基于石墨烯超材料吸收体的可调谐多频超灵敏太赫兹传感器

摘"要： 为了实现对生物高灵敏、无标记的快速检测，采用COMSOL Multiphysics软件中的有限元法（FEM）进行建模和数值分析，提出了一种具有石墨烯-电介质-金结构的多频带可调谐吸收体，该吸收体可用作太赫兹（THz）传感器.石墨烯表面等离子激元共振（SPR）和吸收体之间的强相互作用产生四个超窄的完美吸收峰，并且可以通过在较宽范围内调谐石墨烯的化学势来调整共振频率的位置.此外，在横电（TE）和横磁（TM）模式下，当斜入射角接近80°时吸收体均也可以激发强的表面等离激元.模拟结果表明，所提出的结构作为折射率传感器可实现最大灵敏度、Q因子和品质因数（FOM）分别为2.458 THz/RIU、230.258和73.323 RIU-1.因此，相对传统的折射率传感器，所设计的高性能传感器拥有更高的灵敏度和更好的传感性能，在生物医学诊断和环境监测方面具有更广的应用前景.

关键词： 石墨烯，表面等离子体共振，多频带吸收器，折射率传感器

中图分类号：O441；TB34"""文献标志码：A"""""文章编号：1673-4807（2024）04-108-07

Tunable multi-frequency ultrasensitive terahertz sensorbased on a graphene metamaterial absorber

WU Ameng， ZHOU Qingchun*， FAN Wei

（School of Science， Jiangsu University of Science and Technology， Zhenjiang 212100， China）

Abstract：In order to achieve highly sensitive and label-free rapid detection of biologicals， a multi-band tunable absorber with a graphene-dielectric-gold structure that can be used as a terahertz （THz） sensor is proposed using the finite element method （FEM） in COMSOL Multiphysics software for modeling and numerical analysis. The strong interaction between the graphene surface plasmon resonance （SPR） and the absorber produces four ultra-narrow perfect absorption peaks， and the frequency of the resonance can be adjusted by tuning the chemical potential of graphene over a wide range. In addition， in both transverse electric （TE） and transverse magnetic （TM） modes， the absorber can also excite strong surface plasmons when the oblique incidence angle is close to 80°. The simulation results show that， as a refractive index sensor the proposed structure can achieve maximum sensitivity of 2.458 THz/RIU， Q factor of 230.258， and figure of merit （FOM） of 73.323 RIU-1. Therefore， compared with the traditional refractive index sensors， the designed high-performance sensors have higher sensitivity and better sensing performance， which has a wider application prospect in biomedical diagnosis and environmental monitoring.

Key words：graphene， surface plasmon resonance， multi-band absorber， refractive index sensor

当微纳结构单元尺寸远大于材料分子及原子尺寸，而小于相作用的电磁波波长时，微纳结构及其阵列会表现出特异的光学现象［1］，如超强透射、局部电磁场增强、电磁诱导透射等现象.这些新颖的光学现象不是由材料成分决定的，而是由微纳结构形式及小于波长数量级的尺寸来实现的：微纳结构单元及阵列形式、几何尺寸、排列方向决定其介电参数特性，继而影响入射到其表面电磁波的反射、透射以及吸收.随着微纳制造工艺技术的进步，微纳结构的新颖光学特性被广泛应用于电磁波吸收器、光电探测器、完美透镜及电磁隐身等领域.

完美电磁（EM）吸收体由于其许多潜在的应用，如太阳能光伏电池、热辐射、光探测等，在光子研究中引起了人们极大的兴趣.在2008年第一种基于超材料的完美吸收体（MPA），根据阻抗匹配原理设计提出，该吸收体能够同时操纵系统的电响应和磁响应.同年提出了一种纳米结构的金属表面，通过表面等离子体共振实现全向光吸收.此后，一种基于金属—电介质—金属表面等离子谐振原理的电磁波吸收器，由于其接近完美的电磁波吸收特性受到了越来越多的关注［2］.其利用顶部和底部金属层之间的磁共振以实现完美的电磁波吸收的原理激发了一系列关于电磁波吸收的工作，范围从微波、太赫兹到光学频率.然而，尽管这些MPA在小型化方面有优势，但大多数MPA仍然受到工作带宽有限和功能固定等限制，不利于某些应用［3］.

太赫兹辐射（0.1～10 THz）［4］因为频率介于微波和红外线之间而具有电子学和光子学的优越性能.太赫兹吸收体作为MPA的一个重要家族成员，近年来备受关注.由于传统的金属超材料吸收体无法动态调制，而石墨烯［5］是一种由碳原子组成的二维周期性蜂窝结构，拥有多种优异特性如奇异电子、光学、机械和栅极可调等，因此基于石墨烯的超材料完美吸收体被越来越多地提出［6］.这些石墨烯MPA通常由不同形状的石墨烯微结构组成，基于此类石墨烯微结构中的等离子体共振进行操作［7］.石墨烯可以支持中红外（MIR）和太赫兹波段的表面等离子体共振（SPR），调整石墨烯的偏置电压可以调节石墨烯的化学势，从而改变SPR的频率并实现动态可调的共振峰.特别的是，单层石墨烯在可见光带中几乎是透明的，吸收率仅为2.3%.但是当超材料和石墨烯相结合的时候，石墨烯超材料中激发的SPR可以大大增强太赫兹波的吸收，此外SPR的频移可用于检测周围环境的折射率变化.

最近，为了提高光学传感的灵敏度，各种不同的传感器如光纤传感器、折射率传感器［8］、温度传感器［9］、和生物传感器［10］，受到了广泛关注.例如，文献［11］展示了一种近乎完美的超材料吸收体，用作折射率传感器，具有300 GHz/RIU的高灵敏度.文献［12］提出了一种新型等离子体激元诱导可调谐超表面，可实现5个吸收带，最大灵敏度为66 GHz/RIU.文献［13］提出了一种基于等离子体诱导透明（PIT）现象的传感器，用于溶质浓度传感，灵敏度约为583 GHz/RIU.然而，在太赫兹波段，传感器的灵敏度仍需进一步提高.此外，应注意的是，在实际应用中，实现基于石墨烯吸收体的多频带吸收可以实现比单频带吸收更大的可调谐性和频率选择性［14］.就以前的多波段吸收器而言，一些研究人员更倾向于使用复杂的多层结构来获得多波段吸收.因此，与大多数多波段吸收器［15］相比，结构简单的多波段吸收器可以简化制造过程.此外，将石墨烯超材料与吸收剂结合实现超窄多频带吸收峰能在太赫兹传感应用中实现高性能.然而，大多数的MPA仍显示出较窄的工作带宽.虽然已经建立了几种方法来解决这一问题，但提出的结构仍然存在一些局限性，例如结构复杂、吸收率降低等.

文中从理论上提出了一种基于可调谐石墨烯超材料吸收体的多波段超灵敏太赫兹传感器，其结构简单且易于制造，在太赫兹区域获得了4个接近完美的吸收峰.随后，讨论了4个峰值的来源以及不同入射角和偏振模式对吸收性能的影响.由于石墨烯微结构的环几何结构和深亚波长响应，器件的功能对入射角度和入射太赫兹波的偏振都不敏感.对于文中模拟的折射率传感应用，传感器可以达到2.458 THz/RIU、230.258和73.323 RIU-1（每折射率单位）的最大灵敏度、Q因子和FOM，表现出比传统THz传感器更好的传感性能.文中的设计可以作为折射率传感器实现对生物分析物的高灵敏度、无标记快速检测，在太赫兹区的生物传感器和探测器方面具有很好的应用前景.

1"理论模型和分析方法

如图1，设计了一种基于石墨烯的太赫兹超材料吸收器（GMA）.该GMA由单层石墨烯和金底组成，中间用介电层二氧化硅（SiO2）填充，顶部石墨烯图案由一个等边三角形和3个5/6圆环构成.对同心内外石墨烯环以0.43 μm的间距进行优化，以诱导等离子体杂化效应，从而实现所需的宽带吸收.同时金底层将保证太赫兹波像“镜子”一样被完全反射.

环形结构是实现多波长吸收频谱的基本结构，同心双环结构的吸收特性是由内、外两个环共同作用结果，具有多个独立的吸收峰值，且不同半径圆环有着相对应的吸收峰值，在微波波段内吸收率大于90％.通过对称放置的三角形结构与圆环内部构成多谐振特性，在可见光到近红外范围内形成多个吸收峰值.3个石墨烯环之间的横向耦合使各个单独环内的等离子体共振发生杂化，进一步增大吸收器的工作带宽.同时3个同心圆环的高度对称性，有助于探索不同极化和入射角的不敏感性，提高了对非偏振电磁波的吸收效率.

电磁波入射到该GMA中，在入射波磁场分量作用下，上层石墨烯与下层金反射层中产生反向感应电荷积累，形成磁偶极子，当入射电磁波频率与磁偶极子振动频率接近时产生磁偶极共振.同样，在入射电场分量作用下，上层石墨烯与下层金层分别产生同向感应电荷积累，形成两个同向电偶极子，当入射电磁波频率与电偶极子振动频率匹配时产生电偶极谐振.因此，当该GMA结构的等效等离子体谐振频率与入射电磁波产生谐振效应时，可实现特定波段电磁波接近100 %的吸收.此外，图案化石墨烯在与太赫兹波相互作用时会产生强烈的表面等离子体共振，有利于太赫兹的传感和探测.

为了形成对电磁波更好的吸收，文中取金底的厚度和电导率分别为h和σ=4.56×107 S/m.可以用其他金属来替换底部材料金（Au），例如银（Ag）、铝（Al）和铜（Cu）.SiO2层的相对介电常数设置为εr=2.25，厚度为d，损耗可忽略.此外SiO2作为一种非常普通的衬底材料，有助于石墨烯生长和刻蚀.为了获得最大的吸收率，对结构优化得到最优几何参数如下：d=4 μm，h=0.53 μm，W=4 """μm，L1=1.71 μm，L2=0.86 μm，Rin=0.43 μm，Rout=0.86 μm.W、L1、L2分别为单元的周期和两个同心三角形内、外边界的边长，Rin和Rout分别表示同心圆环内外的半径.在COMSOL模拟中，在x和y方向设置周期性单元边界条件，在z方向采用开放边界条件.

由于石墨烯在太赫兹频率下的半金属性质，因此在数值模拟中，使用有效的表面电导率模型来描述石墨烯层.众所周知，石墨烯的表面电导率σgra可以由包含带内和带间跃迁的Kubo公式表示［2］：

σgra=σintra（ω，Ef，τ，T）+σinter（ω，Ef，τ，T）=

2e2kBTπh2iω+i/τln2cosh（Ef2kBT）+

e24h212+1πarctan（hω－2Ef2kBT）－i2πln（hω+2Ef）2（hω+2Ef）+4（kBT）2（1）

式中：ω为角频率；Ef为化学势；τ为弛豫时间；T为环境的绝对温度；kB、e、h分别为玻尔兹曼常数、电子电荷和约化普朗克常数（h=h/2π）.然而对于太赫兹范围（hω2Ef），在室温下，根据泡利不相容原理，带内贡献对石墨烯表面电导率起主导作用，带间跃迁较小可以忽略，因此可以将表面电导率简化为类德鲁德模型：

σgra=e2Efπh2i（ω+i/τ）（2）

其中，弛豫时间τ可以通过τ=μEf/ev2F来计算，μ为电子迁移率，费米速度vF=106 m/s.此外，石墨烯的有效厚度为t=1 nm，等效介电常数为：

εg=1+iσgraωε0t（3）

当太赫兹波垂直入射到石墨烯表面时，吸收器的吸收率表示为：

A=1－T－R=1－Te2－Re2（4）

式中：T、R分别为透射率、反射率；Te、Re是透射系数、反射系数.因为底部金属层采用有足够厚度的金层，且大于电磁波的穿透深度，所以提出的超材料太赫兹波吸收器的透射率接近于零，即T≈0，将其代入吸收率公式，吸收率简化为：A=1－R.

在GMA的设计中，试图通过电磁波入射空间与电介质层的阻抗匹配来减少反射.根据传输线理论，利用等效电路模型（ECM）来模拟演示GMA模型，如图2.

等效电路包含3个部分，石墨烯图层表示为阻抗为Zg的RLC串联电路，包含电阻Rg、电感Lg和电容Cg，其左侧连接自由空间，传输线阻抗为Z0.右侧理想传输线表示SiO2介质层，阻抗为Zd.GMA中的金衬底层在光学上很厚，于是在等效电路中视为短路传输线，阻抗为0.此外，自由空间的阻抗Z0=120π.ECM中右侧SiO2介质层的输入表面阻抗为［16］：

Z1=iZdtan（k0εdd）（5）

式中：d为SiO2介质层的厚度；εd为SiO2的相对介电常数；Zd=Z0εd为SiO2的阻抗；k0=ωε0μ0为自由空间层的波数；ε0和μ0分别为自由空间的相对介电常数和磁导率.

石墨烯图案层的输入表面阻抗Zg表示为：

Zg=Rg+i（ωLg－1ωCg）（6）

式中：电阻Rg=KW2πS2h2e3Efτ、电感Lg=KW2πS2h2e3Ef和电容Cg=π2S2W2Kεeffq；εeff为石墨烯的平均介电常数；q为石墨烯表面电流方程的第一个特征值，其中S和K分别为0.98和1.39，可以由参考文献［17］中获得.

在等效电路中，介质层输入阻抗Z1和石墨烯层输入阻抗Zg呈并联状态，GMA的总输入表面阻抗Zin可表示为：

Zin=Z1∥Zg=Z1·ZgZ1+Zg（7）

因此，GMA的反射系数Re表示为［18］：

Re=Zin－Z0Zin+Z0（8）

综上，由式（4、8）石墨烯吸收器的吸收系数可以得出A=1－Re2.当输入阻抗等于自由空间阻抗即Zin=Z0时产生阻抗匹配，此时电磁波无反射，实现完美吸收.

2"基于单层石墨烯超材料的太赫兹完美吸收器

2.1"太赫兹波吸收器的仿真模拟

通过有限元法（FEM）［19］数值模拟来研究所提出的基于石墨烯超材料的完美吸收器.设置光沿z轴的负方向垂直入射，偏振方向沿x轴.为了获得其电磁响应，将一个单元放在由周期边界包围的模拟框内，以等效地描述无限大的MPA，且采用平面波端口作为光源照射设备，并通过接收器获得其反射及透射光谱.

如图3，在光正入射下，吸收器在太赫兹频率（4～9 THz）中的4个频率（4.879、5.80、7.464、8.088 THz）下均表现出了99.8%以上的超高吸收率以及几乎可忽略的透射效应.为方便起见，后续对4个频率4.879、5.8、7.464、8.088 THz相应的电磁模式分别标记A、B、C、D.

2.2"入射角不敏感、偏振无关和频率可调特性的验证

在实际应用中，超材料吸收体需要对不同极化和入射角不敏感.由于石墨烯微结构的环形几何结构和深亚波长响应，因此对正常入射太赫兹波具有偏振不敏感特性.沿x轴的电场被视为横向磁场（TM）模式，沿y轴的磁场代表横向电场（TE）模式，研究探讨所提出的GMA的偏振和角度的不敏感度.

当太赫兹光束垂直入射时，TE和TM两种偏振模式下的吸收光谱如图4（d），不同偏振模式下吸收曲线保持高度一致，这主要是由于GMA的高度对称性.在入射角从0～80°变化时，频率在4.6～6.0 THz和7.2～8.2 THz的范围内，TE和TM两种偏振模式的吸收光谱如图4.可以发现，在斜入射角小于60°时，GMA始终保持着几乎完美的吸收性能，而在斜入射角接近80°的时候，仍然可以保持90%以上的吸收率.另一方面，我们可以观察到谐振频率在TE模式中显示轻微红移，而在TM模式中显示略微蓝移.上述结果表明了，在TE和TM模式下，GMA均可以激发强的表面等离激元，且对宽达80°的范围的入射角角度不敏感.

2.3"超材料吸收体传感器的传感特性分析

由于所提出的GMA具有4个超窄吸收峰，因此它也适用于传感应用.通常对于超材料吸收器来说，将具有不同折射率的待测分析物分别涂覆于超材料吸收器的金属谐振单元阵列表面时会引起其周围环境介电参数的变化，进而改变超材料吸收器的谐振频率，通过监测其谐振频率的偏移，可实现对待测分析物的传感检测.

对于折射率传感器而言，灵敏度S（Sensitivity）、品质因子Q和传感器性能指标FOM（figure of merit）是定量描述传感性能的3个主要参数.传感器的折射率频率灵敏度定义为S（f）=df/dn［20］，其中，df为传感器谐振峰频率的变化；dn为待测分析物折射率的变化，S越大传感器灵敏度越高.品质因数Q反映了传感器的谐振特性，即谐振峰越尖锐，其对应的Q值越大，可以由Q=fΔ/FWHM得到（其中，fΔ为谐振峰的频率，FWHM为谐振峰的半高宽）.Q值也反映了传感器的分辨率，Q值越大，传感器的分辨率越高.为了对工作在不同频段的传感器性能进行更加合理的比较，通常采用传感器性能指标FOM值对传感器特性进行描述，当传感器的灵敏度相同时，FOM值越大，则传感器的性能越好，FOM值可定义为FOM=S/FWHM.

为了清楚地展示这种基于GMA的传感器的传感性能，讨论了该太赫兹超材料传感器的3个最重要的性能指标.在待测分析物的折射率从n=1增加到n=1.8时，分别仿真计算了对应于分析物折射率n=1时谐振峰的谐振频率偏移量，可以看出频移随着折射率的增加而线性增加，接着对不同折射率所对应的谐振频率偏移量数据进行了线性拟合，如图5（a），拟合曲线的斜率即为对应的折射率频率灵敏度.随着待测分析物折射率的增加，谐振峰的谐振频率偏移量呈线性单调递增.模式A对应的线性函数为RFS（A）=1.482n-1.462，平均

的折射率频率灵敏度为S（A）=1.482 THz/RIU；模式B对应的线性函数为RFS（B）=1.759 n-1.74，平均的折射率频率灵敏度为S（B）=1.759 THz/RIU；模式C对应的线性函数为RFS（C）=2.273 n-2.252，平均的折射率频率灵敏度为S（C）=2.273 THz/RIU；模式D对应的线性函数为RFS（D）=2.458 n-2.431，平均的折射率频率灵敏度为S（D）=2.458 THz/RIU.其中最大灵敏度为2.458 THz/RIU，由此可见，所设计的基于石墨烯太赫兹超材料吸收器可以作为折射率传感器实现对涂覆于其谐振单元阵列表面的待测分析物的高灵敏度传感检测.

在图5（b）中，分别绘制了4个模式对应的FOM和Q图像，可以看到，随着折射率的增加FOM与Q走向趋势几乎一致，在达到最大值后开始逐渐下降.计算出模式A的最大品质因子Q和FOM分别为112.152和32.217 RIU-1，模式B的最大品质因子Q和FOM分别为174.185和65.148 RIU-1，模式C的最大品质因子Q和FOM分别为230.258和73.323 RIU-1，模式D的最大品质因子Q和FOM分别为229.028、72.294 RIU-1.总体来说，待测分析物折射率对超材料吸收体传感器品质因数的影响是有限的，在分析物折射率变化的过程中，传感器始终具有较高的品质因数Q，即所设计的太赫兹超材料吸收器作为折射率传感器始终具有优越的频率选择性.

在实际应用中，Q因子和FOM都可以满足传感要求.据文中所知，与之前报告的结果相比，基于GMA的传感器的3个主要传感性能参数得到了进一步改善和优化，如表1.与由金属—电介质—金属结构组成的传统吸收器相比，石墨烯-电介质-金结构有助于我们获得更高的灵敏度并实现可调谐吸收峰.因此，所提出的传感器的结果可以在太赫兹传感应用中表现出优异的性能.

3"结论

为了实现对生物分析物的高灵敏度、无标记快速检测，文中从理论上提出了一种基于可调谐石墨烯超材料吸收体的多波段超灵敏太赫兹传感器，其结构简单且易于制造，对其吸收特性及传感性能进行大量模拟分析，得出以下结论：

（1） 由于石墨烯表面和THz波之间的表面等离子体共振，在4.879、5.800、7.464、8.088THz频率下激发了4个超过99.9%的吸收峰，实现了对该频率太赫兹波的完美吸收.

（2） GMA的高度对称性带来了偏振和角度不敏感.在TE和TM模式下，当入射角接近80°时，仍然可以获得90%以上的吸收率，该传感器可在较宽的频率范围内工作.

（3） 从灵敏度、品质因子和传感器性能指标3个主要参数对基于石墨烯的GMA进行详细分析，结果表明，该太赫兹超材料吸收器的最大折射率S为2.458 THz/RIU，Q为230.258，FOM为73.323 RIU-1，可以作为高灵敏度的折射率传感器.

（4）与最近文献进行比较，提出的太赫兹超材料吸收器具有更优的灵敏度，更大的Q和更高的FOM，可以作为折射率传感器实现对生物灵敏快速的检测，在太赫兹区的生物传感器和探测器方面具有很好的应用前景，对今后基于太赫兹超材料吸收器的传感研究具有重要的指导意义.

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（责任编辑：贡洪殿）