中国近地面甲烷浓度时空分布特征及影响因素

郭淏淏,朱炜歆,张霄羽,张 红*,魏夜香,侯 鑫,荀楠楠 (.山西大学环境与资源学院,山西 太原 030006；.山西大学黄土高原研究所,山西 太原 030006)

甲烷(CH4)是第二大重要的人为温室气体.CH4的排放源十分广泛,自然排放源主要包括湿地、海洋和白蚁[1];人为排放源主要包括化石能源的开采和使用、畜牧业(反刍动物肠道发酵)、稻田种植和城市垃圾处理[2].大气中CH4的减少主要是通过在对流层和平流层与羟基自由基(OH)反应[3].中国是世界上最大的人为CH4排放国[4],出台一系列CH4排放控制行动方案,加强重点领域甲烷排放的监测、核算、报告和核查体系建设[5].

当前监测大气CH4浓度的方式主要有2种方式:地面站点监测和遥感监测.地面监测具有长期、系统、准确等特点,世界气象组织(WMO)在全球范围内建立大气本底地面监测网,连续监测近地面大气CH4浓度.遥感监测具有范围广、连续不间断等特点,可以有效的弥补地面监测站点的不足.目前,大多数学者利用AIRS[6]、GOSAT[7]、SCIAMACHY[8]、TROPOMI[9]等CH4卫星产品对各地区乃至全球的CH4时空特征进行了大量研究[10-14],如Cao 等[15]研究了北半球XCH4的时空分布特征,结果表明XCH4的分布具有空间异质性,高浓度区主要分布在低纬度地区;Qin 等[16]利用多种卫星产品分析了中国长时间序列的XCH4变化.目前研究CH4采用的数据多来源于卫星监测大气柱浓度产品,且多集中探究时空分布特征,而对CH4的影响因素分析较少.

本文将GOSAT 卫星近地面CH4数据与地面站点监测数据进行了验证,采用2009 年6 月～2019 年9月近地面CH4数据分析了中国近地面CH4浓度的时空分布变化特征及季节变化特征.在此基础上,分析CH4的主要自然和人为影响因素,采用相关分析和随机森林模型探索影响近地面CH4浓度变化的主要因素,旨在为我国积极应对CH4浓度快速增长趋势、实施有针对性的CH4控制排放政策提供参考.

1 数据与方法

1.1 数据

1.1.1 卫星遥感CH4观测数据 卫星遥感近地面CH4浓度数据来源于日本温室气体观测卫星(GOSAT).GOSAT 卫星产品有多个类型,L4A 级地表甲烷通量数据是L2 级数据(甲烷平均柱浓度数据)结合地面监测网中的站点数据,再通过大气传输模型反演得到;L4B 级甲烷浓度三维分布数据是在L4A 级产品的基础上,经过大气传输模型反演得到[17].L4B 数据在地表和大气顶部之间根据气压分为了17层,离地表最近的是975hPa.人类生产生活的主要活动范围在近地面,并且近地面也包含更多CH4源和汇信息.本文采用GOSAT L4B 数据中975hPa 的CH4浓度来代表近地面CH4的浓度[18-19],时间段为2009 年6 月～2019 年9 月,空间分辨率为2.5°×2.5°,时间分辨率为6h,以netCDF 的格式存储.

1.1.2 地面站点CH4观测数据 地面站点大气CH4浓度数据来源于世界温室气体数据中心.中国当前共有7 个大气本底站,选择瓦里关站、香格里拉站、上甸子站的地面CH4监测数据与GOSAT 卫星近地面CH4浓度数据进行精度验证.瓦里关站(100.90°E,36.12°N)是32 个的全球大气本底站之一,位于青藏高原东北部的瓦里关山顶,该站监测数据为2009 年6月～2019 年9 月的逐日数据;香格里拉站(99.40°E,28.00°N)位于云贵高原和青藏高原的过渡区;上甸子站(117.12°E, 40.65°N)位于北京东北方向150km,这两个站点监测数据为2010 年～2017 年,该监测数据中有一天一个监测值或者一天多个监测值,将一天多个监测值的进行均值处理获得日均值.

1.1.3 影响因素栅格数据集 增强型植被指数(EVI)数据来源于 NASA 官网(https://ladsweb.nascom.nasa.gov),为了确保产品的质量采用Modis特定合成方法去除低质量像元.本文提取空间分辨率为0.05°×0.05°逐月EVI 数据.

土壤湿度数据来源于MERR-2 再分析数据集(https://disc.gsfc.nasa.gov).该数据集是NASA 戈达德地球科学数据和信息服务中心在融合多种气象观测资料和卫星数据基础上所生成的同化数据集.本文提取空间分辨率为0.1°×0.1°逐月0～10cm 土壤湿度数据.

降水、气温、风速数据源于欧洲中期天气预报中心(ECMWF)第5代全球再分析资料ERA5数据集(https://cds.climate.copernicus.eu).本文提取空间分辨率为0.25°×0.25°逐月总降水量、2m 气温、10m风速数据.

夜间灯光数据来源于国家青藏高原科学数据中心(https://data.tpdc.ac.cn/zh -hans/data)的中国长时间序列逐年人造夜间灯光数据集,空间分辨率为1km×1km.

逐月的气温、风速、降水、土壤湿度数据以netCDF格式存储,逐月的EVI 数据以HDF格式存储,逐年的夜间灯光以TIF格式存储.表1 总结了以上数据的相关信息.

表1 数据详细信息Table 1 Detailed data information

1.1.4 数据处理 使用基于Python 的gdal 库进行批处理将近地面CH4浓度netCDF 和HDF 格式转为TIF 格式,计算获得近地面CH4浓度的年平均浓度及季节平均浓度,同样的方法获得年均EVI、气温、风速、土壤湿度、年总降水量.将CH4浓度数据及影响因素数据进行重采样,空间分辨率为0.25°×0.25°.

2.2 研究方法

2.2.1 相关分析 使用皮尔逊相关系数来分析GOSAT 近地面CH4浓度和3 个地面站点CH4浓度之间的关系;

式中:r为卫星观测值和站点观测值相关性;xi为站点CH4浓度监测值;yi为卫星监测值;i为时间序列;为站点CH4浓度监测值均值;为卫星监测值均值.

2.2.2 趋势分析法 为研究2009～2019 年大气中CH4浓度的局部空间非平稳性的年际变化,使用趋势分析法对长时间序列近地面CH4浓度进行定量分析计算方法如式(2).斜率为正(负)表示CH4浓度的增加(减少),斜率接近零表示CH4浓度趋于稳定[20].

式中:slope 为多年逐个栅格像元的倾向率;xi为第i年的近地面CH4浓度的像元值;n为时间序列.

2.2.3 随机森林 随机森林模型常用来进行聚类与回归分析,也能够进行影响因素重要性的评估[21-22].本文在Python 中进行随机森林回归分析,将影响因素作为解释变量,2010～2018 年近地面CH4年均浓度作为因变量,构建随机森林回归模型,进行影响因素重要性排序.

偏依赖图显示了机器学习模型中一个自变量对先前拟合模型预测结果的边际效应,被视为一种对机器学习结果的可解释的方法[23-24].偏依赖函数可通过固定某个变量,计算其它变量的所有组合的预测函数的平均值得到.

2 结果与分析

2.1 站点验证结果

利用中国3 个大气本底站(瓦里关站、上甸子站、香格里拉站)大气CH4观测数据开展对GOSAT卫星近地面CH4浓度数据进行准确性验证.基于站点位置,提取了GOSAT 卫星近地面CH4浓度数据上相应的CH4浓度,对应3 个站点的有效数据分别为3257 个、1878 个、1845 个.图1 表明,瓦里关站CH4浓度监测值与 GOSAT 卫星监测值相关性R=0.656 (P<0.01),RMSE=27.484;上甸子站CH4浓度监测值与GOSAT 卫星监测值相关性R=0.565(P<0.01), RMSE=60.046;香格里拉站CH4浓度监测值与 GOSAT 卫星监测值相关性R=0.669(P<0.01), RMSE=35.831.瓦里关站和香格里拉站的CH4监测值与GOSAT 卫星值的拟合效果要比上甸子站更优.这是由于瓦里关站和香格里拉站的海拔高度都在3km 以上,受到人类活动影响较小,下垫面较均一,使得CH4浓度更加稳定,而上甸子站主要反映京津冀地区的大气背景浓度情况,受到人类活动和工业生产的影响很大,更容易造成区域大气CH4浓度变化[5],使得该地区近地面CH4浓度更加复杂.验证结果说明GOSAT 卫星L4B CH4产品可以反映近地面CH4浓度,与Adiya 等[19]研究结果一致.

图1 卫星遥感与地面站点验证Fig.1 Satellite remote sensing and ground site validation

2.2 甲烷浓度的年际变化

见图2a,中国近地面CH4浓度总体呈现东部高,西部低的分布格局.高浓度区主要集中在山西中南部、河北南部、山东南部、河南大部分、江苏、安徽等地区,低浓度区分布在新疆、西藏、青海、云南、四川西部、内蒙古西部及大兴安岭地区.青藏高原总体是低浓度区,但在南部存在一个明显高于周围的地区.根据行政区划结合地理区位,将中国分为7 个区域(东北、华北、西北、华南、华中、华东、西南),对中国近地面CH4浓度进行了分区统计[16-25](图2b).华东、华中、华北地区是我国近地面CH4浓度的主要高值区域,浓度值都超过2000×10-9,西北、西南地区CH4浓度较低.研究表明,我国甲烷排放重点领域为能源开采、肠道发酵、水稻种植、垃圾填埋、粪便管理、废水处理.人口密度高的地区产生的废水、垃圾、粪便会更多,因而产生更多的CH4.从全国范围来看,能源开采对CH4排放影响最大,依次为水稻种植、养殖业、污水处理、养殖业;从分区来看,华中和华东地区水稻种植CH4排放最大,华北地区能源开发CH4排放最大[4].华北、华中、华东地区人口密集,生产生活废水和垃圾较多,处理时产生更多的CH4[26-27];同时,城市中天然气管道分布密集,加剧了CH4的排放,导致近地面CH4浓度增大[28],其次,该地区与能源相关的工业众多,尤其是山西、陕西北部、内蒙古中部,虽然不是人口稠密区,但是中国主要的能源产区,约占全国煤炭产量的70%,因而CH4浓度较高[29].我国南方地区水稻种植面积较多,因而CH4浓度值较高[30-31].然而,珠三角地区相比其它区域,CH4浓度较低.原因可能是珠三角地区科技水平较高,该地区污水和垃圾处理技术应用更加成熟,同时,产业以高新技术产业为主,所以该地区尽管人口密度大,有部分水稻种植,但是近地面CH4浓度并不高.西北、西南地区CH4浓度较低,主要是这些地区人口稀少、经济不发达、甲烷源排放较少[14].

图2 2009～2019 年中国近地面CH4 浓度空间分布Fig.2 Spatial distribution of near-surface CH4 concentrations in China from 2009 to 2019

如图3a 所示,在近11 年中,中国近地面CH4浓度呈现增长趋势,增长幅度在7.01～11.76×10-9/a.这些年来,我国经济快速发展,消耗的能源在逐年增加,人们生活水平的提高造成人均产生的垃圾和污水量的增加,导致了CH4排放的增长.其中,近地面CH4浓度值增长最快的区域集中在华北、华中、华东地区.主要是因为这些区域化石能源消费较其它区域增长较快,同时人口增加较快导致了CH4浓度增长较大.青藏高原CH4浓度增长也表现的较为明显,原因是在全球气候变暖的背景下,温度的升高导致青藏高原冰川和永久冻土层融化,湖泊面积增大,增加甲烷菌的活性、有机质分解的速度,导致CH4浓度的上升.华南地区的近地面CH4浓度增长速度最慢,同Zhang 等[4]研究结果基本一致,主要是因为该地区逐渐由化石能源消耗产业转为新能源等低耗能产业,降低了CH4的排放.图3b 中,7 个地区近地面CH4浓度均表现为增长趋势,但在2016～2017年增长趋于平缓,可能是因为煤炭产量的减少.与Qin 等[16]的研究结果相比,本研究中CH4浓度区域差异为 100×10-9,Qin 研究结果区域差异在大约50×10-9,由于其研究对象为CH4大气总柱浓度,所以可说明由于高空大气中的传输流动明显降低了区域差异,导致近地面CH4浓度空间差异大于总柱浓度差异.

图3 2009～2019 年中国近地面CH4 浓度时间变化趋势Fig.3 Temporal variation of near-surface CH4 concentrations in China from 2009 to 2019

2.3 甲烷浓度的季节性变化

由图4a 可见,总体上呈现夏季和秋季浓度较高、春季和冬季浓度较低.在不同季节,CH4浓度在东西部之也呈现出差异性,夏秋两季差异最大,春季差异最小.由图4b 可见,华北、西北、西南地区近地面CH4平均浓度在夏季达到最大.主要是因为在全年中,夏季温度最高,高温会增强甲烷菌的活性,导致湿地、垃圾填埋地中甲烷菌大量繁殖,造成CH4的大量排放,青藏高原冻土广泛,高温下会导致冻土融化释放CH4,同时,高温促进牦牛及其他反刍动物的粪便分解,导致大量 CH4排放[32-33].华中、华南、华东地区近地面CH4浓度秋季达到最大,究其原因,秋季是一季和双季晚稻的抽穗扬花期,产生较多的CH4排放[34].

图4 2009～2019 年中国近地面CH4 浓度的各季节空间分布Fig.4 Seasonal spatial distributions of near-surface CH4 concentrations in China from 2009 to 2019

如图5a 所示,冬春两季全国整体处于比较低的增长趋势,夏秋两季增长趋势明显.青藏高原南部地区增长趋势高于其周围地区,尤其在春季表现最为明显,这与青藏高原对气候因子的响应更加显著有关[35].由图5b 可见,华中及华东地区在夏秋两季的增长趋势十分突出,且华中地区在夏秋两季增长趋势最大,夏季气温增长快于其它季节气温增长,导致夏秋两季,微生物活动增强,稻田、湿地和沼泽中的甲烷排放量增加,进一步增加了近地面CH4浓度[36].

图5 2009～2019 年中国近地面CH4 浓度的各季节变化趋势Fig.5 Seasonal variation trends of near-surface CH4 concentrations in China from 2009 to 2019

2.4 甲烷浓度变化的因素分析

图6显示,2010～2018年,气温与近地面CH4浓度的相关性最强,在全国大部分地区都表现为正相关关系,华北和华东地区正相关系数最大.CH4的排放源较多,包括垃圾、污水、稻田、沼泽、冻土等,气温的升高会增大排放源的排放[37].东北、华东、西南等地区水稻种植面积较大,气温升高增强了甲烷菌的活性及有机质分解的速度[38],进一步促进了CH4的排放;华北、华东地区湿地、沼泽等分布较为广泛,气温升高加大了其中的CH4的排放,青藏高原冻土广布,气温升高会导致冻土融化,使得冻土中存储的CH4大量释放[35],同时,CH4浓度的升高也会促进气温的升高,从而气温与CH4浓度表现出较强的相关性.EVI 与近地面CH4浓度在全国大部分地区都呈正相关,南方地区正相关最大.EVI 指示了植被的生长状况,EVI 越大,说明植被长势越好[16].南方地区以水稻种植为主,EVI 越大,表明水稻生长越旺盛,从而CH4排放越多,所以在南方地区,EVI 与CH4的浓度表现为较强的正相关关系.夜间灯光与近地面CH4浓度总体相关较弱,但在长江中下游地区、京津冀等地区表现为较强的正相关关系.这些地区经济发达,人口密度大,资源消费高,垃圾及污水量较大,容易排放出大量的CH4,从而表现出一定的正相关关系.风速与近地面CH4浓度在全国大部分地区呈负相关.风速会影响空气的流动速率,风速越大会,导致区域内的CH4扩散更快,从而降低了CH4浓度.土壤湿度与近地面CH4浓度在我国大部分地区呈正相关,尤其在长江以南地区.土壤湿度越高,越利于形成厌氧环境,促进CH4菌群繁殖生长,加大CH4气体的产生和排放[39-40].降水与近地面CH4浓度在大部分地区相关性不强,仅仅在长江中下游及云南等部分地区表现为较强的正相关关系.

图6 中国近地面CH4 浓度与影响因素相关性分布Fig.6 Distribution of correlations between near-surface CH4 concentrations and influencing factors in China

分别利用特征重要性排序和偏依赖关系(图7)对影响因子进行了解释.各影响因素的重要性依次为气温(0.508)、植被(0.304)、夜间灯光(0.252)、风速(0.244)、土壤湿度(0.156)、降水(0.106).气温对近地面CH4浓度的影响作用最强,大致呈现线性关系,随着气温的升高,气温对CH4浓度的影响作用逐渐增强,当超过17℃,影响作用趋于平缓.我国在夏秋两季温度最高,近地面CH4浓度也处于一年中最高的时期,同时,近地面CH4浓度增长在夏秋两季表现最快,可见近地面 CH4浓度对温度的响应作用强烈.EVI 的影响作用仅次于气温,当超过0.15 影响作用快速增强,超过0.23 影响作用达到最大.秋季植被旺盛,EVI 较大,同时水稻处于抽穗扬花期时,CH4排放量增大,导致了秋季南方地区近地面CH4浓度高于其它季节及地区.夜间灯光作为第3 重要的影响因素,大致以100为阈值,0～100之间影响作用急剧增强,超过100 之后影响作用趋于平缓.夜间灯光可以代表人口密度和工业化水平,华东、华北、华中地区人口密集工业发达,也是近地面CH4浓度高值集中区域.风速作为第4 重要的影响因素,对CH4浓度的影响呈先增加后降低,在2.5m/s 时影响作用最大,冬春季风速较大,表现为冬春季CH4浓度低于其它季节.土壤湿度和降水的影响作用较小,土壤湿度的影响作用大致呈平缓的正线性关系.

图7 影响因素对近地面CH4 浓度的偏依赖Fig.7 Partial dependency plots for the factors in the RF model predicting near-surface CH4 concentrations

中国近地面CH4浓度多年增长趋势高值中心相较多年平均浓度高值中心整体向南偏移以及东北地区的变化,主要受到各地经济和政策影响,如:长江中下游地区经济水平高吸引大量劳动者的流入,近些年来东北人口大量外流,能源政策的调整等等,量化这些因素的影响作用仍需进一步研究.本文的不足主要由于数据空间分辨率较低,对于一些局部CH4浓度高值区域不能识别.CH4浓度及其影响因素都存在空间异质性,未来可采用高分辨数据探究各地区CH4浓度变化的主要驱动因子以及不同土地利用类型对CH4浓度的影响.

3 结论

3.1 GOSAT 卫星近地面CH4浓度数据与地面站点监测数据验证结果良好,瓦里关站R=0.656(P<0.01),上甸子站R=0.565(P<0.01),香格里拉站R=0.669(P<0.01).表明该产品可以反映近地面CH4浓度.

3.2 中国近地面甲烷浓度空间分布差异化明显,总体呈现东高西低的特点.高值区域集中在华北、华中、华东地区,低值区域分布在西北、西南地区.在2009～2019年,全国各个地区的近地面CH4浓度都在不断增加.但是,各个地区之间的增长幅度呈现差异化,在华中、华东地区增长趋势最大,其他地区增长趋势相对较缓.

3.3 中国近地面CH4浓度在不同的季节呈现的特征不同.总体呈现夏季两季浓度较高,春冬两季浓度较低的特点.在多年各个季节的变化趋势中,在春冬两季全国各个地区之间增长趋势差异不大,而在夏秋两季各地差异明显,华北、华东、华中地区增长趋势高于其他地区.

3.4 在本文选择的6 个影响因素中,中国大部分地区的近地面CH4浓度与气温、植被、夜间灯光、土壤湿度、降水呈正相关,与风速呈负相关.对近地面CH4浓度的影响作用从大到小依次为:气温、植被、夜间灯光、风速、土壤湿度、降水.