激光全息法制备三维光子晶体的研究进展

姚 东，熊玉卿，王济洲

（兰州物理研究所，表面工程技术重点实验室, 甘肃 兰州730000）

1 引言

光子晶体的概念提出后，其研究经历了一个从一维[1]、二维到三维的过程，并将带隙不断向短波方向推进。相比一维、二维光子晶体仅能产生方向禁带，三维光子晶体能产生全方向的完全禁带，具有更普遍的实用性[2,3]。应用领域也由光电子器件、集成光路进一步拓展到光电对抗、光学探测、传感等领域。由于三维光子晶体受复杂的几何结构和目前微纳米加工技术的限制，导致其远远落后于低维光子晶体的研究发展。但其独特的特性，吸引了许多科研工作者在该领域的不断探索，从而不断推动着三维光子晶体的发展。

自从1991年，Yablonovitch[4]用机械钻孔的方法成功的制成了第一块微波波段具有完全禁带的三维光子晶体以来，许多半导体微加工技术，如电子束刻蚀、反应离子束刻蚀、激光光刻，以及化学气相沉积等被应用于制作光子晶体。1997年,V.Berger等[5]首次提出用激光全息技术制作光子晶体，随后激光全息制备技术成为研究的热点，受到世界各国专家的重视。与其他方法相比，激光全息技术的优点在于造价低廉、设计灵活、制作简便，同时可以实现大面积的制备。作者综述了激光全息技术制备三维光子晶体的理论与实验方面的研究进展。

2 理论研究

激光全息法实现光子晶体的基本原理是，当几束相干光叠加时相干区域会形成类似晶格结构的干涉图案。理论上已经证明，14种三维布拉菲格子[6,7]，甚至具有最大光子禁带的金刚石结构都可以通过四束光的全息干涉实现。牛津大学、剑桥大学、加拿大Toronto大学、德国Karlsruhe大学等研究小组用群论理论分析了所需光子禁带结构的光束参数[8～11]，给出了对实验有指导意义的结论。但是由于需要同时调整多条光束，使得这些结论有些并不完全实用，如金刚石结构仅仅是给出了制作参数而没有实际的实验结果。

“伞形”制作光路和“两平面正交型”制作光路是最简单可行的2种一步曝光法的制作光路，如图1所示。“伞形”制作光路指一束光作为中间光束垂直入射到记录介质，其他三束光与中间光束以相同的入射角φ从3个方向对称入射（如图1（a）所示）。通过改变φ得到不同晶格结构的光子晶体，Cai L.Z.等[12,13]讨论了“伞形”制作光路可以制备的晶格类型以及不同晶格类型的最佳化偏振。“两平面正交型”制作光路是指两组相干光（光束间夹角均为φ）分别从记录介质的正反两面入射，入射面正交（如图1）（b）所示）。表1和表2分别列出了2种制作光路所需参数及产生的光子晶体晶格常数。相比之下，“两平面正交型”光路制作的光子晶体的相对带隙较“伞形”光路的大[9,14]。例如，“伞形”制作光路制备的fcc晶格只在二三能带之间存在一条5.8%的带隙，而“两平面正交型”光路制作fcc晶格在0.71 wa/2πc和0.55 wa/2πc处存在4.9%和12.5%的2条带隙。并且，由于其为四束光同时从记录介质的一个面入射，不必考虑基底对入射光的吸收等问题，更容易将光子晶体结构置于器件当中，因此更加简单实用。

表1 “伞形”光路制作3种基本晶格参数[11]

利用激光全息法制备三维光子晶体的另一种方法是“多次曝光法”。多次曝光法不仅可以用来制备面心立方(fcc)和体心立方结构(bcc)等简单结构的光子晶体，还可以用来制备结构比较复杂的光子晶体，如金刚石结构和“Yablonovite”结构等[15,16]。由于金刚石结构是由2个在x，y，z方向相差四分之一晶格常数的面心立方晶格嵌套而成，因而可以通过“两次曝光”实现，第二次曝光的四束光（k0,k1，k2，k3）的位相较第一次曝光四束光的位相变化分别为(3π/2，π，π/2，0）。“Yablonovite”结构是最早实现具有完全光子禁带的光子晶体结构。美国G.J.Shneider等提出一种利用衍射光栅进行3次曝光制作“Yablonovite”结构光子晶体的方法。

国内方面，厦门大学的研究小组[17]提出了双光束3次干涉法。在光子晶体的制作中，两束相干光叠加，其中一束光垂直入射到记录介质上，另一束光倾斜入射，两束记录光波夹角固定且位置保持不变，旋转记录板2次，每次120°，相干区域会形成类似晶格结构的干涉图案，该图案被记录介质记录下来，形成三维光子晶体。

3 制备方法

以光刻胶为记录介质，将干涉图案记录下来并以此为掩模板或模板，通过刻蚀或填充高折射率的介质（如TiO2介质）就可以制作出二维、三维光子晶体。激光全息技术实现三维光子晶体的方法可以分为以下2种。

3.1 多光束一步曝光法

多束激光（最少四束）同时入射到记录介质中。这种方法对入射光束的参数（如光束间的夹角、光强比、偏振态等）要求较为苛刻，制作时需要分别对多束激光进行调整，因而光路系统复杂且稳定性较差。但是，一旦调整到理论上的最佳参数状态，干涉图案的对比度就会很高，可以制作出满足禁带要求的高质量的光子晶体模板[18～21]。

2000年，牛津大学M.Campbell等[19]将四束光的干涉图案记录在SU-8光刻胶中，并以此为模板，将其反转填充高折射率的TiO2介质，得到了有完全禁带的三维光子晶体，如图2所示。随后，德国Yu.V.Miklyaev等[20]利用“伞形”光路制作面心立方结构光子晶体并对其光学特性做了详细的分析，计算并测试了所制得的光子晶体的能带分布。由于SU-8光刻胶全反射的临界角为36.78°，而制作fcc结构光子晶体所需的入射角为38.9°，所以M.Campbell等的方法不足以制作fcc结构光子晶体。在制备光路中加入一种特殊的棱镜，将光耦合到光刻胶中，从而可以使斜入射的光线与中心光线的夹角达到38.9°。

图2 具有完全禁带结构的三维光子晶体

直接调整四束光需要用到许多分光器、反射镜等光学元件，这就使得光路复杂且不稳定。为了减少光学元件对系统稳定性的影响，各种衍射光学元件被应用到系统之中以简化实验光路系统[22～25]。

2001年，日本Toshiaki Kondo等用衍射分束器将光束分成九束，选取其中五束光进行干涉得到三维光子晶体[22]，随后他们又对该方法进行了改进，利用飞秒激光干涉的多声子吸收制作三维光子晶体[23]。由于该光路最大限度地减小了光程差，这种方法尤其适用于用飞秒脉冲制作光子晶体。

V.Berger等利用一个有3个衍射光栅的衍射光学元件的一级衍射干涉制作出二维光子晶体，并指出三维光子晶体结构也可以通过这种方法实现。3个衍射光栅两两矢量夹角为120°,中心对称分布，中心开孔。当一束平行光垂直入射到该衍射元件上时，中间直透光与旁边3个衍射光栅的衍射光干涉（类似于“伞形”结构），形成三维干涉图案。2003年，Ivan Divliansky等用光栅周期为1.00 μm和0.56 μm的全息衍射光学元件制作了高填充比的三维光子晶体[24]。2006年，Zhang X S等[25]利用衍射光栅将458 nm的激光分成四束，制备出最大面积为4 cm×4 cm的fcc结构的光子晶体。

利用衍射光学元件制作光子晶体存在一个缺点就是不易调整光束的偏振态。由于线偏振光经过光栅后偏振方向会发生改变，这就使得因偏振方向的不同，干涉图案的对称性有所改变且对比度减小，从而影响所需光子晶体结构在光刻胶上的制作。因而如何选择入射光偏振态与光栅矢量之间的夹角以及调整3个光栅的衍射效率，从而补偿由于偏振态的改变引起的晶格结构改变及对比度的降低是一个值得进一步深入探讨的问题[26]。

3.2 多次曝光法

与多束光同时干涉的一步曝光法相比，多次曝光法使用的光学元件少、光路简单稳定、设计灵活，更易于制作出大面积均匀的三维光子晶体。

2000年，Satoru Shoji等[27]先用三束光干涉制作了二维三角结构，再在此基础上用两束光干涉形成的驻波将二维结构分割制备了三维六角结构的光子晶体。随后,他们对该方法作了进一步的改进，令四束光同时干涉得到二维正交晶格结构后再将记录介质旋转90°，记录下另外一组二维正交晶格，使得两组晶格叠加，得到了“木堆”型结构光子晶体[28]。为进一步减少光学元件的使用，利用三束光经过3次干涉制备了1 mm×1 mm×30 μm的fcc结构光子晶体[29]。美国G.J.Shneider等选取一块有9个光栅的衍射元件，先让其中3个光栅的衍射光干涉，记录下二维干涉图案，再令另一组3个光栅的衍射光干涉，如此曝光3次，这样就形成了“Yablonovite”结构。国内方面，X.Wang等[30]利用514 nm的激光束成功制作了fcc结构光子晶体，并分析了在不同曝光量下制备出的光子晶体的反射谱和透射谱。

为了使记录光路中所用光学元件更少、系统更稳定，Y.Liu等选用波长为457.9 nm的平行光在SU-8光刻胶上3次双光束干涉法制作了fcc结构全息光子晶体模板[31]。可绕中心旋转的干版架及2条入射光束需要与实验平台严格平行，且保证光束中心与干版架转轴中心重合。实验过程中，干版架的旋转要求十分精确，否则干涉图案的周期性会受到影响，以莫尔条纹的形式表现出来。

由于多次曝光形成的干涉图案对比度较低，贝尔实验室的Shu Yang等在用可见光制作三维光子晶体时，提出通过在光刻胶中添加三乙胺(triethylamine)的方法消除非相干背景光对对比度的影响，并取得了良好的效果[32]。

4 结束语

相对于其他制作方法，用激光全息术制备光子晶体有许多优点，如易于制作大面积均匀的周期性结构，晶格结构设计灵活，造价低，方便快捷等。值得一提的是，国内外虽然已经可以用激光全息技术制作出高质量的三维光子晶体，并且Janusz Murakowski等提出了用电子束刻蚀的方法引入缺陷[33]，但是这仅仅局限于实验室中，制作出的光子晶体的面积仍然较小。

激光全息技术的实用化还需要克服以下几点困难：1）消除光源的不均匀在干涉图样上引起的不均匀性；2）找出一种高折射率的填充物；3）设计出引入缺陷的方法。只有这样才能有效地实现光子晶体的器件化和集成化，最终实现光子晶体的产业化。

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