氡及其子体水平扩散系数测量研究

乐仁昌 何志杰 卢 宇 叶全意 洪锦泉 周宝庸 陈健俤

(福建师范大学物理与光电信息科技学院 福州 350007)

氡气的扩散系数是进行氡气迁移模拟计算的重要参数，各实验室设计有不少方法以测定氡气在不同介质(如土壤、防氡材料等)中的扩散系数[1,2]。目前，氡气在空气中的扩散系数一般采用经典值 0.1 cm2·s−1[3−5]，然而研究表明[6−8]，氡气运移具有方向性：当同时存在纵向与水平运移时，水平方向的运移能力明显低于纵向运移能力。这是因为，氡气的水平运移主要是扩散运移，而纵向运移有扩散、重力沉降和团簇运移机制。鉴此，测定氡气运移系数应采取定向测量。

1 测量原理

用封闭的PVC管作为氡运移实验环境，用Φ2.5 cm活性炭吸附器测量不同位置的氡浓度。为减少活性炭吸附器对氡气扩散运移的影响，PVC管直径应足够大；一般认为，氡气在空气中的运移距离约为15 m[9]。氡气在 PVC管中的扩散运移分布，符合Fick定理或类似于层状矿体上面均匀非放射性介质中的射气分布。根据Fick定理或层状矿体上面射气在均匀非放射性介质中扩散的分布公式[5]，当氡源在PVC管中积累时间足够长时，氡气在PVC管中的扩散分布可由式(1)描述：

式中，x为PVC管中某位置点离氡源的距离，N为PVC管中离氡源x处的氡气浓度，λ为氡气的衰变常数，k为氡气在空气中的扩散系数，N0为接近氡源点位置的氡气浓度。

由式(1)，只要测定PVC管中2个位置上的氡浓度计数，就可计算氡的扩散系数 k。为减小测量误差，提高扩散系数的计算精度和稳定性，我们采用多点测量氡气在PVC管中的分布，用最小二乘法对氡的计数分布进行拟合，可获得较为稳定的扩散系数值。

2 测量方法

2.1 实验装置

实验装置(图1)采用同心双管结构，内管封闭以防止空气对流，内管水平放置，一端放置铀矿石作为氡源，氡气在水平方向自由扩散。在内管各相应位置放置活性炭吸附器，探测所在点的氡气浓度。图1(a)内管为Φ6.4 cm×400 cm，内外管间充循环恒温水，用于测定某一特定温度下氡的水平扩散系数。图1(b)内管为Φ8.0 cm×1200 cm，内外管间充泡沫材料，用于测定不同气温条件下氡的水平扩散系数。

实验所用氡源为重量不等、镭含量不均匀的铀矿石。所用活性炭由胡桃壳经高温炭化和活化制得，每个吸附器的活性炭用量为12 g，其形状为大小不等的块状。

以上实验装置可以保证氡气在完全封闭、无对流、无温差的PVC管中水平运移。

图1 氡水平扩散实验装置图Fig.1 Sketch of device for horizontal Rn diffusion.

2.2 测量方法

排净实验装置内管残余气体，在管内适当位置安装活性炭探测器和氡源(铀矿石)并密封内管。氡源在图1所示装置中积累并沿内管扩散足够长时间后，将PVC管中放置的吸附器取出，密封放置在专用塑料瓶中，测定其γ能谱计数。

能谱测量系统采用BH1936低本底多道γ能谱仪(北京核仪器厂)，计算机自动记录。活性炭吸附器测量有铅室屏蔽以降低环境本底，测量时间为300 s。测量系统统计误差为±2.2%。在图 1(a)装置中进行恒温扩散实验，整个实验过程连续监测管内恒温水，水温波动范围为±0.2℃。

活性炭吸附器的γ能谱计数与吸附器所在位置的氡浓度成正比，因此可用γ能谱计数表示相对氡浓度。总计数与氡子体214Pb、214Bi等所产生的能量峰的净计数的变化规律一致，但总计数更加稳定，故用去本底后的总计数作为氡浓度的计数，总计数的能量峰取值范围是4–2841 keV(即2–1022道的总计数)。

由于各吸附器的测量时间不同，须进行衰变校正，即将各吸附器的测量结果校正到某一时刻(吸附器刚从装置中取出为零时)的计数。本工作采用实测校正系数法：

式中，N为t (min)时间测得的γ总计数；N0为零时间的γ总计数，即将结果校正到零时的计数。

3 测量结果与分析

用图1所示装置进行了8次氡扩散系数测量实验，测量结果如图2所示。根据拟合得到的氡总计数分布方程，可计算得到相应的扩散系数 k，计算结果列于表1。

表1 氡水平扩散系数与温度数据Table 1 The horizontal diffusion coefficients of radon and their diffusion temperature

由表 1，扩散系数与环境温度具有很好的相关性，其相关系数达0.92(图3)；表中有4次实验所测定的氡扩散系数在0.05 cm2·s−1附近，其对应的环境温度为23–30℃(即通常的室温范围)，这一扩散系数虽然比氡扩散系数的经典值(0.1 cm2·s−1)小一倍，但与文献[10]给出的室内低湿度空气条件下测得的带正电荷的氡衰变子体的扩散系数(0.03–0.085 cm2·s−1)相一致。

图2 积累29–55天后氡在水平方向扩散分布(×测量值, —拟合值)Fig.2 Total counts distribution of Rn in horizontal direction after 29–55 days of Rn accumulation (× measured, — fitted).

图3 氡水平扩散系数与环境温度的关系Fig.3 Relationship between horizontal diffusion coefficients of radon and their diffusion temperatures.

4 结论

研究实验表明，氡在空气中的水平扩散系数与环境温度线性相关，在室温条件下，宜采用 0.05 cm2·s−1作为氡的水平扩散系数，在较低或较高温度条件下，可以采用线性方程k=0.0025T–0.0172进行校正，式中k为水平扩散系数(cm2·s−1)，T为环境温度(℃)。

致谢 感谢福州市气象局提供气温数据。

1 Fernández P L, Quindós L S, Saunz C, et al. Nucl Instr Meth in Phys Res B, 2004, 217: 167–176

2 Tomozo Sasaki, Yasuyoshi Gunji, Takeshi Okuda. J Nucl Sci Tech, 2006, 43(7): 806–810

3 Нещеткин О Б, 马占中译. 国外铀矿地质, 1987, (2):42–43 Нещеткин О Б, translated by MA Zhanzhong. World Nucl Geosci, 1987, (2): 42–43

4 何 彬, 肖 刚, 路 明, 等. 核技术, 2003, 26(4):799–803 HE Bin, XIAO Gang, LU Ming, et al. Nucl Tech, 2003,26(4): 799–803

5 成都地质学院三系. 放射性勘探方法. 北京: 原子能出版社, 1978. 173–177 Chengdu Geological Institute. Radioactive exploration methods. Beijing: Atomic Energy Press, 1978. 173–177

6 乐仁昌, 贾文懿, 吴允平. 物理学报, 2003, 52(10):2457–2461 LE Renchang, JIA Wenyi, WU Yunping. Acta Phys Sin,2003, 52(10): 2457–2461

7 乐仁昌. 成都理工大学博士论文, 2001 LE Renchang. Doctoral Dissertation of Chengdu University of Technology, 2001

8 乐仁昌, 贾文懿, 吴允平. 辐射防护, 2002, 22(3):175–181 LE Renchang, JIA Wenyi, WU Yunping. Radiat Prot,2002, 22(3): 175–181

9 乐仁昌, 贾文懿, 何志杰. 成都理工大学学报, 2006,33(5): 536–540 LE Renchang, JIA Wenyi, HE Zhijie. J Chengdu Univ Technol, 2006, 33(5): 536–540

10 Porstendörfer J. The 5th Intern Symp on Natural Radia Environ, ISSN 1018-5593 (Report EUR 14411 EN), 1994