]还报道了利用2.96×108Bq(8 mCi)的147Pm辐照单晶硅三维深多孔PN结型器件的探索,其结果为:I sc=550 nA,V oc=120 mV,P max=44 nW,η=1.75%。Liu等[11]完成了几种形式3H辐照单晶硅三维深多孔PN结型器件的研究,结果表明,气态3H辐照的能量转换效率最大,为0.09%;硅近表面吸附3H辐照的比输出功率(Specific Power)最大,为1.18×10-19W/Bq(4.35 nW/Ci)。

图3 倒金字塔浅多孔器件

图4 深多孔器件

图5 垂直侧壁浅多孔器件

上述研究均是以单晶硅三维结型器件为基础,通过提高 RI与半导体结的接触面积,获得高的输入功率,从而提高其电输出功率;同时由于RI一般加载在三维结型器件孔道内,对射线的利用率要好于平面型器件(平面器件只能利用源2π方向的射线)。

理论上,与深多孔型器件相比,直槽型和浅多孔型器件对接触面积和射线利用率的提升很有限,因此深多孔型器件可能是将来更有潜力的换能单元形式。但受单晶硅半导体材料性质所限,以单晶硅非平面器件作为RVIB换能单元,很难获得高的能量转换效率,而且由于这类器件结构上的特殊性,RI的加载也较为困难。到目前为止的研究中多是直接以液态(63Ni)或气态(3H)形式加载,这些方式不利于提高RI加载量以及未来RVIB的应用。

Gadeken[12]曾提出模板插入式氚化合物加载设想:以三维深多孔型器件为模板母件,制作含氚化合物子件,从而含氚化合物可以完全插入三维深多孔型器件的孔道中,实现RI的有效加载(图6)。Gadeken还在其专利中给出了含氚化合物的具体形式,如氚化聚1-乙基乙烯,即(C4 H 3T5—)n(图 7),其理论含氚质量大于20%[13-14]。Lee等[15]报道了利用金属钛粉末作为贮氚材料,加入一定的分散剂加载在单晶硅浅多孔器件表面,以提高氚密度和使用的安全性,利用氘代替氚的实验结果表明金属钛粉末贮氢原子比可达到1.3。

图6 模板插入式氚化合物加载

图7 氚化合物合成路线

2.1.2 非单晶硅材料

近年来,较多的研究集中于非单晶硅材料PN结器件作为RVIB换能单元方面,并取得了很多有意义的结果。Kherani和 Kosteski等[16-20]连续报道了氚化无定形硅(a-Si:H:T)PiN结作为 RVIB换能单元的研究结果。在最初的实验中,他们采用了如图8(a)所示的结构,以a-Si:H:T作为PiN结器件的整个i区,得到Pmax=0.29μw·cm-2;但是由于i区无定形硅中结合的氚在衰变为3He过程中,会在原来Si-T键的位置形成不稳定的悬挂键(Dangling Bonds),使器件性能衰退严重。后来采用了改进后的a-Si:H:T的PiN结器件,如图8(b),在a-Si:H的i区中增加被称作δ层的 a-Si:H:T层,使悬挂键仅产生在δ层而不会破坏整个i区。对于这两种结构器件,前者短路电流在200 h后下降为初试值的10%,而后者短路电流在600 h后下降为初试值的50%,表明后者的稳定性明显增强。Deus[21]曾报道了气态3H辐照无定形硅器件的实验结果,得到I sc=637 nA·cm-2,V oc=457 mV,P max=136 nW·cm-2,η=1.2%。由于3H的扩散作用使无定形硅器件性能衰退,在气态3H持续辐照46 d后,η下降到0.1%。

事实上对于非单晶硅PN结器件的研究更多关注的是宽带隙材料器件(单晶硅的带隙宽度仅为1.12 eV)。理论上,RVIB的能量转换效率最高可以达40%,但到目前为止的研究结果与此仍有很大差距。基于 RVIB理论最大能量转换效率与换能单元所用半导体材料的带隙有直接关系,一般是随着材料带隙增加而增大(图9)[1]。因此利用宽带隙半导体材料制作换能单元有利于提升转换效率,进而提高电池的电输出性能。

许多宽带隙半导体材料所具有的耐辐射能力强的特点也有利于 RVIB长时间持续输出电性能的稳定性,这就扩大了RVIB用RI的选择范围:可以选择射线能量更高的β核素,甚至是α核素。与传统单晶硅材料半导体器件换能单元只能选用低能β射线同位素作为驱动源的局限(理论上辐射粒子能量高于约155 keV就有可能造成单晶Si晶格破坏,形成Frekel缺陷)相比,选择射线能量更高的核素可大大提高RI的功率输入,使 RVIB电输出性能的改善成为可能。

图8 a-Si:H:T的PiN结器件

图9 材料带隙与理论转换效率关系

近年来有不少关于宽带隙材料作为换能单元的研究工作。Deus[21]报道了以AlGaAs(带隙约1.9 eV)器件作为换能单元的实验结果,经气态3H辐照后的能量转换效率,η=2.3%;但由于3H的扩散作用使器件性能衰退,持续辐照46 d以后,η下降到0.71%。与气态3H辐照无定形硅的电输出结果相比,AlGaAs材料器件具有更佳的初始转换效率以及稳定性(持续辐照46 d比较)。Kolawa等[22]报道了利用金刚石材料(带隙约5.4 eV)器件作为换能单元的结果,用α核素244Cm辐照,其转换效率可能达35%。2006年,Cress等以InGaP材料(带隙1.85 eV)制作了结型器件,在210Po辐照下获得了3.2%的转换效率;同年Eiting和Chandrashekhar的课题组分别制作了SiC材料(带隙3.2 eV)结型器件,前者利用33P为辐照源,获得了约4.5%的能量转换效率;后者利用63Ni为辐照源,获得了约6%的能量转换效率[23-25]。GaN是受到广泛关注的宽带隙半导体材料,其带隙约3.4 eV,Honsberg和Mohamadian等分别报道了 GaN结型器件作为 RVIB换能单元的理论分析结果[26-28]。通过理论计算分析,GaN器件能量转换效率为25%,相应的单晶Si器件能量转换效率为14%。在文献[26]中还提到带隙达5.8 eV的AlGaN材料器件,理论能量转换效率可达27%。使用金刚石、GaN这样的宽带隙材料器件在能量转换效率方面确实比传统的单晶硅器件更有优势,但受限于目前材料及其器件的制作难度,这方面的研究仍有待深入。

2.2 非PN结器件换能单元

虽然使用PN结作为换能单元是RVIB研究的主流,但对非PN结器件作为其换能单元的研究仍然受到人们的关注。早在20世纪70年代,就有肖特基器件作为换能单元的报道,近年来的研究进行了一些新的非PN结材料作为RVIB换能单元的尝试。Liu等[29]报道了一类接触势差器件作为RVIB换能单元的实验结果。以ScT x为驱动源,利用金属Cu和Sc的接触势差,以空气为绝缘介质,得到Voc=0.5 V,Jsc=2.67 nA ·cm-2,P max=0.4 nW·cm-2,对电流的收集效率为40%;利用金属Pt和Sc的接触势差,以无定形硅为绝缘介质,得到V oc=0.16 V,J sc=5.3 nA·cm-2,P max=0.26 nW·cm-2,对电流的收集效率为4.8%。由于空气的电离能大于无定形硅,因此以空气为介质,其短路电流密度相对无定形硅介质的小,但由于前者复合率较小,因此其电流收集效率较大。两种器件的能量转换效率都约为 0.1%。同年,Qiao等[30]报道了有关SiC肖特基器件作为RVIB换能单元的研究。以N型SiC为基材,与金属Ni形成肖特基器件(图 10),在148 MBq·cm-2的63Ni源片辐照下,获得的电输出性能参数为:V oc=0.49 V,J sc=29.44 nA·cm-2,P max=4.85 nW·cm-2,η=1.2%。

Wacharasindhu等[31-33]使用液体半导体材料Se作为换能单元,将35S直接混合其中,与金属Al形成肖特基结。35S的加载量为1.66 MBq(4.5 mCi),得 到 I sc=0.107 μA,V oc=899 mV,Pmax=16.2 nW,η=1.12%。由于使用的半导体材料为液态形式,避免了辐射作用下的晶格损伤问题,从而使电输出性能的稳定性得到提高;而且通过选择合适的RI可以直接加载在液态半导体材料内部,有利于提高转换效率。图11示出液体半导体材料器件RVIB结构示意图和实物图。

图10 SiC肖特基器件示意图

到目前为止,已经研究的RVIB换能单元器件类型示于图12。与PN结器件相比,非PN结器件所用材料的选择范围更加广泛。尽管从目前的研究结果看,这些器件作为RVIB换能单元其能量转换效率还不理想,但可以预期,通过不断优化材料和结构,器件性能将会有很大的提升空间。液体半导体材料的肖特基器件的发展值得关注,它不仅大幅提高了RI粒子辐射的利用率,而且不会出现器件材料受射线辐照的晶格损伤,避免了因为该原因而出现器件长时间受辐照而致性能下降的问题。类似新型材料和器件的研制,对于RVIB的开发应用具有重要的推动作用。

图11 液体半导体材料器件RVIB

图12 RVIB换能单元类型

3 RVIB用RI的选择

RI对电池的性能至关重要。RVIB的最终使用寿命取决于RI的半衰期;RI射线性质和密度决定输入功率的大小,因而直接影响电池的输出功率(换能单元一定,能量转换能力随之确定);射线与换能单元材料的相互作用在产生电子空穴对的同时,还伴随产生其他辐射效应,这会造成电池在长时间供能过程中输出电流的稳定性波动。一般来讲,RVIB所用的驱动RI选择原则如下:1)功率密度高,比功率大于0.1 W·g-1;2)半衰期长,一般要求是100 d＜T1/2＜100 y;3)毒性小,其化学形态应具有抗氧化、耐腐蚀、不潮解、不挥发、不易被生物吸收、不易在人体内积聚等;4)纯度高,有害杂质少,不发射中子和高能γ射线;5)稳定性好,选用的具有一定化学形态的RI与密封材料不发生化学作用,且在高温时仍能保持电池密封的可靠性;6)经济易得。

发射低能纯β的RI不易造成器件辐射损伤,无须附加屏蔽层,作为RVIB驱动源比α和γ核素更具有优势;但是其能量密度较低,因此相应RVIB输出功率较小。为提高输出功率,若采用耐辐照能力较强的半导体材料作为换能单元,可选用高能β同位素甚至α同位素为驱动源。表1中列出了部分可用于RVIB的RI的主要性质(某些同位素不完全满足前述选择原则,但在某些方面有其优势)。

表1 部分RI的主要性质

4 改善RVIB电输出性能的途径

从目前的研究结果看,RVIB的电输出性能仍然很低,不能满足其对微系统供电的要求。因此改善电输出性能是实现RVIB工程化应用的技术关键。

对于 RVIB,电输出性能用最大输出功率P max作为评价指标。P max可以表示为:

从式(1)可看出,为了改善电输出性能,必须尽可能增大I sc、V oc、FF值。一般来讲改善电输出性能有以下几种途径。

1)改进设计RVIB能量转换单元,提高其能量转换效率。

2)增加RI的能量密度(增加单位加载量或采用高能RI),在转换效率不变的情况下,可以增加电池的输出功率。

3)通过串联和并联方式形成电池组阵,以电池单元加和的方式提高电输出性能。

4)其他改善电池性能方式(如降低系统温度等)。

换能单元是能量转换的关键组成部份,其结构参数设计对于RVIB电性能影响很大。由于换能单元结构参数多,因此对RVIB电性能的影响关系也很复杂,有时还出现一些矛盾的现象,如Isc、Voc对于各区域掺杂浓度的要求。从总体上讲,P max是评价器件对射线能量利用效率的主要参数,因此实现 I sc、V oc和FF乘积最大值,是器件优化的量化指标。本研究小组曾设计了三种具有不同结构参数的硅基PN结型器件,在63Ni辐照下其电输出性能有相当大的差别,参数优化的器件其P max比未经优化的器件提高将近5倍(图13),表明换能单元的优化设计对于改善RVIB的电输出性能意义重大[34-35]。

图13 不同结构参数的PN结器件输出性能

RI是影响RVIB电输出性能的又一重要因素。受限于63Ni原料的品质及其加载工艺,63Ni源能量密度一般都较低[36-39]。3H 以TiT x的形式贮存于金属钛中可以有很大的贮氚量,容易实现比常用63Ni源更大的(衰变)入射功率绝对值。本研究小组利用含氚钛膜(含氚量为15.9 GBq,对应功率为14.5μW)辐照一种单晶硅基PN结器件,电输出性能列于表2。其输出电流的I sc、Voc、Pmax比63Ni(活度2.96×108Bq,对应功率为0.824μw)源辐照分别提高58.6%、80.8%、275%,其电输出I-V曲线示于图14。由表2和图14可看出,提高驱动源能量密度对于提升RVIB电输出性能作用非常明显。研究[40-41]还发现,由于金属钛原子对氚β射线的阻挡作用,使得射线能量的利用率较低;贮氚钛膜厚度越大,这种阻挡作用就越明显。因此降低膜的厚度或选用对低能β粒子阻挡能力较弱的材料作为贮氚膜,是提高其β射线的表面发射效率,相应提高源入射功率的可能途径。

表2 含氚钛膜及63 Ni辐照电输出性能分析

图14 TiTx及63 Ni源片辐照下的输出性能

将多个电池单元组成电池组阵是提高电池电输出性能最直接有效的方式,也是RVIB满足各种不同需求的必由之路。本研究小组[42]曾采用两只具有相同结构参数的单晶硅基PN结器件,考察了串联、并联时在同一63Ni源辐照下的电输出性能,并与两只器件单独辐照的结果进行了比较,其I-V曲线示于图15。由图15给出的I-V曲线可以看出,当以串联的方式连接时,其电输出结果与单个器件相比,Isc和FF基本不变,V oc和η可达单个器件值的两倍;而以并联方式连接时,Voc和FF基本不变,Isc和η大约提高到单个器件值的两倍。这些结果表明,采用构成单元组阵方式提高其电输出性能是可行的。

温度对半导体材料的性质影响很大。对于以半导体PN结型器件为换能单元的RVIB,主要体现在由于材料本征载流子浓度等的变化对电输出性能的影响。本研究小组[43]曾考察了一种单晶硅基 PN结器件在63Ni辐照下,温度-40℃到60℃范围电输出性能的变化。实验结果表明,V oc随温度的变化约为-3 mV/K,在-40 ℃时 ,其 V oc、FF 、η、P max分别可达 463 mV 、0.829 、1.09%、8.94 nW,比常温下(22 ℃)分别提高73%、15%、94%、94%。图16为温度与输出功率关系。由图16可以看出,适当降低温度对于 RVIB电性能的提升作用非常明显。在RVIB可能的应用中,如外太空、极地等环境温度都远低于常温,因此可以利用这一点来提升RVIB的电输出性能。

图16 温度与输出功率的关系

如前所述,改善RVIB电输出性能还有一些其他的方法,如使用三维结型器件作为换能单元以提高RI源加载量和射线利用率,使用宽带隙材料器件以提高能量转换效率,使用高能RI以增加输入输出功率等。正是由于目前 RVIB的电学输出性能还很低,远远不能满足实际使用的需要,因此今后RVIB的研究仍将致力于改善其输出性能。

5 结 语

RVIB以其使用寿命长、功率密度大、运行稳定可靠以及易于与其他半导体系统整合等特点,在作为MEMS等微小系统机载电源方面有着不可替代的优势。相信随着新型半导体材料开发,新类型半导体器件制作,性质优良 RI选择应用及其加载工艺优化将大幅提升 RVIB的性能。可以预期,在不久的将来,RVIB在国防和国民经济建设相关领域的工程化应用必将成为现实。

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