工作场所放射性气溶胶粒径分布研究

张峰 李鹏翔 李煜 王瑞俊 任晓娜

关键词：气溶胶；粒径分布；放射性核素；工作场所

前言

工作场所放射性气溶胶的浓度和粒径分布是职业人员呼吸道内照射剂量评价中的重要参数。目前对于吸人放射性核素致人体待积有效剂量，常规计算方法通常假定气溶胶中所包含的放射性核素可通过呼吸作用全部进入工作人员呼吸道内，且核素内照射转换因子采用ICRP默认值。而在实际情况下，气溶胶在人体呼吸道的沉积部位和沉积量与粒径大小有关，若评估内照射剂量时，直接采用核素内照射转换因子，即简单认为气溶胶粒径单一，这种情况计算得到的内照射剂量与实际值差别较大。因此，在进行内照射剂量估算前需要获取工作场所放射性气溶胶的粒径分布情况，从而使剂量估算结果更可靠。

由于生产工艺的不同，工作场所放射性气溶胶的粒径分布情况也有所差异。场所气溶胶属于封闭狭小空间，在研究粒径分布过程中，还需要关注取样代表性问题。Anderson分级采样器是一种撞击式分级采样器，它可以根据气溶胶的空气动力学尺寸和特性，采用惯性撞击原理采集各级粒径气溶胶。

文章基于计算流体力学方法，利用Fluent软件对某选定场所进行数值模拟，并根据流场模拟结果选择代表性采样点位。接着使用8级撞击式采样器捕集场所气溶胶，并对各级滤膜中铀浓度和210Po活度浓度进行分析，从而获得场所气溶胶中放射性核素粒径分布规律。

1实验部分

1.1实验材料及仪器

浓盐酸，分析纯，广州西陇化工有限公司；硝酸，分析纯，广州西陇化工有限公司；氢氧化钠，三氯化铁均为分析纯，国药集团化学试剂有限公司；抗坏血酸，盐酸羟胺，209Po标准工作溶液：0.0387Bq/mL（介质为2.0mol/L HCl，参考日期为2013年7月29日）；银质镀片，20mm×0.2mm，Ag>99.9%；高纯环境采样专用石英纤维滤膜，81mm，北京赛福莱博科技有限公司；水为去离子水。

Anderson分级采样器，20-800，美国Tish公司；a谱仪，7200-8型，美国CABERRA公司；恒溫振荡器，THZ-82，常州国华电器有限公司；微量铀分析仪，WGJ-III，杭州大吉光电仪器有限公司。

1.2实验方法

1.2.1某场所的三维建模和数值模拟

基于计算流体力学（CFD）方法，利用Fluent软件对某放化实验室进行数值模拟。首先根据场所尺寸及进风／排风口位置等建立三维模型，使用风速仪测量进风、排风口风速后，设定边界条件，并对流场进行模拟，并根据流场分布特征确定代表性采样点位。

1.2.2撞击式分级采样器采样过程

在某场所代表性点位进行采样，采样器为Ander-son 8级撞击式采样器。根据采样器的使用要求，0级、1级采用环形滤膜，2级-7级采用圆形滤膜，7级滤膜后加装后备滤膜，采样速率为28.3L/min。装好各级滤膜后记录采样开始和结束时间，需注意采样时间不得超过10天，防止采样器微孔堵塞。每次采样结束后使用酒精对采样器进行擦拭清洁。

为满足分析要求，用于210Po活度浓度分析的气溶胶样品每次采样体积大于300m3。根据HJ840-2017《环境样品中微量铀的分析方法》，气溶胶采样体积大于10m3，即可测量，此次采样每一级都装有滤膜共计8个滤膜，因此要求用于铀浓度分析的气溶胶样品每次采样体积大于100m3。

1.2.3滤膜样品中铀浓度的分析

采样结束后将各级滤膜取出，转移到石英坩埚内，置于75℃马弗炉中灼烧10h去除有机物。之后将0-7级分别剪碎到250mL锥形瓶中，加入50mL 7.5 Mol/L硝酸溶液。将锥形瓶放置在140℃电热板上浸取2h。一次浸取后将浸取液使用中速定量滤纸过滤，锥形瓶用超纯水反复冲洗2～3次。将滤膜和过滤后的残渣再次转移到锥形瓶内，二次加热浸取2h。浸取结束后过滤得到浸取液。将装有浸取液的烧杯放置在电热板上，蒸至近干。加入约60mL蒸馏水，用浓硝酸和氢氧化钠溶液将样品溶液pH调至3.5左右。将调好pH的溶液过滤后定容至100mL容量瓶中，摇匀后备用。使用微量铀分析仪，参照《环境样品中微量铀的分析方法》HJ 840-2017对各级滤膜中的铀浓度进行测定。

1.2.4滤膜样品中210Po活度浓度的测定

采样结束将各级滤膜剪碎后分别转移至250mL锥形瓶中，加入50mL6mol／L盐酸，一定量的209Po示踪剂，150℃加热浸取2h后过滤，将滤纸和滤膜残渣再次转移至原锥形瓶中，加盐酸重复加热浸取2h并过滤。

滤液中加入一定量的铁载体（10mg/mL），搅匀，用氨水调pH至9，搅拌多次，离心，沉淀用70mL0.5mol／L盐酸溶解转移至锥形瓶，加入一定量抗坏血酸和盐酸羟胺溶液，摇匀，投入银片，自沉积3h，银片取出后用自来水、蒸馏水、无水乙醇冲洗晾干后a谱仪测量。

2实验结果和分析

2.1场所流场模拟

在开始采样前首先对使用计算流体力学（CFD）模拟技术对某场所进行了房间建模和流场分布研究。选择的某场所位于放射性综合实验楼内的一间实验室，如图1（a）所示，对该场所进行了三维建模，房间内有1个进风口和1个排风口，均位于房间顶部，风速仪测得进风口（0.25*0.25m）风速为0.8m/s，排风口（0.2*0.3m）风速为4.3m/s，房间门近地面漏缝处风速为0.6m/s。

如图1（b）所示，对场所的流场分布情况进行了模拟计算，包括整体流场分布情况、进风口垂直剖面流场分布情况、排风口垂直剖面流场分布情况和门缝所在剖面流场分布情况。得到该场所的流场特征如下：

（1）进风口所在垂直风向形成由上到下的风速柱，受地面阻碍后向水平方向发散；

（2）气流由门缝进入向房间里端流动，受墙壁阻碍后转向左上方排风口方向流动，在房间里端形成右下至左上的明显涡流；

（3）涡流情况：

水平方向（x-y方向）：在房间内侧形成逆时针涡流；在房间里端立柜角落形成两个相反方向涡流；在进风口所在位置左侧形成逆时针涡流。

垂直方向：y-Z方向在进门左侧区域进风口附近形成顺时针涡流；X-Z方向在进风口与排风口之间形成顺时针涡流。

为了保证采样结果的合理性及有效性，应尽量避开房间内涡流明显区域，且采样器进气口避开门缝及进风口气流，因此在某场所内共设置了两个代表性采样点位。

采样点1：房间进门左侧区域，进风口至门中间位置，采样器沿y方向左进右出（背对门方向）；

采样点2：进风至排风口区域中间距地1.5m左右，采样器沿y方向左进右出（背对门方向）。

2.2场所采样结果

2.2.1场所气溶胶中铀的粒径分布

在2021年12月到2022年2月期间，使用An-derson 8级撞击式采样器在某场所采样点1和采样点2先后共采集了八批样品，样品编号分别为S1-S8（其中S1、S2、S5、S6在采样点1进行采集，S3、S4、S7、S8在采样点2进行采集）。采样完成后，将各级滤膜从采样器中取出进行样品前处理，使用微量铀分析仪进行了铀浓度的测定，结果见表1。

由表1中S1-S8采样滤膜中铀浓度的测量结果可以看到，在初步实验中，由于S1-S4在采样期间场所通风不处于常开状态（每天开启10h），持续的采样会降低场所内的气溶胶浓度，导致场所气溶胶中铀浓度的测量结果整体上要比S5-S8样品的测量结果低。在进一步实验中，S5-S8在采样期间保持通风处于常开状态，气溶胶中铀浓度范围为1.55～1.93ng/m3，各级滤膜含量受到环境颗粒物粒径分布的在0.15～0.20ng/m3之间波动（如图2所示），4或5级滤膜测得的铀浓度略高，但各级滤膜测量结果差别不大，无明显的粒径分布规律。

2.2.2场所气溶胶中210Po的粒径分布

在2022年10月和12月期间，分别使用Ander-son 8级撞击式采样器在某场所代表性采样点位1和2共采集了两组场所气溶胶样品（S9和S10），采样体积为403m3和432m3。对各級滤膜中210Po含量进行了分析，测量结果见表2。

各级滤膜中210Po活度浓度分布如图3（a）和图3（b）所示，各级滤膜对应的场所气溶胶粒径与210Po活度浓度百分比的关系如图3（c）所示。从图中可以看出，210Po活度浓度随粒径呈现“单峰”型正态分布，两批样品测得的粒径分布规律基本一致，其中7级滤膜上（空气动力学直径为0.43um）测得的210Po活度浓度最大，活度浓度范围为（90.3～105.7）uBq/m3，占比为（37.0～43.9）%。

造成天然铀和210Po粒径分布规律差异的主要原因为两种放射性核素气溶胶的生成机理不同。空气颗粒物中本身存在铀元素，而气溶胶中210Po主要是由环境中析出的222Rn衰变产生子体210Pb、210Po并被颗粒物吸附后形成的。210Pb的游离态原子产生后约在40s～3min时间内迅速与大气气溶胶结合，通过成核、凝结和吸附等途径形成亚微米颗粒物，在一定气象条件下通过对流等作用很快充分均匀混合。颗粒物粒径越小，比表面积越大，210Pb更容易与小粒径颗粒物结合，从而衰变产生210Po放射性气溶胶，因此粒径分布峰值出现在0.43um。

3结论

各级粒径范围的气溶胶中天然铀浓度和210Po活度浓度随粒径分布呈现出不同的变化规律。在持续通风的条件下各级滤膜中测得的铀浓度相差不大，各级滤膜含量受到环境颗粒物粒径分布的在0.15～0.20ng/m3之间波动，没有明显的粒径分布规律。210Po活度浓度随气溶胶粒径呈“单峰”型正态分布，7级滤膜上（空气动力学直径为0.43um）测得的210Po活度浓度最大，其活度浓度范围为（90.3～105.7）uBq/m3，占比为（37.0～43.9）%。从天然铀和210Po的粒径分布规律可以看出，由于二者的形成机理不同，210Po更容易吸附在小粒径颗粒物上，而铀的粒径分布规律不明显。后续工作将以此为基础开展后处理厂等工作场所中超铀核素气溶胶的粒径分布研究，并探究粒径分布与内照射剂量贡献之间的关联，提升场所气溶胶一内照射监测结果的准确性。