汾河中游底泥重金属分布特征与来源解析

任晶晶 付兴涛

摘 要：为了解汾河中游底泥重金属污染分布现状、揭示其污染物来源，选择中游磁窑河入汾口至文峪河入汾口以下２ ｋｍ 河段为研究对象，采集５ 个断面上共３５ 个底泥柱状样（ 底泥深度０～ ７０ ｃｍ），分析重金属垂向及沿河道分布特征，并采用主成分分析法（ＰＣＡ）和正定矩阵因子分析法（ＰＭＦ） 揭示其污染物来源。结果表明：Ｈｇ、Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ、Ｎｉ 整体表现为在４０～ ７０ ｃｍ 深处底泥富集，４０～７０ ｃｍ 深处含量为０～４０ ｃｍ 深处的１．０２～２．８２ 倍，其垂向分布规律可能与当地历史工业污染有关；分析０～４０ ｃｍ 深处底泥沿河道分布特征及来源发现，５ 种重金属沿河道分布趋势相似，其含量均在磁窑河入汾口、文峪河入汾口出现较大值，Ｐｂ、Ｈｇ 含量严重超标，分别为当地土壤背景值的１．９４、３．９１ 倍，在文峪河入汾口出现最大值；重金属Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ 主要来源于工业生产，Ｃｕ 主要来源于工业生产、部分来源于藻类堆积，Ｈｇ 主要来源于藻类堆积、部分来源于工业生产。

：底泥；重金属；垂向分布；沿河道分布；来源；汾河中游

中图分类号：Ｘ８２４ 文献标志码：Ａ ｄｏｉ：１０．３９６９／ ｊ．ｉｓｓｎ．１０００－１３７９．２０２４．０３．０１５

引用格式：任晶晶，付興涛．汾河中游底泥重金属分布特征与来源解析［Ｊ］．人民黄河，２０２４，４６（３）：８０－８４．

底泥是河流生态系统中重金属等污染物的重要蓄积库［１］ ，可间接反映水体污染情况［２］ 。当外源污染物负荷超过河道自净能力时［３］ ，将对河道底泥产生严重污染［４］ 。近些年，国内外学者对河流湖泊底泥重金属的研究颇多，如：李志清等［５］ 对长荡湖表层沉积物重金属分布特征及来源进行了分析，李梁等［６］ 对滇池外海底泥重金属污染生态风险进行了评价，韩金龙等［７］对北京通惠河底泥重金属进行了风险评价与溯源分析，夏建东等［８］ 使用ＰＣＡ 和ＰＭＦ 模型对星云湖底泥重金属进行了溯源分析与风险评价。

汾河是黄河第二大支流，汾河流域是山西省工农业发达地区和人口集中分布地区，水资源开发利用率高达８０％，上游水质良好，中下游分布众多工矿企业和灌区，降水少而集中，进入水体的污染物沉积在底泥，河流污染问题严重。目前针对汾河底泥污染的研究主要集中于重金属污染形态［９］ 、化学特征［１０］ 及底泥好氧速率［１１－１３］ 等方面，关于重金属污染物分布特征与来源的研究较少。因此，本文结合实地调研结果，选择汾河中游磁窑河入汾口至文峪河入汾口以下２ ｋｍ河段为研究对象，分析底泥重金属垂向与沿河道分布特征，揭示底泥重金属污染物来源，以期为河流底泥污染防治及生态风险评价提供科学依据。

１ 材料与方法

１．１ 样品采集

２０２１ 年７ 月，根据河流水质、水动力及潜在污染源地理位置特征［１４］ ，在研究河段设置Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅ 采样断面，Ａ 断面位于磁窑河入汾口，Ｅ 断面位于文峪河入汾口以下２ ｋｍ 处，研究河段集水区有农田分布。磁窑河为汾河一级支流，是山西省河流污染重点治理对象；Ｂ、Ｃ 断面河道较窄，流速较快，无排污口等直接污染源；Ｄ 断面位于文屿河入汾口，文峪河为汾河最大一级支流，入汾口附近分布众多工矿企业、畜禽养殖业等，面源污染严重，污染物主要通过地表径流、排水和地下渗流等方式进入水体；支流汇入使Ａ、Ｄ 断面河道变宽、流速变缓；Ｅ 断面周围草类植物丰富，常有居民放牧。在每个采样断面横向间隔２～３ ｍ 设置３ 个采样点取样，作为该断面的平行样。用ＧＰＳ 定位并记录周围环境情况，利用柱状采泥器在河道中央及靠近河岸河床出露部位采集底泥柱状样（靠近河岸的采样点应距河岸２～３ ｍ，以确保底泥具有代表性），采样时尽量避开河道中央水流湍急的地方，并且保证采样点未被疏浚过，控制采泥器下沉与提起的速度，以确保采集底泥成型。受试验条件限制，采样深度为７０ ｃｍ，每１０ ｃｍ深采样一次，将样品依次装进聚乙烯自封袋，每层样品质量大于５００ ｇ，带回实验室后立即放入冷藏箱４ ℃保存，再经冷冻干燥后取出，除去样品中的沙石和动植物残体，用玛瑙研钵充分研磨后过１００ 目筛，用四分法分取其中一份放入自封袋，置于干燥阴冷处备用。

１．２ 重金属检测方法

底泥重金属分析指标有汞（Ｈｇ）、铜（Ｃｕ）、铅（Ｐｂ）、铬（Ｃｒ）、镍（Ｎｉ）。采用《土壤和沉积物铜、锌、铅、镍、铬的测定火焰原子吸收分光光度法》（ＨＪ４９１—２０１９）测定重金属Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ、Ｎｉ 含量，采用《土壤和沉积物汞、砷、硒、铋、锑的测定微波消解／ 原子荧光法》（ＨＪ ６８０—２０１３）测定重金属Ｈｇ 含量。为确保检测质量合格，抽取１０％的样品进行平行双样检测，结果显示，所有样品检测结果相对偏差均在允许偏差±２５％内，符合检测方法规定质量要求。

１．３ 重金属来源分析方法

采用ＰＣＡ 和ＰＭＦ 两种受体模型探究底泥重金属污染物来源。ＰＣＡ 是采用数学降维或特征提取方法，对具有一定相关性的原始变量进行线性变换［１５］ ，提取有代表性的因子。ＰＭＦ 是Ｐａａｔｅｒｏ 等［１６］ 提出的用于源解析的改进受体模型，其基于加权最小二乘法进行限定和迭代计算，不断分解原始变量矩阵得到最优解，计算公式如下：

式中：Ｘｉｊ为第ｉ 个样本中第ｊ 种重金属的含量，ｇｉｋ为第ｉ个样本的第ｋ 个源因子的贡献，ｆｋｊ 为第ｋ 个源因子的第ｊ 种重金属含量的特征值源，ｅｉｊ 为第ｉ 个样本中第ｊ种重金属的残值。

使用ＰＭＦ 模型之前须进行各重金属含量不确定度的计算，如果重金属含量不超过重金属检测方法规定限值（ＳＭＤＬ），则不确定度ｕｉｊ为５ＳＭＤＬ ／６；相反，不确定度表达式如下：

式中：ＥＲＳＤ为误差分数，ｃ 为重金属含量。ＰＣＡ 法无法避免出现负值结果，但能识别不同成分的主次顺序，而ＰＭＦ 法可较好处理确定及不确定的数据，结果不会出现负值。因此，结合两种模型探究底泥重金属污染来源，使底泥污染源分析结果更加精确。

２ 结果与讨论

２．１ 底泥重金属垂向分布特征

分析底泥柱状样的物理特性发现，０～４０ ｃｍ 深处与４０～７０ ｃｍ 深处底泥颜色、气味及形态有较大区别。０～４０ ｃｍ 深处底泥多为浅黄色，无明显恶臭气味，呈液态流塑状；４０～７０ ｃｍ 深处底泥颜色较深，多为黑色，有恶臭气味，呈流塑状。底泥重金属垂向分布特征见图１。Ｈｇ 和Ｃｕ 在Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｅ 断面４０～７０ ｃｍ 深处底泥富集，其含量分别是０ ～ ４０ ｃｍ 深处的１． １２ ～ ２． ８２、１．０２～１．１５倍；Ｈｇ 和Ｃｕ 在Ｄ 断面０～４０ ｃｍ 深处底泥富集，含量分别是４０～７０ ｃｍ 深处的１．１２、１．０８ 倍；Ｐｂ、Ｃｒ 和Ｎｉ 在Ａ～Ｅ 断面４０～７０ ｃｍ深处底泥富集，含量分别是０～４０ ｃｍ 深处的１．０７ ～ １．２２、１．０３ ～ １．２９、１．０３ ～１．０９倍。

Ｄ 断面位于文峪河入汾口，已有研究显示，夏季温度升高使文峪河水库藻类密度增大［１７］ ，同时文峪河中Ｈｇ、Ｃｕ 含量超标［９］ ，文峪河汇入汾河后流速变缓，使得大量藻类堆积在Ｄ 断面，而藻类富集多种重金属［１８］ ，流入汾河的藻类会携带大量Ｈｇ 和Ｃｕ，若不及时对河流藻类进行清理，大量老化死亡藻类将沉积在底泥，因此Ｈｇ 和Ｃｕ 在０～４０ ｃｍ 深處底泥富集可能与藻类富集有关［１９］ 。另外，柱状底泥样品不仅能够反映不同深度底泥重金属污染程度，而且可提供重金属历史污染信息［２０］ 。研究区位于太原盆地下游，根据研究河段实测数据，计算得到研究区底泥沉积速率为２．６４ ｃｍ／ ａ［９］ ，１５ ａ 内底泥沉积约４０ ｃｍ，因此依据０～４０ ｃｍ 底泥重金属含量可估算近１５ ａ 河道底泥重金属污染状况，依据４０～７０ ｃｍ 深处底泥重金属含量可估算２０ 世纪９０ 年代至２１ 世纪初的河道污染状况，而２０世纪８０ 年代初至２１ 世纪初期是汾河流域大型煤矿以及太原钢铁业的迅速发展期［２１］ ，当时污水处理厂的处理能力较低，大部分污水排入汾河，Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ 是钢铁废水中的污染物［１５］ ，Ｐｂ 和Ｈｇ 是煤炭燃烧的产物［２２］ ，最终通过吸附沉积使污染物累积在河流底泥，４０～７０ ｃｍ 深处底泥多呈黑色，加之周围存在较多工矿企业，结合由底泥沉积速率计算的底泥沉积结果，推测４０～７０ ｃｍ 深处底泥重金属污染可能与底泥重金属历史污染有关［２３］ 。

２．２ 底泥重金属沿河道分布特征

分析图１ 可知，汾河中游底泥重金属含量变化多在４０ ｃｍ 深处发生转折，根据采样区底泥沉积速率２．６４ ｃｍ／ ａ，推算０～４０ ｃｍ 深处底泥污染情况可代表近１５ ａ 在汾河实行相关治理措施及周围小型工矿企业相继关闭背景下的河道污染情况，因此选取０～４０ ｃｍ 深处底泥分析重金属沿河道分布特征，进而探讨近年来汾河底泥重金属污染来源，结果见表１。０～４０ ｃｍ 深处底泥中Ｈｇ、Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ、Ｎｉ 含量的变异系数分别是３３％、１４％、９％、７％、５％，说明Ｈｇ 含量沿河道变幅最大，Ｎｉ 含量沿河道变幅最小。

将５ 种重金属含量平均值与当地土壤背景值比较（土壤背景值取山西省土壤重金属环境背景值，Ｈｇ 为０．０２３ ｍｇ／ ｋｇ、Ｃｕ 为２２．９ ｍｇ／ ｋｇ、Ｐｂ 为１４．７ ｍｇ／ ｋｇ、Ｃｒ为５５．３ ｍｇ／ ｋｇ、Ｎｉ 为２９．９ ｍｇ／ ｋｇ），Ｈｇ、Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ、Ｎｉ含量平均值分别为当地土壤背景值的３．９１、０．７１、１．９４、０．９４、０．９５ 倍，表明该区域底泥已经受到Ｐｂ 和Ｈｇ污染。

重金属含量沿河道变化情况见图２。５ 种重金属含量沿河道变化特征总体相似，从Ａ 断面至Ｅ 断面呈先降低后升高的趋势，均在Ｂ 断面出现极小值；Ｈｇ、Ｃｕ及Ｐｂ 含量均在Ｄ 断面出现极大值，分别为其他各断面含量平均值的２．００、１．３４、１．１７ 倍；Ｃｒ 含量在Ｅ 断面出现极大值，为其他各断面含量平均值的１．１０ 倍；Ｎｉ含量在Ａ 断面出现极大值，为其他各断面含量平均值的１．１０倍。总体上断面Ａ、Ｄ 的重金属含量较断面Ｂ、Ｃ、Ｅ 的偏高，原因可能是磁窑河与文峪河汇入汾河后，河道变宽、流速变缓，最终使大部分悬移质沉积在河床，主要污染物Ｐｂ 和Ｈｇ 在Ｄ 断面的含量为Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｅ 断面的１．０３～１．８４ 倍。除与支流汇入有关外，还与上覆水污染以及藻类污染有关，Ｄ 断面水样分析结果显示Ｐｂ 含量严重超标，在河道底泥大量沉积［３］ ，而文峪河入汾带来的藻类污染进一步加速了底泥中Ｈｇ的累积［１８］ 。

２．３ 底泥重金属来源解析

底泥重金属Ｈｇ、Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 和Ｎｉ 含量受矿物等沉积母质的影响以及人为因素的干扰［２４］ 。重金属间的相关性可一定程度上反映其来源［２４］ ，重金属间相关关系越显著，同源性越好［１４］ 。重金属含量间的相关系数见表２，除Ｈｇ 外，Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ 两两之间均存在显著相关性（ｐ ＜０．０１），相关系数为０．５６７ ～ ０．７０６，表明Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ 可能具有相似的来源；Ｈｇ 与Ｃｕ 之间具有较显著相关关系，相关系数为０．４８６（ｐ＜０．０１），说明Ｈｇ 与Ｃｕ 之间可能具有相似的来源。

为探究Ｈｇ、Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ、Ｎｉ 重金属的污染来源，采用ＰＣＡ 法和ＰＭＦ 法进行污染源解析。在进行ＰＣＡ 分析之前，应用ＫＭＯ 和Ｂａｒｔｌｅｔｔ 球形度检验对实测数据进行适用性分析，一般地，ＫＭＯ（检验统计量）＞０．７ 且ｐ＜０．０５ 时数据适合因子分析［１５］ 。本研究ＫＭＯ 值为０．７７１且显著性水平为０．００，表明研究区重金属元素之间相关性显著且适合进行因子分析。根据主成分分析中旋转值大于１ 的原则，筛选出１ 个主成分因子即重金属的主要污染来源。计算可得，Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ 均与筛选出的主成分因子有显著相关性（相关系数均在０．８００以上），Ｈｇ 的相关系数较低（为０．５７３）。调研发现采样区周围存在较多工矿企业，如洗煤厂、钢铁冶炼厂等，煤炭燃烧与钢铁冶炼产生的废气、废水、废物中含大量重金属Ｈｇ、Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ［２５］ ，降雨径流会挟带地表土壤、大气中的污染物一同进入水体，造成水体污染，污染物最终聚集在底泥。由ＰＣＡ 法分析可知，采样区重金属主要来源于工业生产，工业生产贡献率为６２．７１％，其是Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ 的主要来源，Ｈｇ 的部分来源。

将５ 个采样断面的２０ 个表层底泥样品中的污染物含量与不确定度输入ＥＰＡ ＰＭＦ５．０ 软件，进行正定因子矩阵分析，５ 种重金属均被归类为“Ｓｔｒｏｎｇ”，软件采用Ｒｏｂｕｓｔ 模式，在因子个数为２、迭代次数为２０ 次时，模拟效果最佳，此时样本残差为－３～３，实测值与预测值相关性良好，Ｃｒ 拟合曲线相关系数Ｒ 最大，为０．９２，Ｃｕ 和Ｐｂ 的Ｒ 较小（分别为０．７２ 和０．５２），Ｈｇ 和Ｃｕ 的Ｒ 值均超过０．８０。

采用ＰＭＦ 法共解析出２ 个因子即２ 个污染物来源，２ 个因子的相对贡献率分别为４１％和５９％。底泥重金属源成分谱图见图３。因子１ 对Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 和Ｎｉ的贡献率较高，对Ｈｇ 的贡献率较低，与主成分分析结果相似，根据推测因子１ 为工业生产源，贡献率为４１％；因子２ 对Ｈｇ 和Ｃｕ 的贡献率较高，由相关性分析可知Ｈｇ 和Ｃｕ 具有相似来源，结合Ｈｇ 和Ｃｕ 分布特征可知，２ 种重金属受藻类堆积影响较大，因此推测因子２ 为藻类堆积，贡献率为５９％。工业生产源在ＰＣＡ、ＰＭＦ 两种受体模型中的贡献率存在差距，原因可能是不同方法在应用过程中所选的不确定度和污染物之间存在差异［２６］ ，但两种模型结果均显示工业生产为重金属主要来源。

３ 结论

１）汾河中游底泥重金属垂直分布特征为：Ｈｇ 和Ｃｕ 在Ｄ 断面０～４０ ｃｍ 深处底泥富集，在Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｅ 断面４０～７０ ｃｍ 深处底泥富集；Ｐｂ、Ｃｒ 和Ｎｉ 在Ａ～Ｅ 断面４０～７０ ｃｍ 深处底泥富集，其垂直分布规律可能与当地历史工业污染有关。

２）分析汾河中游０～４０ ｃｍ 深处底泥重金属沿河道分布特征发现，底泥中Ｐｂ 和Ｈｇ 含量均超过当地土壤背景值，为主要重金属污染物。５ 种重金属含量沿河道变化情况相似，受支流汇入、上覆水污染及藻类污染影响，磁窑河入汾口和文峪河入汾口底泥重金属含量较其他非支流汇入断面的高。

３）解析０～４０ ｃｍ 深处底泥重金属来源可知，Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 和Ｎｉ 具有相似来源。由ＰＣＡ 法可知采样区底泥重金属主要来源于工业生产，其是Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ的主要来源，是Ｈｇ 的部分来源；采用ＰＭＦ 法分析可知重金属主要来源除工业生产外，还有藻类堆积，藻类堆积对Ｈｇ 和Ｃｕ 的贡献率较高。

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【责任编辑 栗 铭】