先进光学诊断技术在含能材料燃烧测试中的应用进展

王一平,徐司雨,姚二岗,李 恒,张 洋,于 瑾,赵凤起

(西安近代化学研究所 含能材料全国重点实验室,陕西 西安 710065)

引 言

含能材料燃烧性能的控制与调节,对于能量高效释放及满足不同武器装备应用需求意义重大。区别于其他燃料的燃烧,含能材料的燃烧一般更为复杂,燃烧时可产生高温高压,并经历一系列固相到液相或气相的复杂物理化学变化,燃烧环境通常伴随高压、振动等外界因素。固体推进剂在燃烧过程中产生烟尘颗粒,含金属的推进剂燃烧表面伴随金属颗粒团聚等现象。区别于常规气体或液体燃料,含能材料自身含有氧化剂和可燃物,在一定外界刺激下能独自进行氧化还原反应,即可在无氧条件下进行燃烧并释放大量气体和热。关于含能材料的燃烧行为,尽管研究人员已经建立了很多相关的燃烧模型,但对于不同配方含能材料燃烧及其在高压火箭发动机燃烧室内燃烧的火焰结构与反应机理尚缺乏更清晰的认识,理论模拟的发展缺乏实验提供的新的全方位信息。为了获得燃烧过程的本质规律,了解燃烧反应详细动力学及燃烧流场变化特性,从微观角度揭示含能材料燃烧机理并对燃烧效率加以调节,获取燃烧信息需要向微观化、系统化、实时在线等多方面发展,因此对含能材料燃烧诊断方法提出了更具体的要求。

随着燃烧诊断技术的不断发展,传统的接触式实验诊断方法,如热电偶温度探针、气体取样探针等不可避免的会对燃烧流场产生扰动,含能材料复杂的燃烧测试环境也限制了探针的精度与应用范围,已逐渐难以满足更有效的快速在线实时测量需求。而非接触式光学诊断方法,由于其仅需要对火焰发射或吸收特征光谱信息进行探测,减小或避免了气动、热动或化学扰动,能承受高温和恶劣环境,加之更高的时空分辨力和在线诊断优势,已广泛应用于含能材料燃烧和航天发动机燃烧流场的诊断中。

本文根据光学诊断原理进行区分,从光散射、光学发射与吸收及成像三方面,将近年来激光诱导荧光法(LIF)、相干反斯托克斯拉曼散射法(CARS)、激光吸收光谱法(LAS)、激光诱导击穿光谱法(LIBS)、辐射法、遥感傅里叶变换红外光谱法(FTIR)、粒子成像测速(PIV)及纹影法在含能材料和发动机燃烧诊断中的应用进行了综述,分析了具体方法在实现对不同环境条件下燃烧火焰温度、火焰结构、产物组分浓度和燃烧流场速度等信息实时探测中的优势与不足,对今后在含能材料燃烧领域的诊断技术及需求提出了展望。

表1 含能材料燃烧常见先进光学诊断方法Table 1 Common advanced optical diagnostic methods for combustion of energetic materials

1 光散射测量法

能量为hv0的激光照射由分子和粒子组成的多相燃烧流场时,不考虑光吸收,将散射光按发射频率分类,可分为一阶弹性散射过程如瑞利(Rayleigh)散射及米(Mie)散射,一阶非弹性散射过程如激光诱导荧光(LIF),三阶非线性散射过程如相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)。光散射法实质属于光谱法,以分析光谱信号作为诊断依据,以下综述了在含能材料领域应用较广且极具发展前景的LIF及CARS技术。

1.1 激光诱导荧光(LIF)

激光诱导荧光(Laser-Induced Fluorescence,LIF)是使用频率可调的激光器产生激光照射原子或基团,使其从亚稳态跃迁至激发态,由于激发态并不稳定,将向较低能级自发辐射能量并返回至基态,过程中产生的能量以荧光形式释放,再对荧光信号进行探测分析的测试技术(见图1)。原理上属一阶非弹性散射过程,产生荧光生存时间为10-10～10-5s。LIF技术可实时测量燃烧环境一维组分浓度、温度等参数,并具有良好的空间分辨力,可测OH和NO之类10-6量级的活性组分。不同组分与量子态的LIF均不相同且是特定的,组分浓度与其荧光信号强度间存在函数关系,采用某组分特定频率激光进行激发,采集对应频率的信号可以完成对目标组分浓度的测定,因此PLIF技术在燃烧产物浓度以及火焰结构在线诊断[1-4]方面有广泛的应用:通过测得自由基的浓度与空间分布分析燃烧波结构变化,进而帮助理解含能材料的燃烧机理。该技术已成为发动机燃烧及推进剂等燃烧火焰重要的实验诊断工具。

图1 激光诱导荧光原理示意图Fig.1 Schematic diagram of laser induced fluorescence

图2 PLIF测试系统示意图[7]Fig.2 Schematic diagram of PLIF testing system

LIF技术在含能材料燃烧领域的应用,最初由Edwards等用于奥克托今(HMX)和高氯酸铵/端羟基聚丁二烯(AP/HTPB)复合推进剂在3.5MPa下的燃烧实验诊断。后来Parr等[5]将LIF应用于其他种类固体推进剂中,监测了几种自由基(如CN、NH、NO、OH)的LIF信号,利用OH-LIF等技术,研究了HMX/GAP/BTTN固体推进剂燃烧的火焰结构,结合OH-LIF、UV/vis数据以及热电偶测量值,较为准确地修正了固体推进剂燃烧时的燃面温度和火焰区温度。在LIF激发光进入燃烧流场之前先将其通过片光整形系统形成片状激光,即发展成为平面激光诱导荧光(Planar Laser-Induced Fluorescence, PLIF)技术,由于PLIF技术能够获取燃烧环境的二维信息参数,因此被更加广泛地应用在含能材料燃烧及发动机燃烧室内流场诊断研究中。

闫治宇等[6]利用OH-PLIF、NO化学发光及高速摄影方法研究了聚光点火前后黑索今(RDX)反应自发光过程和火焰内部OH自由基的二维浓度分布,根据结果简要分析了RDX的燃烧机理。Ruesch等[7]利用PLIF研究了六硝基六氮杂异伍兹烷(CL-20)共晶和HMX/AP多晶复合晶体中CN和OH浓度分布和燃烧过程中的火焰结构,并用得到的PLIF火焰结构变化解释了HMX/AP物理混合物与复合晶体燃烧速率的差异。Kevin等[8-9]采用此系统研究了凝胶推进剂液滴射流的燃烧过程,在0.2ms的时间分辨率下,观察到了3种不同类型的射流, 这种基于PLIF的凝胶射流火焰结构的二维可视化,使学者们对凝胶燃料液滴燃烧规律有了更基本的认识。

PLIF提供的平面可视化技术满足了二维层面的火焰结构诊断,但对于火焰三维空间完整结构的立体测量,仍需要新的测试技术发展。Peterson等[10-11]使用2组PLIF系统通过OH浓度分布研究了发动机点火初期火焰传播变化,该系统实现了PLIF信号层析反演OH的三维空间分布。袁勋等[12]针对超声速火焰燃烧诊断的需求和高频扫描技术限制,设计搭建了基于扫描振镜的多平面3DLIF系统,可进行20mm片光范围高频扫描,实现了OH-3DLIF空间可视化。

除了燃烧产物浓度分布及火焰结构的测定,LIF技术在燃烧流场测温方面也有广泛的应用。LIF测温目前使用较多的是双线法,在测温时需要使用两束不同波长的激光同时或在极短时间内激发处于同一振动能级上的某种基团的两个不同转动能级的跃迁线,后通过得到的两种波长下荧光信号强度的比率计算得出火焰温度,测试系统如图3所示。该方法可以在一定程度上避免自由基的浓度和荧光猝灭效应的影响,由于OH在燃烧反应区和高温区域含有丰富的激励谱线可供选择,故常以OH作为激光作用介质进行温度场测量。由于OH浓度对温度的强依赖性,OH-LIF测温一般适用于T>1300K的燃烧环境[13]。

图3 双线PLIF测温系统Fig.3 Temperature measurement system of two-line PLIF

国外对于LIF双线测温的研究较早,1984年美国桑迪亚实验室的Soloukhin等[14]首次利用描述吸收态密度[15]的玻尔兹曼布居函数将荧光信号的比值与温度联系起来,使用两个荧光图像强度的比率来确定火焰的温度分布,这也成为了此后LIF测温的经典方案。逯勇旭[16]利用双线OH-PLIF技术测定了推进剂样品燃烧火焰二维温度分布,结合热电偶标定实验结果,确定了Q2(11)和P1(7)两条激发谱线为双线PLIF技术测量酒精灯火焰和某型号推进剂燃烧火焰温度的最佳谱线选择,为配方推进剂的测试方法提供了思路。另外还有双示踪剂测温,即使用两种示踪剂,由两种不同激发频率或用同一激发频率激光进行测试,此方法皆遵循双线法测温原理,利用荧光强度比值进行温度测量计算。

由于铝原子具有很强的荧光特征信号强度从而产生良好的信噪比[17-20],提高了固体推进剂火焰中的LIF灵敏度,铝基LIF的发展使含铝固体推进剂燃烧温度的测量具有更精准的光学测试方法。气相AlO平面激光诱导荧光技术已应用于单颗粒铝燃烧温度及AlO浓度[21]测量当中。Chevalier等[22]在1.0MPa压力下开展了含铝固体推进剂燃烧实验,利用高速Al-LIF探测生成的铝蒸气,通过一维准稳态模型来模拟铝液滴燃烧周围的铝原子浓度和温度分布。对比发现,实验数据和模拟结果表现出了一致性,说明Al-LIF方法可以为构建更精确的铝燃烧模型提供验证数据。Vilmart[23-24]将Al-LIF应用于高温(1200K和2600K)和中低压(100Pa至0.1MPa)环境中,建立了Al-LIF光谱和温度的关系模型,利用模型预估高温和高压条件下(3000K和10bar)仍能探测Al的LIF信号,为Al基LIF在更高温度环境下的应用提供了理论支撑。对于含铝的固体推进剂,铝颗粒燃烧在提升温度的同时,使火焰高度发光,辐射背景干扰使得光学发射与吸收一类的被动光谱法难以准确测量其燃烧温度,这也体现了LIF法的优势。此外,在目前的研究中,存在于固体推进剂中的含铁基催化剂(二茂铁衍生物型催化剂)也可以应用LIF研究。目前的实验表明,铁原子的荧光产率高、灵敏度高,荧光信号很容易被检测到。Vilmart等[25]对AP/HTPB推进剂燃烧进行基于Fe-PLIF的研究,建立了铁原子LIF信号模型,进一步证实了铁原子在固体推进剂燃烧中的实时诊断能力。未来,固体推进剂燃烧表面微观尺度流动及相变化,添加剂对燃烧性能(速度、推进剂表面行为)的影响有望依托于金属原子PLIF技术和高速PLIF技术实现。

PLIF作为一种主动非接触式光学诊断技术在固体推进剂燃烧诊断方面获得了越来越多的关注,与后文中纹影技术等其他流场诊断技术相比,更高的空间分辨率,更低的激光散射对流场表面影响,以及关键燃烧中间产物的高荧光产率。PLIF示踪分子的引入更是使其能够参与超声速和高超声速边界层的研究。且上述燃烧中间产物几乎具有一个共同的光学特征:它们从基态到前几个激发态的光谱跃迁位于紫外波长范围内,使用染料激光器或光参量振荡器(OPO)可以轻松实现。但对于含能材料而言其依然面临着一些挑战:如从凝聚态粒子的强激光散射、高压环境和连续背景发射中提取LIF信号的困难,强激光束衰减和致密介质中荧光信号的捕获问题,以及如何解决自由基的LIF信号压力依赖性猝灭,从而获得定量的信息。当前PLIF技术已发展至100KHz～1MHz,可满足中等雷诺数亚音速湍流时空分辨的温度测量,然而针对含能材料可能产生的爆轰或高超声速(1500m/s)流动的瞬态燃烧尚难以捕捉。考虑到火焰的不稳定性,当前的燃烧波诊断对时间分辨力要求越来越高,这也要求PLIF向更高频的技术方向发展以满足超高声速流场的瞬态诊断。

1.2 相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)

相干反斯托克斯拉曼散射(Coherent Anti-Stokes Raman Spectroscopy,CARS)技术是一种非线性四波混频过程,根据所测分子拉曼位移(ωR)选择泵浦光(ω1)和斯托克斯光(ω2),两束激光以相位匹配方式入射到火焰区,在探测光(ω3)作用下经混频产生相干光(ω4)即CARS信号。因泵浦光和斯托克斯光频率差恰好等于选择介质的拉曼位移,故CARS信号强度大大增强(见图4)。由于相干特性,CARS信号具有类激光特点,几乎可以不受荧光和背景光亮的影响以获得高时空分辨率和高精度的测量结果。这种非线性光学散射方法不会对火焰或流场产生干扰,已在燃烧场温度[26-28]、组分浓度[29-30]等参数信息的获取上发挥了重要作用。张立荣等[31]采用自行研制的集成化CARS系统测量了超声速燃烧室出口喷流的温度,获得了单脉冲氮气CARS温度拟合结果和温度随时间的变化模型。集成化CARS诊断系统具有良好的抗振性能,能够针对性地匹配现场测试条件,实现了CARS测温的灵活性。

图4 CARS的基本原理示意图Fig.4 Schematic diagram of the basic principle of CARS

CARS在不含金属成分的含能材料[32-33]中应用已较为成熟,包括RDX分解[34]、SGP-38[35]、硝胺[36-37]和硝基甲酸肼[37]在不同压力条件下的燃烧。胡志云等[38]用单次脉冲CARS技术诊断常压和高压下固体推进剂燃烧场瞬态温度和氮气浓度,结合理论计算拟合值给出了固体推进剂燃烧场瞬态温度(约2250K)和氮气浓度随火焰高度的分布,结果表明宽带CARS技术能够应用于常压和高压下固体推进剂燃烧场温度实时诊断。

传统的CARS技术使用重复频率10Hz的高能量脉冲纳秒激光器,近年来随着光学技术的发展,重复频率高达5kHz的飞秒(fs)CARS在实验室燃烧器中得到了广泛应用[39-41]。fs-CARS系统所提供的高重复率可以不依赖于常规的时间平均统计分析,直接测量高速瞬态燃烧场中的相应参数。使用持续时间为皮秒级(ps)的探测脉冲来探测拉曼相干就组成了飞秒/皮秒(fs/ps)混合CARS系统。Kearney等[41-42]利用飞秒/皮秒(fs/ps)纯旋转CARS系统对常压下含铝颗粒固体推进剂燃烧羽流温度及O2/N2进行了测定,图5为其使用的CARS系统原理图。与不含金属成分的推进剂不同之处在于,金属基推进剂燃烧具有强烈背景亮度和直径达102μm的热金属颗粒散射,对于激光诊断构成不利环境,传统CARS甚至纳秒级CARS脉冲激光在铝颗粒燃烧诊断中受非共振背景影响严重,已证实该过程中产生了激光诱导击穿的等离子体。而飞秒/皮秒(fs/ps)激光脉冲的引入通过提供时间门控消除强非谐振背景干扰来改善CARS检测,延时探测获得的无背景光谱使温度和相对氧含量拟合值更加接近。Retter等[43]采用集成fs/ps CARS系统测量了含铝AP固体推进剂燃烧火焰多相反应区温度,其结果较固相铝热法测得的数据更精准。相比于Kearney的工作,前者虽然能够捕获从热羽流到冷环境的整个气体温度范围,但受空间平均效应影响,限制了其测量峰值火焰温度的能力,这也进一步证明了集成化fs/ps混合CARS系统在探测多相环境及含有大颗粒固体推进剂燃烧中较强的适应性。fs/ps CARS的另一明显优势是由激光与物质相互作用的超短时间尺度导致的测量的非碰撞性,在300～2400K温度范围内的测量误差约±8%。提高探测系统光学分辨率、延长探测时间或采取其他手段可以有效增强其低温灵敏度。

图5 fs/ps CARS测温系统原理图[44]Fig.5 Principle diagram of fs/ps CARS themperature measurement system[44]

综上所述,目前国内外对CARS技术在含能材料领域的应用从纳秒CARS发展至fs/ps CARS,激光脉冲几个数量级的减小使得其克服了传统CARS技术受碰撞效应影响较大的特点,同时高频CARS在相同时间内提供更多数据,使得CARS技术能够精准获取急剧变化的燃烧场信息。对于含金属材料的固体推进剂燃烧环境复杂及颗粒散射等一系列问题,fs/ps CARS技术也给出了其适用的解决方案。相比于PLIF而言CARS技术一个很大的缺陷在于其单点测量,需要多束激光同时空对准及光谱建模,对于固体推进剂应用的复杂燃烧环境有时可能难以实现,且伴随较低的空间分辨力。此外,由于碰撞谱线变窄,该技术也难以在高压下进行。

2 光学发射与吸收

光学发射与吸收同光散射法相仿,也属于光谱分析法的范畴,具备非接触、快速响应、可测高温及组分浓度等特点,但不足之处在于:仅能测量处于热平衡且无自吸收的燃烧区,有时难以逐点测量,且误差较大。光学发射与吸收包括以辐射、RS-FTIR和LIBS为主的发射光谱和LAS为主的吸收光谱。

2.1 辐射法

辐射测温法是一种非接触式被动测温方法,该方法根据火焰源自身辐射特性选定合适的检测期间获取待测场相应波段的辐射信息来进行温度测算。根据Planck定律,研究人员提出了辐射强度法、单波长法、双波长法、多波长法等火焰温度计算方法[45-48]。由于复杂燃烧火焰辐射率是波长的函数,为消除辐射率随波长变化的影响并提高测量精度,双波长法与多波长法更适于应用在含能材料燃烧及固体火箭冲压发动机燃烧流场测温中。

Yang等[49-50]利用辐射光谱法开展了火箭固体推进剂在发动机恶劣环境下的燃烧温度在线测量并提出了其标定方法和光谱特性,基于普朗克定律和光谱拟合方法获得了相应的固体推进剂燃烧温度。在火箭基组合循环(Rocket based combined cycle,RBCC)发动机地面试验中,采用光纤光谱仪搭建的在线测量系统获得了200～1100nm的辐射光谱与燃烧效率间的关系。这一方法实现了通过燃烧温度参数和辐射率参数有效诊断燃烧优劣,即当200～1100nm测量波段辐射率接近于0且较为稳定,可判定火焰处于高效稳态燃烧。在复合固体推进剂的燃烧中,大量固体金属颗粒燃烧发出强光,对激光诊断技术造成了较大的噪声干扰,但燃烧过程中仍存在具有足够信噪比的辐射信号,因此辐射法可以得到较好的温度测试结果。

徐朝启等[51]利用双波长法对不同类型的固体推进剂的燃烧温度进行了测试,获得了推进剂燃烧温度随压强的变化。Guo等[52]提出了一种基于火焰辐射光谱的双波长固体火箭发动机羽流温度测试方法,采用350～1000nm波段光纤光谱仪搭建测试系统,开展了不同铝含量的推进剂配方固体火箭发动机羽流辐射光谱测量,通过实验数据分析了不同铝含量配方对辐射光谱、羽流温度及辐射率产生的影响,为指导含铝固体推进剂的配方设计提供了实验数据支撑。双波长法通过在同一个光学路径上测量2个波段的光谱辐射,利用比值消除光路损失和振动等外界因素的干扰,提高了其时间分辨率和测量准确性,但这种方法要求波长接近且光谱单一,实际工程测量中由于光谱扩散导致很难做到光谱单一,致使双波长法引入误差。为避免这类问题,在同一波长进行比值处理的多波长温度测量法得到了开发与应用。平力[53]采用图6所示多波长辐射测温系统研究了铝颗粒燃烧的辐射光谱特征,将结合蓝光背光和辐射法双机同步测量方法用于固体推进剂铝颗粒燃烧过程测量,分析了铝颗粒在固体推进剂燃面处的团聚过程。此外,通过辐射测温和成像方法还可以进行三维温度场重建等工作[54]。段鹏程等[55]采用一种基于多CCD同步耦合的动态燃烧场三维辐射测温法测量了某型号固发尾焰温度,反演出尾焰三维温度场,误差在8%以内,测温上限可达2000～3000K。双波长以及多波长测温方法在固体推进剂,特别是高能推进剂在恶劣燃烧环境下燃烧温度实时动态测量中展现出了很好的应用前景。

图6 多波长辐射法测温原理图[53]Fig.6 Principle diagram of temperature measurement by multi-wavelength radiation method[53]

与其他非接触式主动测温法相比,辐射法无需在火焰周围发射信号,使测量系统相对简单易用。且由于该方法仅通过测定火焰自辐射来获得火焰温度,提供了直接的传热信息,在强振动环境下具有较好的测量稳定性。即便辐射法在含能材料燃烧或发动机燃烧诊断中的应用受制于测试环境烟尘及燃烧物颗粒带来的测算误差,测量精度稍低,但该方法能够同步保证时空分辨率,在极端环境下仍可取得较好的结果,现阶段依然是航发尾焰及含能材料燃烧测温的重要手段之一。

2.2 激光吸收光谱(LAS)

激光吸收光谱是以激光作为光源的吸收光谱技术,吸收光谱是物质吸收光从低能级跃迁到高能级的宏观表现,通过分子光谱和Beer-Lambert定律描述的物质与光吸收的定量关系可以分析物质微观组分及浓度等信息。由于激光的单色性和方向性较强,对测量对象谱线具有较好的选择性,且由于激光可调谐,也避免了光栅棱镜等光学器件增加的结构复杂性[56-57]。

这种诊断技术可选用不同类型的激光器,目前得到广泛应用的是使用可调谐二极管激光器的可调谐半导体激光吸收光谱(Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy,TDLAS)技术。TDLAS是基于分子吸收光谱的高灵敏度、非接触式燃烧诊断方法(原理如图7),通过控制器改变温度和电流快速调制半导体激光器,使激光达到目标组分的吸收频域,实现对吸收光谱快速扫描,利用Beer-Lambert定律通过计算入射与投射光强得到待测区相关参数。

图7 铝颗粒射流火焰TDLAS诊断系统原理图[65]Fig.7 Principle diagram of TDLAS diagnostic system for aluminum particle jet flame[65]

由于半导体激光器波长范围覆盖H2O、CO2、O2等燃烧产物的分子吸收光谱,故常利用此类分子为探针研究整个燃烧过程。早期,Homan和Vanderhoff等[58]使用150 W脉冲电弧灯对RDX推进剂进行吸收光谱测定,获得了重要燃烧中间产物CN和NH的组分浓度。Lu等[59]应用307～311nm区域的吸收光谱测量了69.1atm高压下双基推进剂火焰温度和OH浓度,虽然在高压下得到的火焰温度与化学平衡计算很好地吻合,但测量的OH浓度比计算值低40%,研究人员将这种差异归因于OH浓度对局部火焰化学计量和温度变化的高度敏感性。

近年来,TDLAS已应用到发动机内高压燃烧流场诊断,可以为航空、火箭等发动机燃烧室的燃烧流场提供燃烧过程状态、中间产物、气流流速等信息的检测。Gruber等[60]使用TDLAS技术测量了超燃冲压发动机燃烧室出口水蒸汽浓度和温度,温度和水蒸汽浓度测量值与实际值的标准差分别为4.2%和2.7%,总体而言与CFD模拟结果较为近似。陶波等[61]采用调制参数计算标定常数的方法,利用TDLAS二次谐波法测量了超声速喷管瞬态超声速流场,测得的燃烧室平均温度超过1832K,标准偏差达53K。经分析得到测量误差来源为燃烧过程的火焰振荡,系统误差为谱线参数理论与实际值的偏差。

在推进剂燃烧方面,Ruesch等[62]利用TDLAS波长调制光谱技术通过中红外波长测量了含不同粒径铝颗粒以及不含铝的AP/HTPB复合推进剂的燃烧火焰区温度及CO浓度,同时采用AlO发射光谱技术测量了铝颗粒燃烧区域温度。实验结果表明在时间均等的基础上,微米级铝颗粒在扩散控制状态下燃烧,而纳米铝颗粒在动力学控制燃烧状态或接近于动力学控制燃烧状态下燃烧。随后Ruesch[63]研究了含有金属的AP/HTPB复合推进剂燃烧时火焰中气体温度与HCl浓度,结果表明铝锂推进剂较铝推进剂的燃烧温度高80～200K,燃烧更加完整,也证实了TDLAS技术在推进剂燃烧火焰温度及燃烧产物浓度测量中的有效性。研究发现,将TDLAS技术与多普勒效应结合,可以对超声速流场的气流速度进行测量。姚路等[64]选用H2O位于1391.7nm中心波长的吸收谱线,利用TDLAS直接吸收光谱法进行了火箭撬固体推进剂装药燃烧羽流速度的静动态测量,测得静态条件下整个点火过程平均流速1057.5m/s,动态滑行状态下平均流速1249.8m/s,证实了TDLAS系统在固体推进剂装药燃烧羽流速度静动态测量中的适用性。

除了TDLAS技术,Tancin等[66]基于LAS方法利用一种超快激光吸收光谱(Ultrafast Laser Absorption Spectroscopy, ULAS)诊断方法在kHz下测量并表征了不同压力(1～40bar)下AP/HTPB和AP/HTPB/Al推进剂燃烧火焰温度和CO浓度。结果表明,中红外ULAS技术可以在典型火箭发动机高压燃烧环境中以亚纳秒的时间分辨率提供高保真、无校准的温度及气体浓度测量。

对于航空、火箭发动机燃烧室流场及含能材料燃烧火焰的测试,光学吸收法具有与光散射法相同的优势,具体表现在非接触、时间响应快,适宜于测量燃烧火焰中小分子和自由基以及燃烧流场的变化。但对于温度梯度较大的火焰,常会引起光学测量误差,分辨率与其他光学方法相比较低;对于大分子及其组分浓度,由于其难以逐点测量,大分子在高温下光谱峰发生重叠等因素导致无法准确测量。但其相对于CARS等技术方法的优势在于成本不高,且不需要复杂的操作便能灵活应用于各种燃烧环境,基于能够共享的光端口,能够与高速摄影[67]、辐射测温[68]等光学方法结合达到测量目的。

2.3 遥感傅里叶变换红外光谱法(RS-FTIR)

遥感傅里叶变换红外光谱法(Remote Sensing Fourier Transform Infrared Spectroscopy, RS-FTIR)是一种典型的红外发射光谱测试方法,其原理基于Herget等建立的利用转振基带精细结构中的P—或R—分支光谱测量热气体温度的方法,是一种基于辐射源与光谱仪之间沿大气路径的吸收测量。其优势在于路径可拓展到几十米至几公里,在危险燃烧环境远距离实现温度与产物组分浓度测定,RS-FTIR技术已经被应用于含能材料燃烧温度测量。

张黎明等[69]应用被动式遥感傅里叶变换红外光谱仪,分别对掺入纳米级金属氧化物、掺入同种材料普通金属氧化物及无掺入物的固体推进剂燃烧火焰温度进行了测量,FTIR仪器分辨率为1cm-1。利用燃烧产物中H2O分子基带发射光谱结构,根据分子转振光谱测温法计算出燃烧火焰温度。结果表明,掺有纳米级CuO、Fe2O3和NiO粒子的固体推进剂的燃烧火焰温度分别为3089、3193和3183K,此温度与掺入同种材料的普通金属氧化物和无掺入物的固体推进剂的燃烧火焰温度无明显差别。王宏等[70]采用RS-FTIR技术测定了固体推进剂燃烧火焰的辐射亮度获得了两种推进剂燃烧积分亮度(辐射能)随时间变化的曲线,得到了两种推进剂燃气组分和燃烧特性信息。Li和Wang[71]采用RS-FTIR光谱仪和望远镜结合,从30m外收集硝基胍/AP/PTFE固体推进剂的红外发射,得到了800～4700cm-1之间的光谱,通过HF和HCl反振动带确定其不同燃烧时间的温度,光谱分辨率2cm-1。结果表明RS-FTIR发射光谱是一种快速灵敏的火焰温度及产物浓度测试方法,可用于含能材料燃烧过程诊断。

虽然RS-FTIR技术已被证实在宽波段范围内能够较好地测定固体推进剂燃烧温度及组分对燃烧温度的影响,具有高信噪比、高灵敏度、检测速度快、能给出发射源绝对能量光谱等优势,但商用FTIR仪器昂贵,时间分辨率有限,测量结果是视距和路径平均值且难以定量,高压条件伴随不稳定燃烧等因素仍然是RS-FTIR技术在固体推进剂燃烧诊断中面临的问题。

2.4 激光诱导击穿光谱(LIBS)

激光诱导击穿光谱(Laser induced Breakdown Spectroscopy, LIBS)技术是一项基于原子发射光谱分析技术的先进检测手段,在固、液、气体燃烧火焰等多种复杂燃烧流场的中间产物元素定性与定量测量等领域极具发展潜力。LIBS技术的基本原理是使用高能脉冲激光聚焦入射于样品表面与样品相互作用,激光聚焦区域内的原子、分子吸收能量产生激光等离子体,等离子体在激光脉冲终止后立即开始冷却,过程中处于激发态的原子和离子从高能级跃迁到低能级从而释放具有特定频率的光,即相应原子和离子的特征谱线。通过探测特征谱线的波长即可获得待测物组分元素,标定特征谱线强度则可以反映待测物中目标元素的浓度等相关信息[72](见图8)。由于激光脉冲能量高,能够深入火焰内部,脉冲时间短,作用范围小,已有相关研究致力于该技术在燃烧诊断中的应用,图9为LIBS燃烧诊断系统示意图。

图8 激光诱导击穿光谱原理图[73]Fig.8 Principle diagram of laser induced breakdown spectroscopy[73]

图9 LIBS燃烧诊断系统示意图[74]Fig.9 Schematic diagram of LIBS combustion diagnostic system[74]

LIBS技术在燃烧领域最为典型的应用即火焰当量比(Φ)的定量测量以反映影响反应过程及燃烧产物氧化剂和燃料配比情况。Zhang等[75]标定了H/N峰值强度比与燃料当量比,并建立了H(656nm)谱线半高宽度与温度的标定曲线用于燃烧射流火焰检测。张鲁栋[76]采用LIBS对乙烯部分预混火焰中局部碳氢比进行了检测,预先标定了气流O/C峰值强度比与浓度当量比关系,后研究了不同当量比下火焰轴向高度碳氧原子比分布情况,与模拟结果较为吻合,证实了LIBS技术在燃烧流场中的有效性。

近年来,已有研究人员将LIBS技术应用于国防部门,用于表征含能材料燃烧时重金属元素的释放。Morgan等[77]于2017年首先使用10Hz固体激光器作为激发源,研究了含微量金属固体推进剂燃烧火焰中金属元素的特征谱线。在掺杂了已知浓度的铝的固体推进剂燃烧羽流中检测到了LIBS特征谱线,通过激光能量相关性的研究确定了产生等离子体的最佳能量,从而使检测具有更高信噪比。为了降低激光-等离子体相互作用以及背景噪声干扰对实验结果造成的影响,Morgan等[78]使用超短脉冲激光器以80fs脉冲持续时间在1kHz下重复上述实验(图10为Al质量分数16%的固体推进剂光谱峰值图像),结果得到了更好的LIBS发射谱线强度与最初存在于线束中Al浓度之间的线性关系(见图11),证实了超短脉冲LIBS技术的优越性及其在含铝推进剂燃烧诊断中的适用性。Burnette等[79]使用10Hz的Nd∶YAG激光器,首次用LIBS技术测定了气相铱的浓度。铱是单推进剂中最常使用的催化剂之一,而其在推进剂燃烧中的受损消耗是影响单推进剂寿命的主要因素之一,这项工作的意义在于使LIBS技术具有了在推进剂燃烧期间通过探测推进剂羽流来主动监测单推进剂健康状况的应用前景。

图10 Al质量分数16%的固体推进剂LIBS光谱图[78]Fig.10 LIBS spectro of solid propellant containing 16% Al[78]

图11 Al质量分数为5%、10%及16%的固体推进剂信号强度与质量浓度关系[78]Fig.11 Relationship between signal strength and mass concentration of solid propellants with 5%, 10%, and 16% Al content[78]

LIBS在多类型产物原位快速测量中应用广泛,对于气体燃料当量比及固体燃料火焰中金属原子浓度测量具有较高准确性,还能获得C、O、H、N等非金属元素特征谱线,实现多产物组分多特性测量。同时,LIBS逐渐发展了在液体火箭燃烧室近壁面的燃烧诊断[80],用以确定主要燃烧物质的相对浓度,降低CFD验证的不确定性。在含能材料燃烧领域近几年才得到开发利用,主要以金属元素定量探测为主。LIBS技术在该领域应用的不足在于可能受到气体中悬浮粒子等离子体信号稳定性、高能激光侵入和燃烧室高压等因素的影响,造成较大的信号波动。

3 成像法

此类方法利用干涉等光学成像原理,对结果进行拍摄成像,常常结合高速摄影及全息(DIH)技术,以测量燃烧流场速度、密度梯度,反映火焰结构及随时间变化规律为主,相比于光谱范畴的光散射及光学发射与吸收而言,成像法更偏向宏观测量。

3.1 粒子成像测速(PIV)

粒子成像测速法(Particle Image Velocimetry,PIV)是一种基于弹性散射技术,用于瞬时速度空间分布的测试技术,可以进行燃烧流场平面和空间测试。PIV的基本原理为在极短时间内连续利用激光脉冲拍摄2张流体微元空间分布图像,图像显示了流动粒子的位移大小与方向,通过相关性分析计算粒子速度向量,图12为PIV系统示意图。PIV相较于单点激光多普勒测速(LDV)和相位多普勒粒子分析(PDPA)等技术,更偏向于流场整体的测试研究,已广泛应用于各种发动机燃烧流场及液体燃料喷雾粒子运动[81]的研究中。

图12 粒子成像测速系统示意图[82]Fig.12 Schematic diagram of particle image velocimetry[82]

Balakumar等[83]较早地在小型固体火箭发动机排气羽流中进行了PIV测速,该环境羽流速度达630m/s,尽管温度超过3000K且羽流内部颗粒分布非均相导致大量矢量损失,实验结果则较好地说明了以喷射颗粒作为示踪粒子的PIV在羽流测量中的适用性。火箭发动机的小尺寸使得光程较短光学访问容易实现,然而在更大的火箭发动机中观测固体推进剂羽流则会受到光程增加和粒子散射增多而导致透明度降低的影响,在大型设备中的推进剂燃烧诊断应用仍是PIV技术的发展方向。蔡志斌等[84]采用PIV测量了航空发动机回流燃烧室冷态不同总压损失下的火焰流场速度,使用平均粒径10μm的MgO作为示踪粒子与气流充分混合,得到了回流燃烧室中压损与燃烧速度的动态关系。Stansfield等[85]利用平均尺寸1μm硅油颗粒作为示踪粒子,用PIV技术观测了发动机转速3500r/min时工作循环的燃烧室中心的速度场分布。在高温高压环境下,由于PIV技术利用Mie散射对高压环境不敏感,且强背景光可通过加装滤镜滤波,故测试结果受干扰程度低且较为准确。

近年来,PIV技术在发动机燃烧流场诊断中正在向多维度的层面发展。首先,Wieneke[86]发展了立体PIV技术,将单一相机更换为双相机组,得到了燃烧流场二维空间三速度分量的测试结果,使研究人员对复杂流场空间流动情况具有更直观的认识。其次,Baum等[87]发展了一种层析PIV技术,采用4台CCD相机在不同空间位置对流场进行同步拍摄,通过示踪粒子的二维投影,利用层析算法重构三维结构,从而实现发动机燃烧室滚流平面附近的三维空间三速度分量的瞬态测量。张斌等[88]采用平面PIV技术结合光偏折计算层析(CT)实现了旋流火焰三维温度场与速度场的同时测量。在体PIV部分使用双脉冲YAG激光器作为光源,4台CCD相机位于垂直激光照射方向拍摄,通过高分辨图像(图13为旋流火焰体PIV重建结果)分析得到了温度与速度耦合对燃烧流场产生的影响规律,验证了这种定量、多维、可视化的综合光学技术诊断复杂火焰流场的可行性。这种平面PIV和层析重构算法结合的三维速度矢量场测量技术(Tomo-PIV)是当下三维流场测速领域的研究热点,该方法适合高密度示踪粒子,无需相干光照明且获得流场空间分辨率较高成像质量更好,有望广泛使用在含能材料及航发的复杂湍流流场三维速度测量研究中。

图13 旋流火焰体PIV重建结果Fig.13 PIV reconstruction results of swirling flame body

在含能材料燃烧研究方面,薛锐[89]结合PIV、高速摄影、FTIR等技术进行了烟火药燃烧火焰流场及温度场的可视化研究,采用PIV技术观测了火焰流场气-粒子两相流动情况,分析了这种复合含能材料的燃烧反应机理。Moumen等[90]在研究炮口流场速度测量中,为验证PIV技术在这种极具挑战性超音速环境下的适用性,采用PIV、高速纹影、光学粒子计数器、燃烧室压力传感器等技术对比试验测试.300BLK弹药推进剂燃烧流动速度。试验结果表明,PIV技术能够准确分辨流动主要特征及瞬时速度场,燃烧产物中的亚微米颗粒可以高保真跟随气体流动从而用作示踪粒子,包覆在推进剂上的固体ZrO2颗粒也具有良好的流动保真性,适用于亚音速条件下的燃烧。

PIV技术在向高维度及高时空分辨率发展的同时,与PLIF或PDPA、纹影等技术相结合的综合诊断方式,进一步丰富了燃烧流场可视化信息,在诊断含能材料复杂燃烧过程和发动机复杂燃烧环境中提供更全面的图像信息,具有很大发展潜力。

3.2 纹影法

纹影技术是一种流场显示技术,该技术最早由托普勒在十九世纪八十年代提出。纹影法利用光束穿过由密度梯度的流场时会因折射率变化而发生光束偏转的原理,进而将偏转后的光束汇聚,使用刀口遮挡,在光束发散后形成条纹图像,图像的明暗区域代表了流场的密度变化(图14)。纹影法的典型光路包括Z型与T型光路,Z型光路是射流等研究最常用光路,T型则多应用于单个视窗的发动机等燃烧器内。根据光源与孔的不同组合,纹影法也可分为普通纹影和激光纹影。近年来,借助高频激光器和闪光灯,或与高速摄影相结合[91],极大地提高了纹影法的时间分辨率和亮度显示,使其在发动机燃烧流场[91-95]和含能材料[96-98]燃烧诊断中应用广泛。

图14 纹影技术原理[99]Fig.14 Principle of schlieren technique[99]

Elzein等[97]研究了结合固体胺硼烷的石蜡基燃料点火延迟及燃烧特性,采用化学发光及高速纹影成像技术识别燃烧过程的不同步骤,清晰地观察到了黏度改性火箭推进剂点火延迟的降低,证实了较短点火延迟和较高的聚合α烯烃浓度之间存在明显的相关性,为后续增压和增加流变添加剂等其他条件变化对点火延迟的综合影响研究提供了有效的研究方法[100]。Cauty等[101]用聚焦纹影技术开展了HTPB/AP/Al推进剂燃面的铝团聚机理研究,获得了推进剂燃烧时的火焰结构信息(图15),分析了团聚物演化过程中的熔化、点火燃烧等微观过程,并对其粒径分布、速度大小等参数进行了统计,用来验证推进剂燃烧的数值模拟结果。

图15 聚焦纹影技术拍摄的HTPB/AP/Al推进剂火焰传播图像[101]Fig.15 HTPB/AP/Al propellant flame propagation images recorded by focusing schlieren technique[101]

研究结果表明,纹影技术可以有效地显示固体推进剂火焰的结构和发展过程,也可以对燃烧生成的氧化铝颗粒进行追踪监测。Thomas等[102]提出了一种基于聚焦纹影技术的含有惰性粒子固体推进剂燃烧表面颗粒和聚集体的新算法。该方法相比于Cauty等关于推进剂燃面铝团聚现象的研究,更侧重于检测连续一维曲线的突起,对某型号推进剂大约84%的粒径检测与标注粒径接近,容许偏差25%,当应用在含铝固体推进剂燃烧中时,能在粒子和聚集体开始合并之前检测到它们。目前新发展的背景导向纹影技术(Background-oriented Schlieren,BOS)是当下纹影成像的研究热点。BOS可以对图像背景进行适用于纹影法的相关性计算,虽然与纹影效应有原理上的差异,但仍可将密度梯度图像化并得到类似于纹影的图像效果,故也被用于喷雾的研究。

纹影技术无需复杂的光路和昂贵的激光光源,应用条件相对简单,测量成本也相对较低。在研究含能材料的燃烧时,高压下燃烧区很薄导致普通的纹影法分辨率降低,观测窗口的反射也可能干扰纹影图像,与直接光学拍摄法类似,存在焦平面单一、景深过窄等缺点,降低了测量效率。使用激光的单色性和带通滤波片可以较大程度解决火焰自发光及干扰问题,结合高速摄影及数字同轴全息摄影(DIH),也可以在燃烧实验中获得瞬间的适用于纹影法工作条件的含能材料表面纹影图。

4 结束语

光学诊断方法在含能材料燃烧实验诊断中发挥着重要的作用,以其非接触、无干扰、实时监测等优势成为了当代研究发动机燃烧流场和含能材料燃烧现象的有力工具,对于发动机流场设计和含能材料配方及燃烧机理提供指导意义。就目前研究而言,光学诊断方法已经实现了在含能材料燃烧诊断的广泛应用,但由于含能材料及发动机的燃烧环境相对苛刻,不同光学手段都有其局限性和适用性,单一的测试技术可以获得的实验参数存在一定的不足。研究应根据实际情况和需求,将不同的诊断方法相结合,利用各自优势互补从而实现对燃烧过程多参数更精准的实验研究。基于以上问题,本文综述了几种光学诊断方法在近些年含能材料燃烧及发动机燃烧室研究中的应用,总结了各种方法的测量原理及对象,分析了各自的优点和不足,对未来研究含能材料燃烧的光学诊断方法提供参考。具体结论如下:

(1)辐射法、LIF及LAS等方法在开展多维温度场测量研究方面有很大应用潜力,可以将其广泛使用在含能材料燃烧及航天发动机燃烧室温度场的测量研究,进一步发展三维温度场重建等工作。fs/ps-CARS技术因其较强的抗干扰能力也可用于固体推进剂及复杂燃烧场的温度测量工作,且由于其具有激光物质相互作用时间短而导致测量的非碰撞性,更适用于含有颗粒并伴随团聚现象的推进剂燃烧诊断之中。

(2)PLIF技术在燃烧中间产物测试方面具有优越性,对于OH、CH、CN、NO、HCO、CH2O等自由基和分子,以及Al、Fe等金属原子在燃烧过程中浓度变化探测灵敏。而以上基团和原子也是表征含能材料火焰结构的重要示踪产物,通过对中间产物浓度分布和变化的研究,可以进一步完善和验证含能材料反应动力学模型,为燃烧反应机理提供微观数据支撑。

(3)辐射法、LAS和LIBS等技术在设备小型化、便携化方面具有发展潜力,且LAS具备能够共享的光端口,可以将辐射法及高速摄影等光学方法相结合同步测量,通过对装置的优化改进可以在更多环境条件下开展发动机燃烧室温度场及流场结构的同步在线诊断。

(4)纹影法和PIV在多维度流场显示和多速度分量测量研究方面具有很大发展潜力,可以将其更多应用在航发燃烧流场的测试,通过结合高速相机直接拍摄、PLIF等光学方法,构建更适配、高效的光学诊断体系,获取更微观、丰富的多维度数据信息。