1991—2022年全球土壤重金属污染评价研究热点及演变*

王溯原 胡芷萱 王尔炜 严 康 汪海珍

(浙江大学环境与资源学院,浙江省农业资源与环境重点实验室,浙江 杭州 310058)

目前,农业生产、矿区开采、有色金属冶炼、生活垃圾堆积等人类活动产生了大量重金属废弃物排放到环境中,土壤重金属污染逐渐成为一个严重的全球性问题。仅在20世纪后半叶,全球排放的铜、铅、锌等重金属量就达70万t以上[1]。CHEN等[2]对全球上百个铜矿附近的8种重金属进行了统计,发现大多数场地的铜和镉均达中度乃至重度污染水平。土壤环境中,重金属污染具有持久性、隐蔽性和潜伏性,不仅对植物与土壤微生物群落具有毒性作用,而且可随食物链的蓄积作用对生态系统和人类健康产生潜在威胁。

在大数据时代下,由于科学计量学方法与数据可视化技术的推动,大量纷杂的科学研究成果变得简明易读,且比传统的文献综述更具科学性与代表性。知识图谱分析工具VOSviewer适合构建大型复杂的网络图谱,运用关联强度的相似性测量分析科研合作关系,以图谱中的关键词共现网络进行聚类分析,可以获取研究热点;CiteSpace是一款用于分析和可视化共引网络的Java应用程序,可用于探测研究热点及发展趋势;HistCite是一款引文图谱可视化软件,可对Web of Science(WOS)数据库文章进行引文分析,得到文章引用数据与图谱[3-6]。

目前,对于利用文献计量学知识手段研究土壤重金属污染评价的文献成果较少,并存在分析方法单一、数据源代表性不强、知识图谱解读不够全面等问题[7-8]。本研究利用VOSviewer、CiteSpace、HistCite等分析工具,对WOS核心合集数据库中1991—2022年来国内外开展土壤重金属污染评价研究的国家及主要发文学者、发文数量等进行分析,并对学科分布、关键文献、关键词聚类等进行详细的计量分析解读,总结研究热点,讨论该领域的发展趋势与未来展望。

1 材料与方法

1.1 数据来源

本研究所用数据来源于WOS核心合集数据库,以(“soil pollution”or“soil contamination”or“contaminated soil”or“polluted soil”)and(“heavy metal” or“Cd”or“cadmium”or“Cu”or“copper”or“As”or“arsenic”or“Pb”or“lead”or“Ni”or“nickel”or“Hg”or“mercury”or“Zn”or“zinc”or“Cr”or“chromium”)and(“assessment”or“evaluation”or“estimation”)为全部检索词,检索数据时间范围为1991—2022年,文献类型设置为论文(article)和综述(review)。考虑到专业术语在表达上的区别,以and连接不同含义的字段,以or连接相近含义的术语,检索得到4 760篇文献。

1.2 研究方法

利用VOSviewer分析4 760篇文献发文国家之间的合作网络,通过总联系强度(TLS)揭示国家之间的合作频率和密切程度,以VOSviewer的关键词聚类分析解读现阶段土壤重金属污染评价领域研究热点。利用CiteSpace得出文献共被引聚类视图及关键词突现指标,解读关键文献及该领域研究热点的演变。利用HistCite得出该领域主要发文期刊和研究学者的本地引用与总引用数据,分析其所发表文章的可信度及被采用程度。利用Origin对总发文数量、各国发文数量、重金属污染物及重金属形态相关关键词的数据进行指数拟合,分析发展趋势。

2 结果与讨论

2.1 发文数量及主要研究国家

发文数量可反映各国家在某研究领域的科研生产力[9],总被引用次数则可以反映文章的被认可度。根据VOSviewer对发文数量、总被引用次数的统计分析结果,发现我国的这两个指标均位列首位,表明中国的科研机构和学者是土壤重金属污染领域的重要研究力量。由图1(a)可见,美国在土壤重金属污染评价领域的研究较早,21世纪前暂时处于全球领先地位。自2005年起,我国发文数量随时间大致呈指数式增长,在2013年后发文量超过美国,成为在该领域发文最多的国家。此外,由图1(b)可见,中美两国与其他国家的TLS较高,表示中美两国均与世界各国建立了广泛的合作关系。

注:图1(b)中圆点大小代表对应国家发文数量的多少,圆点之间的距离代表合作密切程度。

2.2 关键文献分析

利用CiteSpace软件对1991—2022年土壤重金属污染评价研究领域文献进行共被引分析,中心度值较大的文献被引次数较多,对该领域的研究具有重要参考意义。将被引频次及中心度值均较高的10篇文献总结于表1,其中有4篇文献来源于该领域发文量排名第一的期刊ScienceoftheTotalEnvironment,可见该期刊在土壤重金属污染评价研究领域的发文具有较高影响力。

表1 关键文献基本信息Table 1 Basic information of key literature

多数研究的评价因素主要包括重金属污染水平、分布以及人类健康风险,采用地积累指数与污染指数评估重金属污染的严重程度[10]843-853,[11],采用地理信息系统(GIS)和多元统计分析污染物分布[12],应用美国环境保护署(USEPA)推荐的健康风险评估方法评估重金属的人类健康风险。

2.3 研究热点与发展趋势

2.3.1 关键词聚类分析

关键词共现网络体现了各关键词之间的相关度,通过关键词出现频次与联系强度之间的一致性关系可揭示该领域的研究热点。1991—2022年土壤重金属污染评价研究领域文献的关键词共现网络见图2。检索主题词在网络中均有较高出现频次,如土壤污染(soil contamination,1 919次)、重金属(heavy metal,1 794次)、污染(contamination,1 024次)、土壤(soil,784次),共现网络可以划分为3个聚类。

图2 关键词共现网络Fig.2 Keywords co-occurrence network

聚类1主要包括了各种土壤重金属污染评价因素及方法。研究最多的评价因素为风险评价(risk assessment),包括健康风险评价(health risk assessment,578次)和生态风险评价(ecological risk assessment,254次),其次为污染物空间分布(spatial distribution,300次)和源解析(source apportionment,144次)。健康风险是污染场地风险管控优先级排序最合理的指标[13],生态风险评价则是在健康风险评价体系基础上建立起来的,发展较不完善,存在过程简化、参数不确定等问题[14]。

土壤重金属污染评价方法包括单一指数类、综合指数类、生态风险指数类等多个类别[15]。根据关键词共现网络,基于GIS的地统计学评价法(GIS-based geostatistical evaluation(GGE),72次)、地积累指数法(geoaccumulation index,70次)、污染指数法(pollution index,97次)及富集因子法(enrichment factor,68次)为常用的研究方法。地积累指数法由MULLER[16]于1969年提出,广泛用于沉积物和土壤污染评价。污染指数法常用于确定环境中威胁最大的重金属污染因子,也是内梅罗指数法与污染复合指数法等多种其他评价方法的计算基础。

富集因子法由ZOLLER等[17]于1974年在研究大气中化学元素来源时提出,可用于定量评价环境中重金属积累人为源含量。这3种指数法的准确性取决于背景值的选择,当研究区域该金属背景值未知时,采用地壳背景值可能导致错误的结果[18]。相对来说,GGE方法能更准确地反映重金属污染物的空间分布特征,可确定主要污染源位置,为污染防治提供保障[19]。

聚类2体现出的研究热点为生态毒理诊断,统计结果表明土壤重金属污染评价领域约7.9%的文献属于毒理学范畴。土壤生态毒理诊断最早于20世纪90年代被提出,可通过土壤生态系统中敏感性高的物种来检测污染物遗传毒性(genotoxicity,61次)等,弥补传统化学方法仅以含量指示毒性的局限性。常用于毒性试验的物种有:高等植物(plant,318次)、蚯蚓(earthworm,87次)和细菌(bacteria,77次),其中,蚯蚓作为模式生物被多个国际组织列入土壤生态毒理诊断物种[20]。

聚类3揭示的研究热点为重金属形态分析(speciation,255次),主要关注的重金属有铅(Pb,733次)、镉(Cd,730次)和锌(Zn,445次)等。现存的大多数评价方法通过重金属全量计算污染程度,但由于土壤中不同存在形态的重金属生物毒性不同,基于重金属全量的污染评价常常高估污染状况。其中,连续提取法(sequential extraction,208次)包括Forstner法、BCR法等已普遍用于提取和分析不同形态的重金属含量[21-22]。此外,生物可给性(bioaccessibility,132次)是表征能被生物体潜在吸收部分的指标,可通过构建其体外模型与体内试验的相关性,成为重金属总量评价和生物实验的折中指标,曾广泛应用于生物有效性评估[23]。近年来,指示生物对重金属吸收程度的生物有效性(bioavailability,414次)指标受到广泛关注,但由于土壤成分与生物种类等多种影响因子的差异,目前学界对其概念还没有统一认识[24]。

2.3.2 研究热点时间切片统计

参照关键词共现网络对1991—2022年8种典型土壤重金属污染物及重金属形态相关关键词进行数量统计(见图3),分析研究热点随时间的变化。

图3 1991—2022年8种典型重金属关键词和重金属形态相关关键词出现频次Fig.3 The occurrence frequency of 8 typical heavy metal keywords and the speciation related keywords during 1991-2022

镉、汞、砷、铅、铬、铜、镍、锌等8种典型重金属是我国评价农用地土壤污染风险的必测项目。根据文献计量分析结果,铅、镉始终为该主题下研究重点,砷、锌与铜随时间推移越来越受到学界重视。在我国现行《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618—2018)中,不同重金属的风险筛选值及管控值存在较大差异,如在pH≤5.5的水田中,镉的风险筛选值为0.3 mg/kg,而锌则可达200 mg/kg[25],且铜、锌、镍无对应风险管控值,导致高铜、锌、镍土壤对植物生长的危害性评价无标可依[26]。

土壤中重金属污染评价的研究可总结为总量、形态分析、生物可给性、生物有效性4个逐步深入的层次,并依照连续提取法对重金属形态进行区分。根据重金属形态相关关键词出现的数量可见,形态研究是该领域的研究重点,其中生物有效性研究具有较高关注度,但目前对于生物有效性研究的众多制约因素尚未有效解决。

2.3.3 关键词突显分析

通过CiteSpace软件得到的关键词突显指标,可反映该领域各时段的前沿性研究成果,并为预测研究热点提供参考。结合关键词突显指标(见表2)与1991—2022年总发文数量的逐年变化趋势(见图1(a)),大致可将该领域发展分为2个阶段。阶段1(1991—2005年)为探索期,发文量低,对于土壤重金属污染评价的研究还在起步阶段,但其前沿研究方向多元,学者们的探索涉及了评价方法、角度、指标等多个方面。阶段2(2006—2022年)为指数发展期,发文量也大致呈指数形式发展,对阶段1中提出的各个研究热点进行了更深入的探索,其中2020—2022年的关键词体现了近3年的前沿成果,并据其预估,源识别、源解析、空间分析、生态风险以及人类健康风险将仍是研究热点。

表2 1990—2022年关键词突显指标Table 2 Keywords with the strongest citation bursts during 1990-2022

2.4 未来研究热点展望

2.4.1 联合应用多种模型与方法进行复杂污染源解析

土壤重金属污染源解析包括定性判断土壤重金属污染来源以及定量计算各排放源的重金属污染贡献率,研究方法主要有多元统计方法、正定矩阵因子分解法和同位素示踪法等[27]。其中,多元统计方法是目前源解析最常用的方法。在大量样本数据基础上,多元统计分析法通过识别具有相似分布特征的重金属来定性分析潜在重金属污染来源[28],但该方法分析结果精确度有限。正定矩阵因子分解法主要用于定量计算污染源对重金属元素贡献率,无需测定源成分谱且克服了其他模型分析结果可能存在负贡献率的缺陷,提高了源识别与源贡献率精确度,但鉴于模型参数的不确定性,需要进行迭代计算反复运行以保证结果可靠性[29]。同位素示踪技术利用不同污染源同位素比值的差异性,可精准辨别各污染源的污染贡献度并表征重金属的迁移行为,而多参数同位素示踪法可对复杂污染物进行更有效的来源分析,进一步增加了重金属迁移分布模式及复杂污染物源解析结果的准确度[30]。但由于需要各污染来源的同位素特征信息,且测试条件要求样本预处理成本较高,限制了该技术的实际应用。

联合采用多种源解析方法优劣互补,是未来土壤重金属污染源解析结果向更加严密客观化发展的必要趋势。如多元统计分析与多参数同位素示踪技术相结合,弥补了同位素示踪技术端元物质难以确定的短板,同时发挥了多参数同位素示踪技术在判别多重污染源方面高精确度与高辨别能力的优势。

2.4.2 评价范围逐渐由点位小尺度扩大为区域大尺度

目前大部分土壤重金属污染评价的研究都集中于小尺度范围,以采样点土壤重金属含量评价该地区的土壤重金属污染程度,主要利用指数法、主成分分析、聚类分析等方法对金属矿区、重工业城区等污染状况进行评价[31]。随着科学研究的进步,对区域或流域等更大尺度的土壤污染评估需求也逐渐增多。采用传统点位法研究大尺度土壤重金属污染则需要大量的采样点,以确保数据对研究区域具有可靠的代表性,但会导致耗费大量人力物力资源。现有的大尺度范围土壤重金属污染研究有:利用文献计量法研究中国矿区[10]843-853以及利用GIS研究中国浑河太子河流域[32]土壤重金属污染状况,基于所得数据对该地区污染状况进行有效评价。文献计量方法总结有关文献中关于特定地区的土壤重金属污染数据从而评估其土壤污染水平,有利于对大尺度范围的土壤重金属污染进行有效评估,但对所收集数据的可比性、准确性要求较高,且可能存在获取数据来源有限的问题。

现存评价体系中,仅有GGE适用于评价大尺度范围的土壤重金属污染状况。地统计学基于区域化变量及利用半变异函数分析重金属污染空间变化规律,可识别重金属污染热点和潜在源[33],分析重金属元素所具有的不同空间变异性[34],而GIS技术具有强大的地理信息分析能力,可根据已有数据信息制作等值线图从而实现单一数据的可视化。GGE通过绘制重金属的空间分布图,可识别污染场地空间分布模式和重金属浓度升高的区域,但受限于区域变量的相关性,当区域变量相关性不足以支撑模型构建时,该方法将不适用[35]。

2.4.3 土壤重金属污染评价体系进一步规范和标准化

就土壤中重金属污染而言,目前仍未有国际通用且获得广泛性认可的评价体系,土壤重金属污染评价指标因评价原理与方法不同,种类繁多又部分重合,缺乏系统性与相应规范[36]。此外,因土壤环境复杂,而难以用公式化数学方法对其污染程度做出精细化评价[37]。不同学者对研究区域进行土壤重金属污染评价时所应用的评价方法、评价因素并不统一,大多数文献的评价因素因其实验数据和研究区域特点相异而不同,如有无污染物溯源、重金属元素种类和形态的说明、研究区域人类健康风险和生态风险评价等,全方面的评价较少。

建立综合的泛用性土壤重金属污染评价体系,有利于对不同区域的土壤重金属污染状况或同一区域不同研究层次的土壤重金属污染状况进行比较,使土壤重金属污染评价结果规范化、标准化。未来可对该领域现有的大量研究进行统计,确定土壤重金属污染研究的必要和意义显著的评价因素,进而为搭建泛用性综合评价体系框架提供参考。

3 结 论

近30年来,我国是土壤重金属污染评价领域发文量最高的国家,我国和美国同其他国家的TLS均较高。健康风险评价、生态风险评价、污染物空间分布、源解析等是土壤重金属污染评价中普遍关注的评价因素,地积累指数、污染指数、GGE广泛应用于污染评价研究,但各方法也有一定局限性,地积累指数与污染指数的评价结果受背景值准确性影响较大,GGE受限于变量相关性。8种典型重金属中,铅、镉始终为研究重点,砷、锌与铜则随时间推移受到更多关注。土壤重金属污染评价指标的研究,呈现从总量层面到生物有效性层面逐步深入的趋势,形态分析的研究热度仍呈上升趋势。近30年来该领域的研究发展趋势大致可分为2个阶段:探索期(1991—2005年),发文量低但前沿研究方向多元;指数发展期(2006—2022年),发文量大致呈指数增长趋势,对探索期提出的概念做进一步研究。源识别、空间分析、生态风险将仍是研究热点,同时要重视建立泛用性综合评价体系。