新加坡国立大学的CO2加氢制甲醇催化剂研究获进展

近日,新加坡国立大学的研究团队开发了一种具有类似富勒烯结构的原子Cu介孔SiO2包封的MoS2催化剂(Cu/MoS2@SiO2)。该催化剂可用于CO2加氢制甲醇反应,在260 ℃条件下,甲醇选择性为72.5%,甲醇产率为6.11 mol甲醇/(molMo·h),明显优于无富勒烯结构和无Cu修饰的MoS2@SiO2。相关研究成果发表于《自然·通讯》杂志。

MoS2的平面内硫缺陷位点是CO2加氢制甲醇的催化活性位点,而边缘硫缺陷位点则更容易生成甲烷。因此,选择性暴露活化的基面是CO2加氢制备甲醇反应的关键。

该研究团队通过SiO2物理限域拓扑转化的方式将MoO2转化为MoS2,合成一种包覆在介孔SiO2内部的与富勒烯结构类似的MoS2,同时对MoS2修饰Cu原子。这种修饰Cu的曲面MoS2实现了优异的CO2加氢制备甲醇催化性能。

研究结果表明,该类富勒烯结构MoS2的球状曲面能够产生应力,在惰性MoS2基面上产生硫缺陷。类似富勒烯的少层MoS2能够暴露基面硫缺陷位点,减少暴露的边缘硫缺陷位点。通过原位傅里叶变换漫反射红外光谱(DRIFTS)和原位X射线吸收光谱(XAS)表征研究了催化反应机理以及Cu原子对催化反应的促进作用。理论计算结果表明,产生压缩应力有助于形成硫缺陷,促进CO2加氢催化反应,拉伸应力有助于加快催化位点的重生。

该研究可为CO2加氢制甲醇反应催化剂开发提供借鉴。