基于7Li(p,γ)8Be共振核反应伽马源的光核嬗变实验原理验证研究

叶 杉,刘伏龙,薄 楠,2,3,王浩然,2,3,程 浩,李弘伟,吴 笛,杨婉莎,2,3,魏继红,2,3,马田丽,樊启文,王志强,刘毅娜,宋明哲,刘蕴韬,贺创业,*,郭 冰

(1.中国原子能科学研究院,北京 102413;2.北京师范大学 核科学与技术学院,北京 100875;3.北京师范大学 射线束技术教育部重点实验室,北京 100875)

核电是能源可持续发展战略的需求,但在核电站运行过程中,放射性核废料的产生不可避免,因此,核废料的稳妥处理对于核电站的发展至关重要。目前,核废料的主要嬗变方式为中子嬗变,相关研究已很多[1-3],文献[4]给出了一些主要放射性核废料的热中子反应截面,大多数核废料的热中子反应截面较高,但仍有一些放射性核废料的中子反应截面较低,导致使用中子核嬗变方式的效率不高。且在中子嬗变中也会将核废料中一些稳定核素转化为新的长寿命放射性核素。因此,在目前研究背景下,需探索一种新的嬗变方式作为中子嬗变的补充,进而高效处理核废料。

20世纪80年代,前苏联科学家提出了利用光核嬗变处理核废料的想法,并开展了相应的研究工作[5]。光核嬗变可使用的高能伽马源有4种:韧致辐射、飞行中正电子湮灭、激光康普顿背散射(LCS)和共振核反应[6]。韧致辐射方式是利用高速电子轰击高Z靶产生连续谱γ射线,具有亮度高的优点;飞行中正电子湮灭方式则需用电子束打靶产生正负电子对,并通过磁场选择特定能量的正电子轰击低Z薄靶产生前向的准单能伽马射线,因需两次打靶,使得其亮度较低;激光康普顿背散射方式是利用激光光子与电子束发生背散射进而产生较高亮度的准单能伽马源;共振核反应需采用特定能量的质子或中子轰击特定的靶,产生共振核反应并放出特定能量的伽马射线。

1987年,Berman等应用飞行中正电子湮灭的方式产生的准单能伽马射线对127I、197Au等核素进行了光核反应的实验测量,并得到了127I、197Au等核素在10～20 MeV范围内的总光核反应截面[7]。在诸如ELBE(electron linear accelerator of high brilliance and low emittance)等韧致辐射伽马源装置上,也开展了对197Au等核素的光核嬗变实验研究,得到了197Au在8～17 MeV范围内的反应截面曲线[8]。近几年,使用激光康普顿背散射伽马源进行了光核嬗变的相关研究,通过对197Au、129I、126Sn、135Cs、76Se、78Se等核素的实验研究和蒙特卡罗模拟,得到了上述核素的嬗变产额和76Se、78Se、129I、126Sn 4种核素的反应截面等信息[9-12]。核废料中大部分核素光核反应截面的峰值约15 MeV。而7Li(p,γ)8Be共振核反应伽马光源的能量为14.8 MeV和17.6 MeV,正好位于巨共振峰值区内。相比激光康普顿背散射伽马源,基于7Li(p,γ)8Be共振核反应的伽马光源具有小型化、成本低等优点,可预期成为光核嬗变光源的一种可选方案。

197Au(γ,n)196Au反应有着丰富的实验测量数据[7-9],是光核反应实验测量系统标定的标准反应之一。因此,该反应是核嬗变原理验证实验的优先选择,但国际上还没有开展过利用共振核反应伽马源针对该反应进行过核嬗变原理验证实验。本实验基于中国原子能科学研究院2×1.7 MV串列加速器,利用7Li(p,γ)8Be共振核反应产生的14.8 MeV和17.6 MeV伽马射线,开展197Au的光核嬗变原理验证实验研究,拟得到197Au(γ,n)196Au光核嬗变的产额,并探讨使用共振核反应伽马源进行核废料核嬗变的应用前景。

1 共振核反应及光核嬗变的原理

共振核反应属于典型的复合核反应,当特定能量的质子束轰击特定靶时,会发生共振反应并放出特定能量的γ射线,其反应截面可由Breit-Wigner公式给出[13]:

(1)

当伽马射线打到197Au靶上时,若光子能量高于某个阈值,就会产生(γ,xn)反应,其反应阈值取决于197Au最后一个或多个中子的结合能。相关研究表明,197Au的(γ,n)反应阈值Sn=8.07 MeV,(γ,2n)反应阈值为S2n=14.7 MeV[15],因此,7Li(p,γ)8Be共振核反应产生的14.8 MeV与17.6 MeV的伽马射线除能引起(γ,n)反应外,也可引起(γ,2n)反应。由于197Au(γ,2n)195Au的反应产物195Au半衰期长、特征伽马射线分支比低等原因,本次实验仅测量了197Au(γ,n)196Au反应的产额。

2 实验靶的设计

为使共振反应的高能伽马射线产额最大化,实验靶采用厚靶。因此,计算伽马产额时需将厚靶分割成无数个薄靶进行积分。对于一理想薄靶,可近似忽略由于质子在靶内的能损而导致反应截面的变化,此时7Li(p,γ)8Be共振核反应的产额可表示为ΔY=NtσΔx,其中,Nt为单位体积内靶核的个数,σ为反应截面,Δx为该薄片靶的厚度。结合Breit-Wigner公式得到,当入射质子能量为Ep、质子在靶内能损为Δ时,伽马射线的产额为:

(2)

其中:Ep为入射质子能量;ER为共振能量;Γ为共振宽度。显然,当Δ等于Ep时,Y(Ep,Δ)最大。一般情况下,当能损Δ远大于Γ时,即可认为厚靶产额达最大。

由于Li元素为碱金属,化学性质活泼,因此选择其稳定的化合物形态LiF作为高能伽马射线产生的实验靶。LiF被蒸镀在厚0.4 mm、直径19.0 mm的钽片上,蒸镀厚度为464 μg/cm2。为确保实验靶足够厚,使得伽马射线产额最大化,将LiF靶与质子束流方向倾斜放置呈45°角,如图1所示。此时,实验靶的有效厚度增至656 μg/cm2。

图1 实验设置图

理论上,金靶越厚,伽马射线轰击金靶产生(γ,xn)反应的产额越大,在同样活化时间内的统计计数越高,统计误差越小,测量结果越准确。但由于随着金靶厚度的增加,196Au衰变放出的356 keV伽马射线穿透率降低,而增加了金靶自吸收。除此之外,随着金靶厚度的增加,14.8 MeV与17.6 MeV两条伽马射线与金靶发生康普顿散射、光电效应、电子对效应等会导致高能伽马的损失增加。综合上述因素,选择直径18.5 mm、厚度2.0 mm的金靶进行活化实验。

3 金靶辐照实验设置

本工作是在中国原子能科学研究院国防科技工业电离辐射一级计量站2×1.7 MV串列加速器上完成的。串列加速器偏转磁铁后方的真空管道长约2 000 mm,与此管道连接的是可拆卸铜制靶管,长40.0 cm、内径18.0 mm,它与加速器的管道进行了绝缘设计。靶管与加速器管道之间接有一个电压为-300 V的负压环和一内径4.0 mm、长100.0 mm的准直器。负压环与靶管、加速器管道均绝缘,用以抑制质子束流打靶产生的二次电子。因此,束流积分仪可准确收集到打靶质子束流的总量。实验时,高纯锗探测器被放置在距离LiF靶中心50 cm处,与束流方向夹角为0°,用来实时监测7Li(p,γ)8Be共振核反应产生的14.8 MeV与17.6 MeV伽马射线。金靶位于LiF靶和高纯锗探测器之间,方向与LiF靶平行,两者间距为30.0 mm。整体实验设置如图1所示。

4 金靶的嬗变实验及结果分析

由于197Au(γ,n)196Au的反应产物196Au半衰期适中,且其衰变放出的特征伽马射线分支较高,因此本实验选择采用离线活化测量的方法对其衰变伽马进行测量。离线测量使用了低本底反康普顿高纯锗测量系统,其结构图如图2所示,该系统的全能区本底可低至约0.1 s-1。

图2 低本底反康普顿高纯锗测量系统结构图

金靶的辐照时间为3.85 h,辐照过程中的平均束流强度为0.81 μA。辐照期间,高纯锗探测器探测到来自LiF靶的监测能谱如图3所示,可看到1 460、2 614 keV的本底峰。由于采用了LiF靶,因此谱中也包含了19F(p,αγ)16O反应产生的7 100、6 900和6 130 keV伽马射线全能峰、单逃逸峰以及6 130 keV伽马射线的双逃逸峰。由于7Li(p,γ)8Be共振反应发射的14.8 MeV伽马射线来自于一条宽度为1 500 keV的能级退激[14],因此能谱中只看到了17.6 MeV伽马射线全能峰、单逃逸峰、双逃逸峰。为防止在刚结束照射时靶内产生的短寿命放射性产物对衰变测量造成干扰,被辐照的金靶放置149.64 h后开始衰变测量。低本底反康普顿高纯锗测量系统的探测时间为121.34 h,其能谱如图4所示。

图3 高纯锗探测器的探测能谱

图4 低本底反康普顿高纯锗探测系统测得196Au衰变特征伽马射线能谱

为得到197Au的(γ,n)反应产额,使用低本底反康普顿高纯锗谱仪测量了196Au能量为356 keV衰变特征伽马。衰变测量后,用133Ba标准源能量为356 keV的特征峰刻度了探测系统的效率。

图5 低本底反康普顿高纯锗探测系统356 keV效率刻度

在低本底反康普顿高纯锗探测系统中测量中,金靶本身对伽马射线的吸收不能忽略。设金靶的辐照强度为I0,单位距离吸收率为μ,穿过吸收体的厚度为d,则出射伽马射线的强度为:

I(d)=I0e-μd

(3)

根据金靶的吸收率数据[16],得到伽马射线在金靶内部的平均透射率ε为74.9%。记P为197Au(γ,n)196Au的反应嬗变率,λ=ln 2/T1/2为196Au的衰变常量,η为356 keV伽马射线的衰变分支比。可得探测器探测到的伽马射线数Ndet为:

(4)

其中:t1为7Li(p,γ)8Be共振核反应伽马源对金靶的辐照时间;t2为金靶从辐照结束至移入低本底反康普顿高纯锗探测系统之间的放置时间;t3为金靶在低本底反康普顿高纯锗探测系统内的测量时间。根据上述公式,得到在0.81 μA的束流强度下,金靶的嬗变率为(586.83±22.98) s-1。

5 结论

本次实验得到,使用7Li(p,γ)8Be共振核反应伽马源产生的14.8 MeV与17.6 MeV伽马射线,与金靶相互作用产生197Au(γ,n)196Au反应。在0.81 μA的平均质子流强下,直径18.5 mm,厚度2.0 mm的197Au嬗变率为(586.83±22.98) s-1。若采用国际上最先进的125 mA量级的质子加速器[17],适当增加金靶厚度,则总嬗变率可达到108s-1量级,较美国HIγS装置的嬗变能力高出约1个数量级[18]。随着加速器技术的发展,质子的束流强度将来可达40 A[19],此时,总嬗变率可进一步提升至1010～1011s-1的水平。综上所述,利用(p,γ)共振伽马源进行长寿命核废料嬗变具有较好的发展潜力。

感谢中国原子能科学研究院国防科技工业电离辐射一级计量站2×1.7 MV串列加速器运行组提供稳定束流,以及刁立军研究员提供低本底反康普顿高纯锗探测系统以及在伽马探测器效率刻度方面的帮助。