渤海湾北部底质沉积物中黏土矿物组成与物源研究＊

韩宗珠，张军强，邹 昊，衣伟虹，李 敏

（中国海洋大学海洋地球科学学院，海底科学与探测技术教育部重点实验室，山东青岛266100）

渤海湾北部底质沉积物中黏土矿物组成与物源研究＊

韩宗珠，张军强，邹 昊，衣伟虹，李 敏

（中国海洋大学海洋地球科学学院，海底科学与探测技术教育部重点实验室，山东青岛266100）

采用X射线衍射物相分析，对渤海湾北部166个表层沉积物样品和A435柱状样中的23个沉积物样品的主要黏土矿物含量组成进行分析。研究结果表明：渤海湾表层沉积物黏土矿物中伊利石（53.0%）含量最高，其次为蒙脱石（27.9%）、绿泥石（9.9%）和高岭石（9.2%），黏土矿物组合为伊利石－蒙脱石－绿泥石－高岭石型。渤海湾北部表层沉积物可分成3个沉积区，分别代表不同的沉积物来源：北部沿岸为滦河－海河物源区；中部和东部为黄河－海河物源区；西部沿岸为海河物源区。渤海湾北部表层沉积物黏土矿物分布和组合特征显示了渤海湾环流对海河、黄河和滦河来源物质的搬运和扩散作用。A435柱状样各黏土矿物含量在100 cm以上层段具有很大的波动性，推测主要为黄河在1048—1128年和1128—1855年的改道事件的影响。

渤海湾；黏土矿物；黄河；海河；滦河

黏土矿物是海洋沉积物的重要组成部分，在浅海区约占沉积物总量的1／3［1］。由于成因和结构上的原因，它们总是呈细粒鳞片状，对水动力作用有敏锐的反应，因此无论对研究海区的沉积物来源和特征，还是对探讨陆源物质入海后的运移沉淀规律和沉积过程都是有意义的［2］。以黏土矿物为指标，来示踪古气候、沉积环境、物质来源、运移方向等问题具有很好的效果［3－6］。

渤海是我国惟一的内海，是我国海洋生物和油气资源的主要产区之一，其中河流的大量注入使渤海的沉积物输运过程、动力特征和环境演化更具特色。前人研究表明黄河入海物质控制了渤海湾南部、莱州湾、渤海海峡南部以及从莱州湾向北到渤海中央的区域，成为对渤海沉积作用的影响最显著的河流［7］；滦河对前三角洲和邻近的渤海浅海供应的沉积物不多，入海泥沙大多沉积在滦河口－曹妃甸一带沿岸区域，而对渤海沉积的影响主要限制在近岸区域［8－9］。

许多学者对渤海海域沉积物分布规律、输运模式、现代沉积作用，尤其是对黄河入海物质在河口附近的搬运、沉积和再悬浮过程方面做了大量研究［7，10－13］，但对黄河物质在渤海湾地区的分布特征和控制因素研究较少。渤海湾地区有黄河、海河和滦河物质的输入，物质供应丰富，沉积物保存了丰富的物源区信息，具有很高的科研价值和实际意义。本文利用在渤海湾北部滨浅海区取得的表层沉积物和柱状沉积物样品，对沉积物黏土矿物进行分析，研究渤海湾北部海区沉积物物质来源及主要控制因素，并通过柱状样沉积物黏土矿物的变化，探讨黄河改道事件在沉积物中的响应。

1 研究区概况

渤海湾位于秦皇岛金山咀和老黄河口连线为界以西海域，被河北省秦皇岛市、天津塘沽、河北省黄骅县、山东省沾化县等环绕，湾口朝东，为一向西凹入的弧形浅水海湾，最大深度约25 m（在湾口中部），其面积约为1.5×104km2，约占渤海面积1／5（见图1）。渤海湾的海底地形从湾顶向渤海中央倾斜，湾内水深较浅，一般均小于20 m。由于受黄河和海河带来的物质的影响，在渤海湾形成了我国规模最大的潮间带，同时也形成了范围最广和岸线最长的淤泥质海岸［7］。

流入渤海湾的主要河流有湾口南侧的黄河，西侧的海河水系（潮白新河，子牙新河等）、蓟运河，北侧的滦河。黄河是我国第二大河，平均每年携带大约1.1×109t泥沙进入海洋，占世界河流入海沉积物的5.5%左右［15］，黄河入海泥沙多为细颗粒泥沙，统计表明，94.2%的泥沙粒径小于0.063 mm，是渤海湾海底沉积的重要物质来源［7］。黄河泥沙入海后，大部分泥沙沉积在河口三角洲和近海海域，余者则在潮流和海流等因素的影响下，扩散至较远的海区［16］。海河年平均径流量为9.8×109m3，年平均输沙量为6×106t。蓟运河无论就其径流量，还是输沙量，其规模远比海河小，但其入海物质对本海区的沉积也起了一定的作用，入海物质较细，多为黏土质粉砂。滦河全长1 200 km，年平均径流量为4.6×109m3，每年入海泥沙约1.9×107t，平均含沙量仅次于黄河而高于长江［7］。

渤海湾的环流主要由是高盐的黄海暖流从渤海海峡北部进入渤海中央并延伸到渤海西岸，受海岸阻挡分成南北2支，南支进入渤海湾后，转折南下，形成反

图1A 渤海流系示意图［10，14］Fig.1A Sketch map of water circulation in the Bohai Sea

2 研究材料和方法

本次研究样品取自渤海湾北部，38°35′51.25″N～39°13′48.39″N，117°38′33.28″E～119°16′7.46″E之间，共涉及表层样166个，使用箱式取样器采集（0～40 cm）；柱状样1个，使用重力取样器采集（见图1），柱状样以4～10 cm的间距进行取样，A435柱状样位于38°35′51.56″N、118°1′49.21″E，柱长214 cm，获得23个样品。对全部表层样和柱状样的黏土矿物含量进行测试分析。

黏土矿物分析由青岛海洋地质研究所实验检测中心测定。对预测定的每个样品经蒸馏水水洗2次剔除盐分，加入适量H2O2剔除有机质，有机质去尽后，加入浓度为0.1 mol／L的六偏磷酸钠分散剂，静置过夜，依据Stokes沉降原理提取＜2μm的悬浊液，至少提取5次，离心浓缩，然后均匀涂于玻璃片上，自然晾干（自然片：N）；将自然片置于乙二醇蒸气浴中浸泡（饱和片：E），24 h后上机分析。

将获得的自然片和乙二醇饱和片分别进行X射线衍射分析，获得自然片和乙二醇饱和片的X射线衍射图谱（见图2），黏土矿物测试所用仪器为日本产D／Max－r A型X射线衍射仪（Cu靶、管电压40 k V、管电流80 m A、扫描范围（自然片：2.5（°）～32（°）；饱和片：2.5（°）～30（°））、步进长度（2θ）0.02（°））。

根据自然片和饱和片的X射线衍射图谱对比，作者发现自然片中蒙脱石和绿泥石峰值均为14.0左时针向的流动。同时黄河冲淡水沿渤海湾南岸向西运动，形成顺时针向的流动。渤海湾环流为北部反时针向、南部顺时针向的双环结构（见图1）［7，10，14］。右，经乙二醇饱和处理后，蒙脱石膨胀，与绿泥石区分开来（蒙脱石膨胀至18左右）。乙二醇饱和片在23.5（°）～26.5（°）处可以区别出高岭石和绿泥石（高岭石：3.58左右；绿泥石：3.54左右）（见图2）。

图1B 研究区取样站位分布Fig.1B Distribution of sampling stations of the study area

图2 渤海湾北部表层沉积物的X射线衍射图谱（B171和B142站位）Fig.2 Spectrums of X－ray diffraction of the surface sediment samples from Northern Bohai Bay

考虑到各种影响因素，图谱判读时，一般2θ的允许误差是±0.03，黏土矿物的判别只考虑蒙脱石、伊利石、绿泥石和高岭石4大类。它们的相对含量采用Biscaye修正后的方法估算［17］：以乙二醇饱和处理后样品17、10和7附近特征衍射峰的面积分别代表蒙脱石、伊利石、（绿泥石＋高岭石）族矿物的衍射强度，衍射峰面积用峰高与半高宽的乘积近似表达，衍射峰基线的确定是在衍射峰背底处用曲线尺画弧线［18］；蒙脱石、伊利石、（绿泥石＋高岭石）的强度因子分别为1、4、2，将三者衍射峰面积与强度因子之积归一化后得出每一组分的相对含量；高岭石和绿泥石的相对含量比例以23.5（°）～26.5（°）（2θ）左右3.5附近的衍射峰高比值来确定。所有的样品均在同一实验室和同一条件下测试完成。

3 结果

3.1 表层黏土矿物含量组成和分布特征

采用上述XRD数据处理方法，对渤海湾北部表层沉积物黏土矿物含量进行分析。结果表明，渤海湾北部表层沉积物黏土矿物成分以伊利石为主，平均含量为53.0%；其次为蒙脱石，平均含量为27.9%；高岭石、绿泥石的含量相对较少，平均含量分别为9.2%、9.9%（见表1），符合中国近海黏土矿物分布规律［2－3］。

表1 渤海湾北部与滦河、海河、黄河表层沉积物中黏土矿物含量／%Table 1 Relative content of clay minerals in the surface sediments of the Studied area，Luanhe River，Haihe River and Yellow River

图3 表层沉积物伊利石－蒙脱石－绿泥石＋高岭石三角端元图［19－25］Fig.3 Ternary plot with end members of illite，smectite and kaolinite＋chlorite of the surface sediments

本文根据渤海湾北部表层沉积物166个样品黏土矿物组分数据，结合前人对黄河、海河和滦河沉积物黏土矿物的研究结果［19－25］，以伊利石、蒙脱石、高岭石＋绿泥石为端元做出三角端元图（ISKc图）（见图3）。研究区绝大部分站位的ISKc投影与海河沉积物投影接近，大致以43%＜Cillite＜56%、25%＜Csmectie＜37%为特征，说明本研究区的黏土矿物来源与海河密切相关，主要为海河型物质。从ISKc图可以看出，一些站位投影位于黄河沉积物投影区域，表明受黄河沉积物影响较深，为黄河或海河－黄河源沉积物；仅有少量站位位于海河和滦河沉积物投影之间，滦河沉积物对该区的影响比较小。

3.2 表层沉积物黏土矿物分布特征及组合分区

研究区黏土矿物主要为伊利石、蒙脱石、高岭石和绿泥石，各黏土矿物组含量统计见表1。由于研究区西部有海河输入，南部和北部分别有黄河和滦河的物质输入，因此该区块物质来源丰富，造成了黏土矿物在研究区内空间分布上具有较大差别，以下详细分析各黏土矿物含量及分布特点。

（1）伊利石：伊利石是研究区含量最高的黏土矿物，含量介于42.3%～80.7%，平均含量53.0%。由图4a伊利石分布趋势来看，伊利石百分含量沿海河河口向外，有逐渐增加的趋势。其高含量区集中在中部水深较大的区域，低含量区集中分布在沿岸地区和海河河口附近（见图4a）。（2）蒙脱石：研究区内蒙脱石的含量为0%～45.2%，平均含量为27.9%。蒙脱石的分布规律与伊利石分布规律相反，其高值区主要分布于北部沿岸地区和研究区西南部，中部含量低（见图4b）。

图4 表层沉积物黏土矿物分布特征Fig.4 Distribution of the clay minerals in the surface sediments

（3）绿泥石：研究区内绿泥石的含量为4.1%～14.2%，平均含量为9.9%。高含量区分布于研究区的南部，低含量区分布于研究区的东北部及中北部。总的分布规律是从北向南含量逐渐增加（见图4c）。绿泥石含量变化趋势和伊利石相近，与蒙脱石含量变化相反，随着远离沿岸地带其含量有增加的趋势。

（4）高岭石：高岭石是研究区内4种黏土矿物中含量最低的一种。区内高岭石的含量为4.2%～13.0%，平均含量为9.2%。高值区主要分布于研究区的东南部和西部，低值区零星分布于全区（见图4d），其分布规律与绿泥石接近。

以蒙脱石、伊利石、高岭石和绿泥石百分含量为参数，采用SPSS软件对表层沉积物进行Q型聚类分析［26］。通过分析，可将渤海湾北部表层沉积物分成3类（见表1），分别为T1，T2，T3。将3类沉积物黏土矿物平均含量与黄河、海河和滦河沉积物黏土矿物含量进行对比可以发现：T1类组合以海河－黄河物源为主；T2类组合以黄河物源为主；T3类组合以滦河物源为主（见表1）。依据研究区表层沉积物黏土矿物的分类特征，可以大致将渤海湾北部分成3个沉积区，分别为海河物源区、黄河－海河物源区和滦河－海河物源区（见图5）。由图中可以看出，滦河沉积物对研究区的影响仅限于研究区北部沿岸地区；黄河物质对研究区的影响主要是研究区的中部和东部地区。

图5 表层沉积物黏土矿物物源分区图5 Provinces of clay minerals in surface sediment

3.3 柱状沉积物黏土矿组合特征

A435柱状样位于研究区南部，其黏土矿物含量垂向上的分布特征如图6所示。其沉积物黏土矿物组合为伊利石－蒙脱石－绿泥石－高岭石型。其中，伊利石（41.5%～60.1%）和蒙脱石（20.0%～42.8%）构成主要成分，绿泥石（8.2%～14.0%）和高岭石（7.0%～12.0%）含量较少。伊利石、高岭石和绿泥石的变化趋势相似，其百分含量基本同步增减，蒙脱石含量变化趋势与其余3种矿物变化趋势相反。在100 cm以下层段，蒙脱石的含量比较稳定，波动比较小，平均含量为27.4%，伊利石百分含量平均值为51.1%；在100 cm以上层段，蒙脱石含量出现较大起伏波动，其含量在90～70 cm段为平均含量为20%，到30～50 cm段迅速增加到40%，同时，伊利石的百分含量分别为58.3%和44.6%。

图6 A435柱状样沉积物黏土矿物变化曲线（AMS14 C测年引自文献［27］）Fig.6 Vertical distribution of clay minerals in column drill A435

4 讨论

4.1 表层沉积物物源分析

物源与气候是河流沉积物中黏土矿物含量的决定性因素［21－22］。黄河中、上游地处西北半干旱地区，属大陆性季风气候，下游属于暖温带半湿润季风气候区，流域内年均降雨量大约为600～800 mm。流域内物理侵蚀与化学侵蚀之比为75左右［28］，风化指数在4.5左右，化学风化率为39.29 t·km－2·a－1，以物理风化作用为主［29］，有利于蒙脱石的保存。陈静生认为中国东部河流沉积物中蒙脱石和高岭石的相对含量显著地受流域气候条件的影响。从东北到华南，沉积物中蒙脱石含量趋于降低，高岭石含量趋于增加，两者的比值趋于降低［30］。海河和滦河处于黄河流域的北部，其蒙脱石含量分别为35%和63%［25］，均高于黄河沉积物黏土矿物中的蒙脱石含量14.9%（平均值）（见表1），符合中国河流沉积物黏土矿物分布规律。

黏土矿物广泛地分布于各种类型的沉积物中，是海洋沉积物的重要组成部分，海洋黏土矿物的特征和分布受许多因素的控制和影响，其中最重要的因素是入海的沉积物物源特征和海区环流作用［2，31］，海洋沉积物的黏土矿物可以示踪洋流的变化［1，5］。研究区附近有黄河、海河和滦河入海，所携带的陆源沉积物对本区有较大影响。总体来讲，渤海湾北部近海黏土矿物组合和分布特征与渤海湾北部地区沉积物物质来源和渤海湾环流密切相关，其沉积物分区显示了环流体系对黄河、海河和滦河来源物质的搬运与扩散作用，从图4来看，渤海湾北部沉积物黏土矿物分布大体上与渤海湾环流相对应。

渤海湾环流为北部反时针向、南部顺时针向的双环结构（见图1），2支环流在渤海湾中部相汇［7，10，14］。研究表明黄河水入海后有3个流向，即东北向、西北向和东南向，其中东北向和西北向的运移的物质主要影响本区［7］。最新研究表明，切变锋对河口泥沙的向海传输有重要的阻隔作用，导致河口泥沙集中在切变锋的向岸一侧随落潮流向北侧传输，在涨潮时河口向海排沙量降低，少量泥沙随涨潮流沿岸向南传输［32－33］。渤海湾顺时针环流在海河口附近转为反时针环流，因此黄河细粒的沉积物在切变峰的作用下向北传输，并在渤海湾顺时针环流的作用下输运到海河口，在海河口附近向东南转为反时针方向输运，最终到达研究区中部和东部地区；而滦河沉积物由渤海湾反时针环流由滦河口沿北部沿岸输入研究区，因此其影响范围为研究区的北部地区；海河沉积物入海后主要向河口南北两侧扩散（见图5）。

4.2 柱状沉积物物源分析

对比黄河、海河和滦河沉积物黏土矿物数据可知：滦河以蒙脱石含量高，伊利石含量低为特征；黄河沉积物以伊利石含量高，蒙脱石含量低为特征，海河沉积物处于黄河和滦河沉积物之间。

以伊利石、蒙脱石、高岭石＋绿泥石为端元做三角端元图（ISKc图）（见图7）。通过ISKc图可以看出，A435孔有一部分点位投影落于黄河沉积物区域，位于柱状样70～90 cm层段；一部分点位落于海河和滦河沉积物之间，离黄河沉积物投影较远，位于柱状样30～50 cm层段。A435孔70 cm处AMS14C测年数据为（1 357±20）yr BP［27］，利用沉积速率内插法，A435孔80和40 cm处沉积年龄大约为1 550和770 yr BP。

前人研究表明，6 000 a BP以来，由于下游河道的摆动，故形成了分布于渤海和黄海西岸一系列三角洲沉积体。除了1128—1855年黄河改道从苏北入海在黄海形成三角洲外，其余时期黄河均从渤海入海，在渤海海岸由北向南形成一系列三角洲；历史上黄河入海口在渤海湾的变动范围很大，变动范围从现代黄河口到海河入海口［34－37］。

图7 A435孔沉积物伊利石－蒙脱石－绿泥石＋高岭石三角端元图［19－25］Fig.7 Ternary plot with end members of illite，smectite and kaolinite＋chlorite of the column drill A435

A435柱状样30～50 cm层段蒙脱石含量出现峰值，伊利石含量减小，其沉积物黏土矿物含量分别为蒙脱石42.8%，伊利石41.5%，高岭石7.5%和绿泥石8.2%，其沉积物黏土矿物含量与黄河沉积物相差较远，而与滦河和海河沉积物比较接近（见图6），表明黄河沉积物对该区的影响迅速减小。通过沉积速率内插法，40 cm段沉积年龄大约为770yr BP，与黄河改道苏北入海的时间相吻合，推测30～50 cm段为1128—1855年黄河改道苏北入海期间的沉积物［34］；A435柱状样90～70 cm层段蒙脱石为最低值（20.5%），伊利石最高值（58.3%），其沉积物黏土矿物含量与黄河沉积物最为接近，根据前人研究，黄河1048—1128年曾由塘沽入海［34］。推测为这一时期形成的沉积物。

5 结论

通过对渤海湾北部表层和柱状样沉积物黏土矿物含量、分布和组合特征分析，得到了以下结论：

（1）研究区表层沉积物黏土矿物主要有伊利石、蒙脱石、高岭石和绿泥石4种，其中伊利石总体含量最高，黏土矿物组合为伊利石－蒙脱石－绿泥石－高岭石型，通过ISKc图可以发现研究区沉积物的来源主要为海河，其次为黄河和滦河。

（2）通过表层沉积物黏土矿物含量及分布特征，可以将研究区分为3个区域，3个区域的沉积物分别为海河型、黄河－海河型和滦河－海河型，沉积物分区与渤海环流有很好的对应关系。除了物源因素的影响外，研究区表层沉积物中黏土矿物含量的分布特征主要受渤海湾环流的控制，海河径流的影响十分有限。

（3）通过A435柱状样沉积物黏土矿物组合特征和测年资料，可以推断：70～90 cm段沉积物反应了黄河1048—1128年改道海河入海事件；30～50 cm段沉积物反应了1128—1855年黄河改道苏北入海事件。

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Characteristics and Provenance of Clay Mineral Assemblage of Sediments from the Northern Part of the Bohai Bay

HAN Zong－Zhu，ZHANG Jun－Qiang，ZOU Hao，YI Wei－Hong，LI Min
（The Key Laboratory of Submarine Geosciences and Prospecting Techniques，Ministry of Education，College of Marine Geoscience，Ocean University of China，Qingdao 266100，China）

The clay minerals of 166 surface sediments and 23 sediments of sediment core A435 from the northern part of the Bohai bay were analyzed with the X－ray diffraction method.The results showed that Illite，averaging 53.0%，was the dominant clay mineral in the surface sediments of the northern part of the Bohai bay，followed in concentration by smectite（27.9%），chlorite（9.9%）and kaolinite（9.2%）.The illite－smectite－chlorite－kaolinite type was the main clay mineral assemblage of the surface sediments.The surface sediments could be divided into three sedimentary provinces：the northern coastwise from Luanhe river and Haihe river，the middle region from the Yellow river and Haihe river and the other area from the Haihe river.The assemblage and distribution of the clay mineral in surface sediments of the northern Bohai bay were influenced by the source of the rivers and transports of the current.In the sediment core A435，the assemblage of clay mineral varied greatly above the layer of 100 cm.That＇s may be caused by the migration of the Yellow River，which discharged into the Bohai from 1048 to 1128 AD and emptied into the South Yellow Sea from 1128 to 1855 AD.

the Bohai Bay；clay mineral；the Yellow River；the Haihe River；the Luanhe River

P512.2

A

1672－5174（2011）11－095－08

2010－12－05；

2011－09－05

韩宗珠（1964－），男，教授。E－mail：hanzongzhu＠ouc.edu.cn

责任编辑 徐 环