金刚石探测器脉冲响应特性实验研究

王子业,高 飞,王菲菲,刘蕴韬,丁雨阳,陈义珍,侯金兵

(中国原子能科学研究院,北京 102413)

脉冲辐射场与稳态辐射场相比具有持续时间短、瞬时剂量率高的特点,已被广泛应用于新探测器的开发、放射检查、X射线诊断、核事故应急和科学研究等领域。以医学诊断为例,一次医学检查就是一个脉冲事件,据统计,我国目前拥有医用诊断X射线机近二十万台,每年全国约有2亿人次接受X射线诊断检查,X射线诊断对公众的剂量负担占整个医疗照射中的90%以上,是我国公众接受人工电离辐射的最大来源[1]。由于目前对于辐射防护剂量学的研究主要针对连续辐射,我国电离辐射计量体系中尚不具备脉冲X射线计量及校准能力,因此仅采用在稳态场中进行刻度校准的电离室等主动式辐射剂量仪对脉冲X光机进行剂量监测。但电离室在测量高剂量率的脉冲辐射时离子复合效应明显,脉冲响应明显降低[2]。《辐射防护仪器能量在50 keV～70 MeV的X和γ辐射固定式剂量率仪、报警装置和监测仪》(IEC60532-2010)[3]及德国联邦物理技术研究院[4-5]、中国原子能科学研究院[6]针对主动式探测器脉冲响应实验结果均表明,电离室等主动式辐射剂量仪在脉冲辐射场中可能给出低指示值或错误度数,无法准确测量诊断X光机产生的脉冲辐射场,缺乏脉冲辐射剂量测量技术手段。因此基于脉冲辐射场具有的短时间、高剂量率的特点,对脉冲辐射剂量测量技术提出了更高的要求:1) 高瞬时剂量率。由于脉冲辐射在短时间内产生较大瞬时剂量率,会使探测器可能存在测量值偏低、读死损坏等情况,因此要求脉冲辐射测量满足具有较高的灵敏度、较大的线性范围、较高的剂量率测量上限、抗辐射损伤能力强等特点。2) 快响应。由于脉冲信号的持续时间较短,且脉冲信号的传输过程不可避免的存在时间畸变,因此要求脉冲辐射测量应具有快速的响应时间,能够快速准确的捕捉到脉冲X射线的产生,避免信号的漏计错计。

金刚石材料作为新型半导体材料,具有禁带宽度大,载流子迁移率高,击穿电场强度高的优点,同时其硬度高、导热性好、化学稳定性强且不易变形,与传统的探测器材料相比更适合高剂量率、短时间的脉冲X射线测量需求。目前欧洲核子研究中心已经成功验证了金刚石探测器在高剂量率辐射环境下的长期耐久性[7],响应时间可达纳秒量级[8],使得金刚石探测器成为脉冲剂量测定的理想材料。因此为保护放射性工作人员安全,解决脉冲X射线剂量定值问题,有必要针对金刚石探测器在脉冲辐射场及高剂量率场中的响应特性开展研究,验证金刚石探测器是否可以满足快响应、高剂量率范围的脉冲辐射测量要求,为后续进一步实现脉冲辐射剂量实时监测提供基础,为医用诊断X光机、医用电子加速器等大型医疗设备的应用提供保障。

1 实验设备

TW60019型金刚石探测器(图1):德国PTW公司[9];UNIDOS E标准剂量仪(图2):德国PTW公司,用于金刚石探测器输出电离电流的测量。其他实验设备包括脉冲X射线参考射线场、准直光阑、UNIDOS E静电计、激光定位系统、导轨实验平台系统。辅助设备包括温度测量系统、湿度测量系统、气压测量系统、摄像监视系统和安全门联锁系统。

图1 垂直型金刚石肖特基二极管器件结构示意Fig.1 Schematic diagram of vertical diamond Schottky diode device structure

图2 TW60019型金刚石探测器结构实体图Fig.2 Physical drawing of the structure of diamond detector type TW60019

2 实验方法

本次实验在中国原子能科学研究院核技术综合研究所脉冲参考辐射场开展。实验中将探测器立置于导轨实验平台上,调节实验平台高度,使探测器几何中心位于出射束轴线上,调节实验平台距离使辐射野均匀覆盖探测器,手动调节探测器位置,使其灵敏区中心与参考场的几何中心重合。

2.1 脉冲剂量响应

2.1.1毫秒级脉冲X射线参考辐射场 为探究金刚石探测器在脉冲辐射场中的剂量响应特性,基于毫秒级脉冲X射线参考辐射场开展脉冲响应实验。该参考辐射场基于放射诊断用X光机研建[10],脉冲X射线经Be窗、准直光阑、附加过滤、准直器和定位装置后垂直向下照射,并参考IEC61267和ISO4037-1标准的要求建立了RQR5、RQR9、N60、N80和N150等辐射质,示于图3。将TW60019型金刚石探测器置于毫秒级脉冲X射线参考辐射场的轴线上,焦点到探测器参考点的距离为1 m,调节诊断X光机电压、管电流及辐射质,选择不同曝光时间进行照射,记录探测器剂量测量值,相同辐照条件下重复测量6次,求得探测器剂量测量平均值,根据式(1)计算TW60019型金刚石探测器的脉冲响应。

图3 毫秒级脉冲X射线参考辐射场Fig.3 Millisecond pulsed X-ray reference radiation field

(1)

式中:Rpulse为金刚石探测器的脉冲响应;M为金刚石探测器的读数,测量物理量为单脉冲剂量;Dpulse为脉冲X射线辐射场中参考点处的单脉冲剂量约定真值。

2.1.2纳秒级脉冲X射线参考辐射场 为进一步验证金刚石探测器收集效率对脉冲剂量的依赖性,在纳秒级脉冲X射线参考辐射场中继续开展脉冲响应实验。纳秒级脉冲X射线参考辐射场基于便携式X光机研建,该X光机的管电压为270 kV,脉冲时间固定为25 ns,频率为15 Hz,附加0.5 mm Al过滤以降低低能X射线,示于图4所示。实验中调节脉冲频率分别为1个、5个、10个、50个、100个和199个,记录不同脉冲频率下探测器剂量测量值,相同辐照条件下重复测量6次,求得探测器剂量测量平均值,根据式(1)计算TW60019型金刚石探测器的脉冲响应。

图4 纳秒级脉冲X射线参考辐射场Fig.4 Nanosecond pulsed X-ray reference radiation field

2.2 剂量率响应

为进一步验证金刚石探测器能否满足高剂量率的脉冲辐射场测量要求,利用中国原子能科学研究院60Co γ辐照装置开展金刚石探测器高剂量率响应实验,实验布局示于图5。在辐射场剂量率已知的情况下,通过调节金刚石探测器到源之间的距离来获得不同剂量率,利用UNIDOS E静电计对金刚石探测器输出电离电流进行测量,测量过程中对每个剂量率重复测量6次,扣除本底后求得平均电流值I,利用金刚石探测器的灵敏度因子将平均电流换算为剂量率,根据公式(2)计算金刚石探测器的剂量率响应。

图5 金刚石探测器剂量率响应实验布局图Fig.5 Layout of the diamond detector dose rate response experiment

(2)

3 结果与讨论

3.1 脉冲剂量响应

3.1.1毫秒级脉冲X射线参考辐射场 金刚石探测器在毫秒级脉冲X射线参考辐射场中响应情况列于表1。由表1数据可知,TW60019型金刚石探测器在毫秒级脉冲X射线场中响应较好,在N80辐射质下脉冲时间为500 ms时响应最高可达到97.05%,同时脉冲响应随单脉冲剂量值的增大而减小,即金刚石探测器的收集效应随着脉冲剂量值的增大而减小(图6)。与电离室在脉冲辐射场中存在的离子复合效应[11]类似,金刚石探测器同样存在着在测量大剂量、短时间脉冲辐射时的不饱和收集现象[12-13]。

表1 金刚石探测器在毫秒级脉冲X射线参考辐射场中响应情况Table 1 Diamond detector response in a millisecond pulsed X-ray reference radiation field

图6 金刚石探测器收集效率对脉冲剂量的依赖性Fig.6 Dependence of diamond detector collection efficiency on pulse dose

3.1.2纳秒级脉冲X射线参考辐射场 金刚石探测器在纳秒级脉冲X射线参考辐射场中响应情况列于表2。由表2数据可知,金刚石探测器在纳秒级脉冲X射线参考辐射场中响应较好,在脉冲个数为1时响应最高可达到97.79%,脉冲响应同样随单脉冲剂量的的增大而减小。因此金刚石探测器在毫秒级、纳秒级脉冲X射线参考辐射场中均能满足快响应的脉冲辐射测量需求,但金刚石探测器收集效应存在剂量依赖,在高剂量脉冲下金刚石探测器收集效率降低,无法饱和收集导致脉冲响应偏低。这主要是由于在CVD合成单晶金刚石过程中无法避免的引入杂质和缺陷[14]。杂质会在金刚石的能带结构中形成杂质能级,从而影响金刚石中载流子的跃迁。缺陷会破坏金刚石体内部的周期性势场,使得周围临近键的波函数在位错缺陷处发生交叠,形成一维半填充带。位错将和聚集在附近的杂质原子一起在禁带中引入深能级,这些深能级会作为复合中心俘获载流子,显著降低载流子寿命[15]。杂质与位错会在金刚石能级中产生陷阱,不利于由辐射能量产生的电子与空穴对的收集,从而降低金刚石探测器收集效率。

表2 金刚石探测器在纳秒级脉冲X射线参考辐射场中响应情况Table 2 Diamond detector response in a nanosecond pulsed X-ray reference radiation field

由于金刚石的介电常数远小于硅等其他半导体材料,响应时间远小于硅等其他半导体探测器,在大剂量脉冲X射线照射下会在短时间内会产生大量的电子空穴对,后端静电计在信号收集的过程中极易发生信号堆叠、死时间的问题,同样会导致金刚石探测器的收集效率随脉冲的剂量升高而降低。同时金刚石核探测器若不能足够快收集电子空穴对,在短时间内无法恢复至电荷中性态,会导致电荷累积在金刚石内部,产生与收集电场方向相反的电场,导致输出信号幅度减弱,进一步降低金刚石探测器的收集效率。因此后续可通过减小金刚石薄膜的厚度等方式降低金刚石探测器灵敏度,提高金刚石探测器在大脉冲剂量下的收集效率。

3.2 剂量率响应

金刚石探测器在高剂量率60Co γ辐照装置中剂量率响应情况列于表3。由表3数据可知,金刚石探测器在高剂量率60Co γ辐照装置中剂量率响应较好,与剂量率约定真值最低相差8.01%,最高相差26.35%,其测量剂量率上限可达10 000 Gy/h,因此金刚石探测器在60Co γ辐照装置中可满足高剂量率的脉冲辐射测量需求。

表3 金刚石探测器在高剂量率60Coγ辐照装置中剂量率响应情况Table 3 Dose-rate response of a diamond detector in a high-dose-rate 60Coγ irradiator

4 小结

脉冲辐射场与连续辐射场相比具有持续时间短、剂量率高的特殊性,传统的核辐射探测器无法满足其剂量测量要求,新型金刚石探测器具有响应速度快、抗辐射能力强、噪声小、漏电流低等特点,因此本研究针对TW60019型金刚石探测器的脉冲响应特性开展测试。实验结果表明,金刚石探测器对毫秒级、纳秒级脉冲辐射场响应较好,脉冲响应最高可达97%。但随着单脉冲剂量的增大,金刚石探测器的脉冲响应逐渐降低,这主要是由于金刚石探测器的收集效率随剂量的增大而减小,金刚石探测器在测量大剂量、短时间脉冲辐射时存在不饱和收集现象。其原因包括人造金刚石薄膜不可避免的具有的缺陷和杂质,导致其在金刚石能级中产生陷阱,影响金刚石中载流子的跃迁,以及后端静电计无法对短时间内产生的大量电子空穴对分辨收集,从而导致金刚石探测器的在测量大剂量脉冲时响应偏低。同时TW60019型金刚石探测器的灵敏度因子较大,具有较高的剂量率测量上限,能够实现10 000 Gy/h量级的辐射场剂量率测量。本研究验证了金刚石探测器能够满足快响应、高剂量率范围的脉冲辐射测量要求,为后续进一步实现脉冲辐射剂量实时监测,解决医疗诊断领域中广泛存在的脉冲辐射剂量监测技术需求提供了基础。