一次持续性极端高温背景下石家庄臭氧污染特征研究

金龙　任改莎　郭小璇　代雅茹　幺伦韬

摘要：利用地面常规观测大气成分数据、地面气象数据、臭氧激光雷达数据结合风廓线雷达和微波辐射计遥测资料，研究了2022年6月16 - 26日石家庄地区一次持续性极端高温天气过程背景下的臭氧重度污染过程。结果表明强辐照、高温、低湿、弱风的气象条件，有利于O3的产生和积累；O3日变化特征，峰值区出现在午后，谷值区出现在夜间一凌晨；地面O3与温度（T）、相对湿度（RH）分别具有明显的正、负相关性，相关系数分别为0. 68、-0. 50；0.5 km-1·km处臭氧浓度变化速率较快；地形和气象条件使得污染物易于太行山东侧生成并累积。

关键词：高温；石家庄；臭氧；激光雷达；污染

中图分类号：X515 文献标志码：B

前言

随着大气污染治理工作持续深入的开展，城市细颗粒物（PM2.5）污染已得到有效控制，以颗粒物和臭氧（O3）为主导的复合大气污染开始严重影响生态环境。臭氧污染防治逐渐成为当下多地大气污染治理工作的首要任务。臭氧这种主要分布在平流层（约90%）的痕量气体，它的分布与季风环流的动力输送过程密切相关，光化学反应是对流层臭氧的重要来源。由于近地面与人类生产活动息息相关，因此近地面臭氧污染特征也是大量学者研究的主要方向。

石家庄西部为太行山中段，东部为溥沱河冲积扇山麓平原，地势西高东低，是山区与平原的过渡地带，所处地形地貌决定了该地区气象条件有风速小、逆温频繁的特点，导致山前易积累大气污染物。该区域人口稠密，污染物排放强度高，是北京市和天津市的主要污染源区之一。以O3为特征的光化学污染日益凸显。

目前关于石家庄臭氧污染研究多基于模式计算或地面观测分析，针对臭氧边界层垂直结构观测的研究很少。文章通过对石家庄地区2022年6月16-26日一次持续性极端高温天气过程背景下的臭氧重度污染过程进行垂直分布特征初探分析，以期为城市臭氧污染防治与空气质量改善提供科学依据。

1 监测仪器与数据

1.1 监测点概况

监测点位于石家庄地区中部，探测环境受到保护且具有较好的空间代表性，污染物主要来源为城市本地排放及周边其他城市的输送。监测时段为2022年6月16日- 26日受暖性高压脊控制下出现的大范围、持续性极端高温（≥35℃）天气过程背景下。利用气象观测仪器（温度、湿度、气压、风传感器等）、大气成分观测仪器、臭氧激光雷达、风廓线雷达和微波辐射计同址观测获取到的数据进行此次臭氧污染特征分析。

1.2 地面观测

地面观测数据由气溶胶观测数据、反应性气体数据和基本气象要素数据组成，由环境颗粒物自动检测仪（LGH - OIE、LGH - OIB）监测气溶胶数据（PM2.5、PM10），由反应性气体自动检测仪（Thermo49i＼48i＼43i＼42i）监测反应性气体数据（O3、CO、SO2、NO2），由新型自动气象站（D224）监测气象要素（温度、湿度、气压、风向、风速等）。

1.3 遥感观测

遥感观测数据由臭氧激光雷达（300 m-3·km）、风廓线雷达（150 m- 10 km）和微波辐射计（0 m-10 km）数据组成，能够连续提供监测点上空的臭氧浓度廓线、风廓线、温度廓线和湿度廓线。

2 结果与讨论

2.1 地面臭氧变化特征

2022年6月16 -26日地面观测气溶胶和反应性气体1小时平均监测数据以及地面观测气象要素数据如图1所示，图l（a）中虚线为臭氧1小时平均二级浓度限值200 μg/m3（《环境空气质量标准》CB 3095 - 2012）。可以看出16日-22日和25日出现O3浓度超限值情况，峰值出现在午后浓度约280 μg/m3，呈单峰结构具有明显的日变化涨落特征，谷值出现在凌晨。图l（b）中NO2作为O3前体物日变化特征不明显，日峰值出现时间早于O3，最大峰值区间出现在21日05 -08 h，最大浓度值为77.5 μg/m3，观测期间NO2平均浓度值为24. 70 μg/m3，NO2浓度值的增长多在O3峰值区之后，除排放外可能与高浓度O3将空气中部分NO氧化成NO2有关，NO2峰值区多出现于早晨光化学反应初始时刻，当太阳升起后光化学反应加剧，NO2光解速率也随之加剧，NO2浓度值逐渐开始下降，同时也为O3的增长做出了贡献。SO2与CO的变化趋势相近，PM2.5与PM10变化趋势相近，均不存在典型的日变化特征，其产生、发展、累积、消散等变化特征需结合多方面因素综合讨论分析，不可一概而论，污染物循环往复变化也反映出了大气污染防治工作的难度。

图1（g） -图1（m）为观测期间地面观测气象要素数据，温度、日照和总辐照度与地面O3变化特征相似，峰值出现在午后具有明显日变化涨落特征，相对湿度与温度变化特征相反，水平风速整体偏小。图11日照中可以看出除22日和26日时长较短外，其他观测日内日照时长均超过8 h，19日、23 -25日日照时长均超过10 h，长时间的太阳照射，高强度的太阳短波辐射造成气温升高加剧光化学反应的同时，强辐照、高温、低湿、弱风的气象条件，也有利于O3的产生和积累。表1给出了地面观测气溶胶和反应性气体与气象要素相关性（264组），通过相关系数显著性检验，可以看出O3与T、RH分别具有明显的正、负相关性，相关系数分别为0. 68、一0. 50；CO、PM2.5与RH具有明显的正相关性，相关系数分别为0. 55、0.72；PM2.5与工具有明显的负相关性，相关系数为-0. 59；PM10、PM2.5与P具有明显的正相关性，相关系数为0.53、0.64。反映出O3依赖于高温、低湿的气象条件，气溶胶粒子易于吸湿增长。除NO2-P、SO2- WS和CO - TSI外，均通过了0. 05水平的显著性检验。（见表1）

如图2所示，遥感观测臭氧与气象要素垂直分布情况，其中图2（a）为臭氧雷达观测结果，图2（b）、图2（c）为微波辐射计观测结果，图2（d）、图2（e）为风廓线雷达观测结果。此时段内臭氧以局地污染为主，近地面臭氧有明显“低-高-低”日变化特征，峰值出现在午后，谷值出现在夜间一凌晨，发展高度在1.5 km附近，臭氧浓度整体呈现出随高度增加而降低的趋势。20日夜间- 21日凌晨近地面臭氧开始累积，22日夜间- 23日凌晨近地面臭氧浓度降至最低。温度日变化特征较为明显，1.5 km以下整体表现为高温，温度随高度的增加而降低，温度层结明显。湿度在空间上表现为分层结构，近地面湿度呈夜间高日间低涨落分布，3 -6 km处整层湿度偏高，中间层湿度较小。22日夜间- 23日和26日夜间有湿度大值区，高度超过6 km，地面发生降水，O3浓度下降，反映出降水对大气O3具有湿清除作用。16日- 26日3 km以下风速偏小，21日午后-夜间出现短时大风，近地面以偏东风偏南风为主，中高层以偏西风偏南风为主，最大风速在1.1 km，风速为18.9 m/s，风向为南风（175°），O3浓度出现下降，反映出此时风对大气O3具有明显的稀释扩散作用。

其中，20日-22日O3浓度垂直分布总体经历了“增长一累积一减弱”的过程。20日0h-7 h近地面O3浓度相对较低，0.6 km -0.8 km为O3高浓度带持续至07 h，1.2 km -2 km为O3浓度低值区，2 km以上O3存在下沉趋势，并未下传到近地面。但随着日间太阳辐射的增强，08 h起近地面O3浓度不断增强，并逐渐发展至2 km高度，22 h后稍有减弱但整体浓度仍维持在较高值，夜间出现O3浓度累积的现象。21日全天高温、低湿、弱的气象条件，使O3浓度垂直分布稳定且层节明显，高浓度值全天持续在0. 3 km -0.6 km高度，12 h前后O3浓度最强，全天呈现出明显的亮带特征，随高度增加O3浓度逐渐降低，随着22 h近地面偏北风入侵，风速逐渐增大，O3浓度有降低的趋势。22日受偏北风影响，同时多云的天气阻挡了太阳紫外辐射入侵，空气湿度逐渐增大，O3浓度整体下降，O3污染有所缓解，17 h-22 h地面有降水出现，累积雨量2.4 mm，在图2（a）中也可以清晰的看出22日18 h前后由降水过程导致的O3明显降低。

通过统计分析得到16日- 26日臭氧雷达观测臭氧浓度日变化和廓线变化图，如图3所示。图3（a）中可以看出臭氧主要分布在1.8 km以下，臭氧浓度日变化涨落特征明显，谷值出现在凌晨2：00 -6：00持续时间较短，峰值出现在7：00 - 24：00持续时间较长，表现为单峰结构。这可能是因为夏季日照时长较长，随着太阳辐射的增强，于午后气温达到峰值，强太阳辐射、高温、低湿、弱风的气象条件有利于光化学反应持续，并且不利于臭氧等污染物的扩散。需要注意的是在12：00前后2 km-3·km处臭氧浓度呈现“V”字型缺口，原因为夏季正午太阳直射光强较强，严重影响臭氧雷达光子信号导致探测能力下降，而并非臭氧低值区。图3（b）中可以看出高浓度臭氧主要分布在近地面；0.5 km-1·km处臭氧浓度变化速率较快；随着高度的增加臭氧变化趋势逐渐减弱。

2.3 臭氧区域传输特征

轨迹聚类分析能够根据大量轨迹的相似性进行分型聚类，使用角度距离聚类方法，将16日- 26日后向轨迹聚类（24 h）分析确定10 m、500 m、1 000 m和1 500 m四个不同高度气团到达石家庄市气象观测站的传输方向，特征统计结果如表2所示。从轨迹聚类分析结果可以看出，四个高度聚类划分结果均为4类。10 m高度上，4条轨迹臭氧总平均质量浓度为190. 23 μg/m3，东向短距离路径（聚类1）占比46. 95%为最大，在冀中地区途径石家庄一衡水一沧州。其次为西向短距离路径（聚类3）占比25. 57%，经由晋北、晋中进入石家庄。从臭氧浓度均值贡献上来看，东向路径冀中地区聚类1占比最大臭氧浓度均值也最高为217.22 μg/m3，而偏南和偏北路径的聚类2和聚类4次之分别为189.8 μg/m3和184. 45 μg/m3。500 m高度上，4条轨迹臭氧总平均质量浓度为176. 76 μg/m3，东向和南向所占频率相近，西向和偏北向所占频率相近。东向路径（聚类3）占比37. 50%为最大，在冀中地区途径石家庄一衡水一沧州一渤海湾西部，该条路径上臭氧浓度均值也最高为200. 54 μg/m3。1 000 m高度上，4条轨迹臭氧总平均质量浓度为175.91 μg/m3，4条轨迹所占频率相近，西南方向路径（聚类1）占比32. 95%为最大，途径豫北-晋东南-晋中后到达石家庄，臭氧浓度均值仅为166.59 μg/m3，东向路径（聚类4）臭氧浓度均值最高为202. 94 μg/m3。1 500 m高度上，聚类结果与1 000 m相近，4条轨迹臭氧总平均质量浓度为129.96 μg/m3，与其他高度相比臭氧浓度最低。南向路径（聚类3）频率占比37. 50%为最大，途径豫东-鲁南-豫北-冀南后到达石家庄，西北向路径（聚类2）臭氧浓度均值最大为138.75 μg/m3，途径蒙古东南-内蒙古中东-晋北后到达石家庄。综上所述我们可以发现：（1）不同高度后向轨迹来源方向存在差异，1 000 m和1 500 m相较集中，多来自石家庄南部；（2）后向轨迹携带的臭氧污染物浓度总体随高度增加而降低，近地面轨迹臭氧污染浓度明显高于高空，说明臭氧污染本地生成占主导作用；（3）各高度传输受地理位置和地形影响严重。石家庄西倚太行山，东南部为开阔平原，东西方向山谷风特点明显，南北方向盛行风特征明显。太行山东侧城市活动特征为污染物主要来源，地形和气象条件使得污染物易于太行山东侧生成并累积。

3 结论

石家庄地区此次O3污染以本地生成为主，地面O3浓度变化呈单峰结构，日变化涨落特征明显，谷值出现在凌晨峰值出现在午后，NO2作为O3前体物，浓度值的增长多在O3峰值区之后，出现于早晨光化学反应初始时刻。强辐照、高温、低湿、弱风的气象条件，有利于O3的产生和积累，O3与T、RH分别具有明显的正、负相关性。O3局地污染发展高度在1.5 km附近，0.5 km-1·km处臭氧浓度变化速率较快。后向轨迹聚类分析表明1 000 m和1 500 m相较集中，多来自石家庄南部，后向轨迹携带的臭氧污染物浓度总体随高度增加而降低，近地面轨迹臭氧污染浓度明显高于高空，地形和气象条件使得污染物易于太行山东侧生成并累积。

基金项目：中国气象局大气探测重点开放实验室联合基金开放课题：臭氧激光雷达观测方法研究（U2021M09）