在线低能气体离子源

靳硕学 郭立平 彭国良 张蛟龙 杨 铮 黎 明 刘传胜 巨 新 刘 实

1 (武汉大学物理科学与技术学院加速器实验室 武汉 430072)

2 (北京科技大学应用科学学院 北京 100083)

3 (中国科学院金属研究所 沈阳 110016)

材料常面临氦和氢引起的损伤问题[1]，如聚变堆内的面向等离子体材料和第一壁材料、快中子反应堆的燃料包壳、加速器驱动的次临界系统的窗口材料、中子发生器的贮氚材料、核废物贮存材料等，使用过程中通过核反应在材料内部逐渐积累起高浓度的氦和氢，甚至形成气泡，引起材料性能恶化甚至失效。将氦和氢引入到材料中，以研究材料内氦和氢的存在形式、氦与氢及缺陷的相互作用、气泡形成和演变过程及各种因素的影响，各国已做了很多工作。30多年前，美国阿贡国家实验室和日本东京大学率先把加速器和离子注入机与透射电镜连接，将离子束引入到透射电镜的样品室，以原位观察注入引起的材料内部微观结构的变化过程[2,3]。从此，离子注入-原位透射电镜技术成为模拟研究核材料辐照损伤的独特手段，在核材料研究中发挥了重要作用[4,5]。中压透射电镜(最高加速电压200 kV)样品的理想观察厚度是数十 nm，为能观察样品中氦和氢的积累，注入氦和氢离子能量要低于20 keV，否则大部分离子将穿出样品。武汉大学加速器实验室已初步建立加速器-透射电镜联机装置[6]，但传输距离较长，低能量离子的传输效率低，难以满足实验需要。而聚变堆的面向等离子体材料研究中，keV级氦离子的溅射起泡问题最受关注。因此，我们开展了低能(≤20 keV)气体离子源-透射电镜联机装置研制，其具有离子注入和原位透射电镜观测能力。

1 离子源的结构

潘宁型离子源结构如图 1。其电子路径长，工作气压范围较宽，真空度1.3332×10–2Pa，能很好满足联机电镜对高真空的要求。潘宁源有两种方式：沿磁场方向的轴向引出和垂直于磁场方向的侧向引出。10 keV He离子在铁中的射程约45 nm，是较理想的TEM样品观察厚度。根据TRIM射程计算结果，欲使峰值浓度达1%，He离子注入剂量~5×1015cm–2。为有足够时间观测氦泡的初始形成和演变过程，离子束流不应太强。另外，一般在一定加热温度下进行原位注入，需精确控制样品温度，束流太强，样品温升迅速。考虑到离子源稳定性，实验时间不宜太长，以数十分钟为宜。潘宁源沿磁场轴向引出的束流密度Je较大，每A弧流引出500 mA/cm2(30 mA 弧流 Je约为 2×1016cm–2·s–1)；侧向引出的束流密度小，比轴向引出方式低1–2个量级，虽仍偏大，但考虑到传输中损失，有可能将到达样品处束流密度控制在合理范围内。因此，联机用在线潘宁源侧向引出方式。

放电室是Φ10 mm×30 mm石墨阳极筒，阳极筒的上下两侧为柱状硼化镧阴极对，阴极尺寸为 Φ8 mm×6 mm。磁钢制作的永磁铁置于阴极外侧，形成垂直于阴极表面的沿阳极筒轴向的 0.05 T固定磁场。在阳极筒圆柱面中心开Φ2.5 mm小孔，作为气体离子的引出孔。吸出电极的孔径为Φ3 mm，吸出孔后紧接等径三圆筒单透镜，对离子束聚焦。

图1 离子源结构示意图1 进气孔, 2 阴极, 3 阳极, 4 磁铁, 5 吸极, 6 绝缘子, 7–9三圆筒透镜, 10、12、13 固定支架, 11 固定条, 14 电线接头,15 出口法兰Fig.1 Sketch of the ion source setup.1. gas inlet orifice, 2. cathode, 3. anode, 4. permanent magnet,5. extraction electrode, 6. insulator,7–9. three-element cylindrical lens system,10,12,13 fixed bracket, 11. fixed bar,14. electrical wire tie-in, 15. exit flange

2 离子源的放电特性

图3 吸极电流(a)和三圆筒透镜出口处的离子束流(b)随吸极电压的变化Fig.3 Ion current at the extraction electrode (a) and exit of the three-element cylindrical lens system (b) as a function of the extraction voltage.

图2 是离子源的放电特性曲线，分别在5×10–3Pa和 1.5×10–2Pa气压下测得。在 15–65 mA 弧流范围内弧压较平稳，变化不大。实验发现，离子源工作较长时间后，如果弧流Ia超过60 mA，弧流将变得不稳定，逐渐增大。因此引出试验中都用60 mA以下的弧流。5×10–3Pa下放电电压 Va~380 V，1.5×10–2Pa下~320 V。

图2 离子源的放电特性曲线Fig.2 Discharge characteristic curves of the ion source.

3 离子束的引出

吸出电极距离子源阳极溢出孔 1–5 mm，可调节。实验中将距离固定为3 mm。图3是5×10–3Pa和1.5×10–2Pa下测得的吸极电流和三圆筒透镜出口处的离子束流Ii随吸极电压Ve的变化曲线。低气压下引出的束流大于高气压下，且引出束流随吸极电压直线上升。为考察弧流对引出离子束流的影响，在 10 kV吸极电压下测量不同弧流下的引出束流(图4)。引出束流随弧流线性增加，弧流20 mA以下增加显著。较大弧流有利于获得较大引出束流。

图4 引出离子束流随离子源弧流的变化Fig.4 Extracted ion current vs discharge current of the ion source.

4 离子束的聚焦

根据电镜室的布置和保证电镜操作方便的需要，离子源三通的出口即三圆筒透镜的出口与电镜室样品台的距离应保证在120 cm以上。在距离透镜出口150 cm处进行束流测量和聚焦试验。在聚焦试验中，三圆筒的中间电极接高电压Vf(正高压或负高压)，其余两圆筒接地。在法拉第杯前加一个3 mm×3 mm的四刀狭缝测量束流密度。将离子束引入到电镜样品室时，电镜样品直径 3 mm，而观察区域小于1 mm，因此要在电镜入口前加一个3 mm限束狭缝，测量束流密度并限制不必要的离子束进入样品室减少离子溅射。图5是束流密度随引出电压和聚焦电压的变化曲线。未加聚焦电压时，离子束流很弱，低于 20 nA/cm2；加上负聚焦电压后，产生强烈的聚焦效果，束流密度提高一个数量级以上。一定聚焦电压只对一定能量范围的离子产生最好的聚焦效果(图5a)。不同能量(对应不同吸极电压)的He离子最佳聚焦电压不同，总体上最佳聚焦电压随离子能量增加呈现上升趋势(图5b)。对单透镜的聚焦极加正电压进行聚焦测试，结果见图 5(c)。比较图5(a)和(c)，在相同条件下加正聚焦电压比加负聚焦电压获得的束流密度小近一个数量级，表明单透镜聚焦极加负电压聚焦效果好。进一步考察较高气压下加正电压的聚焦效果，He气压为1.5×10–2Pa时，在不同引出电压下测量束流密度随正聚焦电压的变化(图5d)，获得最大束流密度只有20 nA/cm2，比低气压下的束流密度更小。

图5 引出束流密度与引出电压和聚焦电压的关系 (a) 不同负聚焦电压下束流密度随引出电压的变化；(b) 不同引出电压下束流密度随负聚焦电压的变化；(c) 不同正的聚焦电压下束流密度随引出电压的变化；(d) 改变气压后在不同引出电压下束流密度随正的聚焦电压的变化Fig.5 Extracted ion current density vs. (a) extraction voltage under different negative focus voltages, (b) negative focus voltage under different extraction voltages, (c) extraction voltage under different positive focus voltages, and (d) positive focus voltage under different extraction voltages.

5–10 keV 的氦离子在铁中的射程约为 20–45 nm，通过聚焦可获得约200 nA/cm2的离子束，对应的离子注入速率约为 1.3×1012cm–2·s–1，约 1 h 注入可在铁中引入浓度为 1%的氦(离子注入量 5×1015cm–2)，可满足多种核材料的在线离子注入和原位电镜观测的需要。

5 结束语

对一台与200 kV中压透射电镜联机的在线低能气体离子源进行氦离子的起弧、引出和聚焦测试。离子源可在15–60 mA放电电流范围内稳定工作。低气压下比高气压下引出的离子束流大，且引出束流随放电电流和吸极电压的增加而增加。等径三圆筒透镜可产生显著聚焦作用，对能量10 keV左右的氦离子获得束流密度约200 nA/cm2的离子束，可满足多种核材料的在线氦离子注入和原位电镜观测的需要。为提高电镜样品室处离子束流的强度，满足贮氚固氦等其它核材料研究对更高氦离子束流的需要，离子光路优化正在进行中。下一阶段将联机调试，将低能氦(氢)引入电镜。最终将低能气体离子从电镜的侧面入口引入电镜，实现与离子注入机（或串列加速器）同时工作，使联机装置拥有双束同时注入和原位电镜观察能力。

1 王佩璇, 宋家树. 材料中的氦及氚渗透. 北京: 国防工业出版社, 2002. 32 WANG Peixuan, SONG Jiashu. Penetration of helium and hydrogen in nuclear materials. Beijing: National Defense Industrial Press, 2002. 32

2 Birtcher R C, Kirk M A, Furuya K, et al. J Mater Res,2005, 20: 1654–1683

3 Allen C W, Ryan E A. Microsc Res Tech, 1998, 42:255–259

4 Ishino S A. J Nucl Mater, 1997, 251: 225–236

5 Wang L M. Nucl Instr Meth in Phys Res B, 1998, 141:312–325

6 Guo L P, Liu C S, Li M, et al. Nucl Instru Meth in Phys Res A, 2008, 586: 143–147