塔河油田盐下地区原油地球化学特征及不同期次油气成藏贡献

徐勤琪,储呈林,郭小文,刘永立,张 黎,罗明霞

1.中国石化 西北油田分公司 勘探开发研究院,乌鲁木齐 830011;2.中国石化 石油勘探开发研究院 无锡石油地质研究所,江苏 无锡 214126;3.中国地质大学(武汉) 资源学院,武汉 430074

油气成藏期次和不同期次油气对油气成藏贡献的厘定是准确认识油气藏形成及空间分布规律的关键因素,对油气勘探具有重要的意义[1-12]。对于多旋回叠合盆地来说,油气藏的形成往往伴随着多期油气充注过程。现今油气藏是各期充注油气混合的结果[13-16],但在地质历史上并非每一期油气充注都对现今油气藏的形成起到关键作用。目前,研究油气成藏期次的方法主要包括油气地球化学法[17-20]、流体包裹体法[14,21-25]和同位素定年法[4,7,26]等,这些方法只能对油气充注期次和时间进行限定,无法指示各期油气充注对成藏的贡献[13]。原油及油包裹体荧光光谱分析已被用于定性研究原油物性特征[27]、成熟度[21,28-30]以及油气充注期次,随着原油成熟度的增加,其荧光颜色逐渐蓝移。流体包裹体捕获的油气往往代表单一期次充注的油气[31]。因此,可以在对各期油包裹体荧光光谱分析的基础上,结合与现今油藏原油荧光光谱特征的对比,来确定各期充注油气的贡献度。

塔里木盆地是一个大型叠合含油气盆地,已有的研究表明塔河地区奥陶系原油属于海相成熟原油,烃源岩类型为海相腐泥型,主要沉积于偏还原型的沉积环境,有机质主要来源于海相藻类和细菌,与下寒武统玉尔吐斯组烃源岩具有可比性。受多期构造运动的影响,塔河油田奥陶系储层存在多期油气充注过程,且不同地区主成藏期存在一定差异[22,32-33]。塔河主体区内主要是早期原油的贡献,并且混入了晚期轻质原油,而晚期轻质原油主要分布在塔河油田东部和南部[22]。

本文以塔河油田东南部(因东南部整体发育石炭系巴楚组盐层,后文简称盐下地区)为例,在对原油油气地球化学特征分析的基础之上,通过流体包裹体确定油气充注期次和时间,结合原油和油包裹体荧光光谱参数确定盐下地区碳酸盐岩储层油气的主成藏期,定性评价盐下地区不同期次油气的成藏贡献,以期为塔河盐下地区油气成藏规律的认识和下一步油气勘探提供参考。

1 区域地质概况

塔河油田是我国迄今为止发现的最大的海相碳酸盐岩油气藏,位于塔北沙雅隆起南翼的阿克库勒凸起,其北接库车坳陷,南部向顺托果勒低隆过渡[34-35]。塔河油田盐下地区位于塔河油田东南部,是指石炭系巴楚组(C1b)盐体尖灭线与塔河油田东南部矿权线包围的区域,包括S112井区、S102井区、S106井区、S72井区、塔河9区和阿探区块,勘探面积达2 000 km2[36-39]。盐下地区奥陶系自下而上发育下统蓬莱坝组,中—下统鹰山组,中统一间房组,上统恰尔巴克组、良里塔格组和桑塔木组,其中一间房组和鹰山组上部的碳酸盐岩为主要油气勘探目的层。

塔河地区在加里东早期属于稳定台地环境,沉积了一套海相碳酸盐岩。至加里东中期,由于区域构造应力转为南北向的挤压应力,塔北整体发生幕式抬升,使奥陶系碳酸盐岩经历岩溶作用[40-43]。海西早期,在西北挤压应力的作用下,塔河地区地层发生快速抬升,导致泥盆系和志留系基本被剥蚀殆尽。印支—燕山期,塔河地区受构造影响再次发生整体抬升,使区内缺失中—上侏罗统。至喜马拉雅期,塔河地区的大型古隆起的构造格局最终定型[34-35]。

塔河盐下地区紧邻满加尔生烃坳陷,区内中—下奥陶统碳酸盐岩在岩溶作用改造下形成优质的岩溶缝洞型储集体;下石炭统巴楚组和巨厚的上奥陶统桑塔木组泥岩是有效的区域盖层,成藏条件优越,是实现增储上产的有利地区。

2 样品与实验

本次研究共采集塔河油田盐下地区代表性原油样品20个,其中奥陶系油样19个,三叠系油样1个。所有新鲜油样均密封后避光冷藏,用于开展原油地球化学及原油荧光光谱分析。采集了塔河地区2口钻井的奥陶系碳酸盐岩发育方解石脉体的储层岩心样品8块(图1),用于开展流体包裹体分析。

图1 塔河油田盐下地区取样井分布

原油样品从冰箱取出后称重,并迅速用正己烷进行溶解,采用超声波震荡5 min后过滤出沥青质,再用硅胶—氧化铝柱层析进行族组分分离,依次使用正己烷(50 mL)、二氯甲烷∶正己烷混合剂(2∶1,50 mL)、三氯甲烷∶乙醇混合剂(98∶2,70 mL)淋洗出饱和烃、芳烃和胶质,待溶剂自然挥发后用正己烷配置浓度为5～10 mg/mL的样品。使用HP-Agilent 7890/5975C-GC-MS对样品的饱和烃和芳烃化合物进行色谱—质谱(GC-MS)分析鉴定。色谱柱型号为DB-5MS(60 m×0.25 mm×0.25 μm),载气为氦气(99.999%);载气流速为1 mL/min;进样口温度为300 ℃,离子源(EI)温度设为230 ℃,四级杆温度为150 ℃,传输线温度为280 ℃;采用全扫描模式,扫描范围为50～550 amu;采用-70 eV电子轰击能。

荧光光谱分析采用NIKON-LV双通道荧光、反射光—透射光显微镜,并配备Maya2000Pro显微荧光光谱分析仪接收和处理光谱数据,紫外光激发波长为330～380 nm,单次样品采集时间约为5 s。对于原油荧光光谱的测试,首先将原油样品涂抹在洁净玻璃片上后,立即用另一块玻璃片盖上,使之在玻璃片上形成一层厚度均匀的油膜,再测试油膜的荧光光谱。

将采集的塔河油田盐下地区奥陶系碳酸盐岩储层中发育的方解石脉体样品制成100 μm的双面抛光薄片,流体包裹体显微测温使用Linkam公司生产的THMS600G的冷热台,均一温度和冰点温度的测定误差分别为±1 ℃和±0.1 ℃。确定塔河油田盐下地区奥陶系碳酸盐岩储层中油气充注期次后,针对不同期次的油包裹体,使用Maya2000Pro荧光光度计对油包裹体荧光光谱进行测试,并计算相关荧光光谱参数。

3 原油地球化学与荧光光谱特征

3.1 原油母质来源与沉积环境

正构烷烃的分布可以反映有机质来源。盐下地区不同层位油样的饱和烃色谱显示正构烷烃系列分布完整,碳数分布在nC10—nC38之间,主峰碳为nC13—nC19,具有单峰型分布特征,C21-/C22+值均在1.30以上(图2),这些特征表明原油样品的母质以菌藻类为主[44-45]。

图2 塔河油田盐下地区原油饱和烃色谱—质谱图

原油的Pr/Ph、Pr/nC17和Ph/nC18可以反映母质类型和沉积环境[46]。盐下地区原油样品的Pr/Ph值较低,通常低于0.8,Pr/nC17、Ph/nC18值分布范围较为集中,且与LT1井下寒武统玉尔吐斯组烃源岩[47]具有可比性,这表明原油样品同源,并指示腐泥型母质和还原性的沉积环境(图3a)。

图3 塔河油田盐下地区原油地球化学特征LT1井数据引自文献[47]。

有机质中的规则甾烷分布特征可以判别母质来源[48]。盐下地区原油中检测到丰富的甾烷化合物,C27、C28和C29甾烷的相对含量分别为17.96%～46.70%、13.06%～36.97%和33.62%～60.51%(表1),规则甾烷分布特征为C27>C28

表1 塔河油田盐下地区原油部分生物标志化合物参数

原油中三环萜烷和四环萜烷的分布与母源和沉积环境密切相关。盐下原油的三环萜烷系列以C23TT占优势,其中(C19TT+C20TT)/(C23TT+C24TT)的比值在0.2～1.0,C19TT/C23TT的比值小于0.70,C21TT/C23TT的比值在0.3～1.1之间,反映典型的海相原油特征。C24TeT(四环萜烷)可以反映陆源有机质的输入,盐下原油C24TeT/(C26TT+C24TeT)的比值小于0.53(表1),与寒武系烃源岩(0.29～0.42)具有可比性,指示海相原油以及还原环境[45]。藿烷系列分布相对完整,C29/C30藿烷比值在0.4～1.2之间,C31R/C30藿烷比值在0.2～0.5之间,ETR指数[ETR=(C28TT+C29TT)/(C28TT+C29TT+Ts)]在0.6～0.9之间(表1),也都指示海相还原环境[50]。

以上分子地球化学参数都表明盐下地区原油具有相似的沉积环境和母质来源,且各个参数的分布范围均与寒武系烃源岩[47]具有可比性,因此,盐下地区原油同源且与寒武系烃源岩具有亲缘性。

3.2 原油成熟度

生物标志化合物参数和芳烃化合物参数是评价原油成熟度的常用手段。规则甾烷随着热演化程度增加,R构型将向S构型转化,同样地,热稳定性较差的α构型也会向更加稳定的β构型转化,并最终达到热演化平衡值。盐下地区原油甾烷异构化参数C29ααα20S/(20S+20R)和ββ/(ββ+αα)的值分别在0.41～0.58和0.49～0.77之间,已经接近或达到了热演化平衡值。因此,甾烷异构化参数不再适用于评价盐下原油成熟度。

甲基萘同分异构体相对含量的变化被用于评价原油成熟度。甲基萘的稳定性与甲基取代的位置有关,萘的α碳位比β碳位具有更强的活性,因此β构型的甲基萘具有更高的稳定性,这在有机质热演化研究中已被证实[51]。盐下地区原油甲基萘参数TNR-1[2,3,6-TMN/(1,4,6-TMN+1,3,5-TMN)]和TNR-2[(1,3,7-TMN+2,3,6-TMN)/(1,3,5-TMN+1,3,6-TMN+1,4,6-TMN)]的值分别在0.56～1.49和0.57～1.09之间(图4a),根据TNR-2与Ro之间的关系[52],计算出部分原油成熟度大于1.0%,这超过了该参数的评价范围,因此该参数失效。陈致林等[53]利用三甲基萘参数TMNR[2,3,6-TMN/(2,3,6-TMN+1,2,5-TMN)]与四甲基萘参数TeMNR[1,3,6,7-TeMN/(1,3,6,7-TeMN+1,2,5,6-TeMN)]成功区分出禹城洼陷以及胜利油区不同成熟度样品,盐下地区原油TMNR和TeMNR的值均大于0.5(表2),反映盐下原油已经达到成熟—高成熟阶段(图4b)。

图4 塔河油田盐下地区原油芳烃参数特征

甲基菲化合物主要用于评价有机质成熟度[52,54]。盐下原油甲基菲指数MPI-1和和MPI-2值分别在0.46～1.32和0.50～1.50之间(表2),二者具有非常好的相关性(图4c),利用MPI-1计算盐下原油成熟度在0.67%～1.85%之间。考虑到MPI与所对应的等效镜质体反射率在不同的成熟度范围有相反的趋势,当Ro<1.35%时,MPI随着成熟度增加而增加;当Ro>1.35%时,MPI与成熟度呈现负相关[54]。利用MPI-1参数计算高成熟阶段原油的Ro时具有一定的多解性。此外,对于高成熟阶段原油,菲的来源也有一定的不确定性[52]。因此,使用KVALHEIM等[55-56]提出的剔除菲后的参数甲基菲比值F1,盐下原油F1值在0.32～0.67之间(图4d),计算出对应的成熟度在0.56%～1.47%之间。

二甲基二苯并噻吩系列化合物(DBTs)的热稳定性较高,是评价高熟原油的有效参数。魏志彬等[57]在研究塔里木盆地烃源岩热演化时,提出甲基二苯并噻吩分布指数MDBI[4-MDBI/(1-MDBT+2-MDBT+3-MDBT+4-MDBT+DBT)]来表征有机质的热演化程度,盐下原油MDBI值在0.43～0.79之间(表2,图4 e),利用MDBI计算出部分盐下原油Ro>1.22%,这超过了该参数的评价范围,表明MDBI已不再适合评价盐下原油成熟度。罗健等[58]对巴彦浩特盆地石炭系二苯并噻吩系列化合物进行系统研究,并建立了成熟度Ro与K4,6之间的关系:Ro=0.14K4,6+0.57,其中K4,6=4,6-DMDBT/1,4-DMDBT。盐下原油二甲基二苯并噻吩参数K4,6在2.34～8.19之间(表2,图4f),计算出原油成熟度在0.90%～1.70%之间,这与甲基菲比值F1所反映的原油成熟度基本一致。综合以上参数,盐下地区原油成熟度应该在0.90%～1.47%之间,对应成熟—高成熟演化阶段。

3.3 原油荧光光谱特征

光谱参数QF535(波长720 nm和535 nm限定的面积与波长535 nm和420 nm限定的面积之比)能够更全面表征有机包裹体中的组分和成熟度。塔河盐下地区原油以轻质油和凝析油为主,原油荧光光谱测试结果(图5)显示最大主峰波长(λmax)主要集中在450～520 nm区间,Q值(波长600 nm处的谱峰强度/波长500 nm处的谱峰强度)在0.4以下,QF535值在1.2以下。为了避免肉眼在识别荧光颜色时主观因素的影响,采用CIE-X和CIE-Y2个荧光参数定量化表征原油的荧光颜色,CIE-X和CIE-Y值是将测试得到的荧光数据归一化处理后利用色度软件计算得到的,其值的大小可以准确反映荧光颜色。塔河盐下地区原油的CIE-X和CIE-Y值介于0.15～0.35,色度图显示原油荧光颜色为蓝色到浅黄色。其中TK506、S47和AT31井为中质油,荧光颜色为亮黄色,λmax在510～520nm之间,Q值在0.35左右,CIE-X和CIE-Y的值分别在0.24和0.32以上。AT40和AT5井等油样为凝析油,荧光颜色为蓝色,λmax在465 nm以下,Q值在0.15左右,QF535在0.40以下,CIE-X和CIE-Y的值均小于0.25。对比不同原油的荧光光谱参数,凝析油的荧光具有低主峰波长、低Q值和低QF535值的特征。

4 塔河盐下地区原油充注时间和期次

4.1 流体包裹体岩相学

塔河盐下地区储层碳酸盐岩的方解石脉体中发育丰富的油包裹体,在荧光显微镜下可以观察到气液两相和单一液相(图6a-b)的油包裹体,以次生为主,也观察到少量的原生油包裹体(图6)。次生油包裹体数量最多,主要以裂纹状赋存于方解石脉体内或穿方解石脉体与围岩颗粒的构造破裂愈合缝中;原生油包裹体数量较少,孤立分布在方解石脉体内或沿着方解石单晶生长带随机排列。油包裹体形状以椭圆形为主,也见形状不规则的油包裹体。包裹体的直径在5～20 μm之间,气液比大约在5%～15%,也观察到气液比在90%的凝析气包裹体(图6k-l)。AT25井溶洞充填方解石脉体中观察到一期浅黄色荧光原生油包裹体和一期蓝色荧光次生油包裹体(图6a-d),同期方解石脉体中发育了2种不同产状的油包裹体,这可能代表着2个不同时间的油包裹体捕获。此外,S118井和AT5井中还发育有黄色荧光次生油包裹体(图6e-f)、蓝色荧光次生(图6g-h)和原生油包裹体(图6i-j)以及蓝色荧光凝析气包裹体(图6k-l)。蓝色、浅黄色和黄色3种不同荧光颜色的油包裹体可能反映了多期油充注的特征。

图6 塔河油田盐下地区方解石脉中典型油包裹体照片

4.2 油包裹体荧光光谱特征

对油包裹体进行荧光光谱测试,结果显示不同荧光颜色的油包裹体荧光光谱存在一定差异(图5),CIE参数指示油包裹体荧光色分别对应蓝色、浅黄色和亮黄色。不同荧光颜色的油包裹体对应的荧光参数分别为:蓝色荧光油包裹体λmax为455～480 nm,Q值小于0.22,QF535小于0.58;浅黄色荧光油包裹体λmax为490～530 nm,Q值介于0.15～0.43之间,QF535介于0.65～1.39之间;亮黄色荧光油包裹体λmax为525～540 nm,Q值介于0.35～0.82之间,QF535介于1.33～1.62之间。根据原油荧光随成熟度的变化规律可知[29],这3种荧光颜色可能说明塔河盐下地区经历了3期油气充注过程(图5)。

4.3 流体包裹体显微测温

对油包裹体共生的盐水包裹体进行显微测温结果显示(图7),与亮黄色荧光油包裹体共生的盐水包裹体均一温度峰值为65 ℃,盐水包裹体的盐度分布集中,均值为7.02%;与浅黄色荧光油包裹体共生的盐水包裹体均一温度峰值为95 ℃,盐水包裹体的盐度分布集中,均值为3.87%;与蓝色荧光油包裹体共生的盐水包裹体均一温度峰值为105℃,盐水包裹体的盐度分布集中,均值为10.25%。与油包裹体共生盐水包裹体的盐度变化反映了不同时期地层水矿化度的差异,显微测温测盐结果表明,3种不同荧光颜色的油包裹体盐度差异较大,指示塔河盐下地区经历了3期油充注过程,这与油包裹体岩相学分析结果一致。

图7 塔河油田盐下地区重点井盐水包裹体均一温度分布直方图及均一温度—盐度关系

4.4 油气充注时间和期次

利用BasinMod软件对盐下地区TS1井进行单井埋藏史和热史模拟。TS1井钻井完钻层位为上寒武统下丘里塔格群,其中志留系、泥盆系缺失,剥蚀厚度在700 m左右;上石炭统—二叠系缺失,剥蚀厚度在350 m左右,二叠系只保留中二叠统;新生界基本上保留完整,未遭受明显的剥蚀。本文参考了地震资料并进行了时深转换,确定寒武系底深在9 600 m左右,单井模拟温度和成熟度与实测值关系和单井埋藏史、热史模拟结果如图8所示,单井模拟结果与实测资料具有很好的匹配关系,表明建立的热史模型具有较高的可靠性。

图8 塔河油田盐下地区TS1井单井模拟及流体包裹体均一温度—埋藏史投影示意

盐下地区奥陶系储层中发育3期油包裹体,包裹体显微测温得到3期油包裹体共生盐水包裹体的均一温度峰值分别为66.8、95.3、104.5℃,结合储层的埋藏史和热演化史,获得3期油包裹体的捕获时间分别为420、318、10 Ma,说明塔河油田盐下地区在加里东中期、海西中期和喜马拉雅晚期经历了3期油气充注过程。

5 各期充注油气贡献

原油地球化学参数指示塔河盐下地区奥陶系原油具有相同的来源,流体包裹体指示塔河盐下地区奥陶系碳酸盐岩储层经历了3期油气充注过程,说明现今油藏为3期油气充注混合的结果。原油随成熟度的增加,主峰波长λmax逐渐降低,荧光表现为蓝色。塔河盐下地区奥陶系碳酸盐岩储层中原油与3期油包裹体的荧光光谱参数具有可比性,而且相较于油包裹体,原油荧光光谱参数值的分布区间更窄,这说明盐下地区现今油藏是多期油气充注的结果,不同性质的油藏可能是由3期油气对现今油藏原油的贡献度存在差异造成的。

原油和油包裹体荧光光谱参数λmax和QF535是用于区分原油成熟度的有效参数。将盐下地区原油和储层中油包裹体荧光光谱参数λmax和QF535进行对比,结果显示发蓝色荧光的油包裹体荧光参数λmax和QF535值与盐下地区原油的分布比较一致,部分原油的荧光参数λmax和QF535值与发浅黄色荧光油包裹体比较相似。此外,实钻生产资料表明,塔河盐下地区奥陶系以成熟度较高的轻质油藏、挥发性油藏和凝析气藏为主,原油密度约为0.8 t/m3,仅少部分地区为成熟度较低的中质油藏。说明第三期充注原油成熟度与盐下地区原油成熟度接近,为塔河盐下地区的奥陶系油藏贡献了最多的原油;其次第二期充注的原油也存在一定的贡献,第一期原油贡献比较少。因此可以认为喜马拉雅晚期是塔河盐下地区碳酸盐岩储层的主要成藏期。

6 结论

(1)盐下地区原油具有相似的地球化学特征,生物标志化合物参数表明其母质相同且沉积于海相弱还原环境,与下寒武统玉尔吐斯组烃源岩具有亲缘性。这表明现今盐下地区油藏中原油为玉尔吐斯组烃源岩在不同时期生成的原油充注到储层中并混合的结果。

(2)生物标志化合物参数特征反映盐下地区原油成熟度达到了成熟—高成熟阶段,利用芳烃系列化合物指标对盐下原油进行成熟度评价,甲基菲参数和二甲基二苯并噻吩参数计算出盐下地区原油成熟度Ro在0.90%～1.47%之间。原油荧光光谱参数中λmax在450～520 nm之间,Q值小于0.4,QF535值小于1.2,CIE-X和CIE-Y的值介于0.15～0.35,荧光颜色为蓝色到浅黄色。

(3)盐下地区奥陶系碳酸盐岩储层中存在3期油气充注过程,分别对应于亮黄色、浅黄色和蓝色荧光油包裹体。埋藏史图投影结果显示3期油气充注时间分别为加里东中期(420 Ma)、海西中期(318 Ma)和喜马拉雅晚期(10 Ma)。荧光光谱参数对比结果显示,蓝色荧光油包裹体与盐下地区原油的荧光光谱参数的分布范围基本一致,表明喜马拉雅晚期是盐下地区的主成藏期,为盐下地区的奥陶系油藏贡献了最多的原油。

利益冲突声明/Conflict of Interests

所有作者声明不存在利益冲突。

All authors disclose no relevant conflict of interests.

作者贡献/Authors’Contributions

徐勤琪、刘永立参与实验设计;郭小文、储呈林、罗明霞完成实验操作;徐勤琪、郭小文、张黎参与论文写作和修改。所有作者均阅读并同意最终稿件的提交。

The study was designed by XU Qinqi and LIU Yongli. The experimental operation was completed by GUO Xiaowen, CHU Chenglin and LUO Mingxia. The manuscript was drafted and revised by XU Qinqi, GUO Xiaowen and ZHANG Li. All the authors have read the last version of paper and consented for submission.