铀尾砂充填膏体中铀在地下裂隙水中的迁移研究

陈晓杰，刘 永，唐 好，蒋友睿，冯胜洋

(1.南华大学资源环境与安全工程学院安全工程系，湖南 衡阳 421001；2.南华大学安全工程技术中心，湖南 衡阳 421001；3.深圳大学物理与光电工程学院，广东 深圳 518000)

0 引 言

核能是化石燃料的优秀替代品，但是铀矿冶工业在铀矿石提炼的过程中会产生大量的铀尾矿。铀尾矿中仍然残留着85 %的放射性物质[1]。有研究表明，铀尾矿中的放射性核素含量可高于地表本底2～3个数量级[2]。目前全国92.4 %的铀尾矿库和82 %的铀尾砂分布在我国南方地区[3]。尾砂中的铀和其他放射性元素在特定的条件下会大量释放到周围环境中，并对人类健康和环境造成危害。

膏体充填是一种能够减少尾矿处理和退役矿山修复的成本的尾矿处理方法[4]。将铀尾砂制备成充填膏体并回填采空区，不仅能缓解铀尾砂带来的环境污染，又能有效减少采空区地面沉陷，还能减少尾矿库的维护费用，起到一举三得的作用。

尽管国内外学者已经在尾砂充填膏体研究和应用方面做了大量工作，但目前尾砂充填膏体尤其是铀尾砂充填膏体(下文简称膏体)对地下水的污染仍然缺乏研究。该文基于离散裂隙网络(DFN)方法建立地下裂隙结构模型。根据膏体浸出试验获得铀在地下水中的浸出规律，生成铀在裂隙地下水中的迁移模型，通过有限元方法进行求解。进而预测铀在裂隙地下水中长时间的迁移状况，为膏体的工程应用提供理论参考依据。

1 裂隙地下水中铀迁移模型的建立

1.1 水文地理情况

研究区域位于湖南省衡阳市某石膏矿采空区，开采面积0.404 2 km2，厚度在2.06～2.35 m之间。区域地表水系主要为涓水河，流经研究区域的东侧和南侧，该河为采空区地下水的重要补给来源之一。另一矿坑主要充水来源为主要赋存于近地表岩石风化裂隙发育带中的地下水。

1.2 地下水迁移方程

该研究的数值模型包含充填区域(多孔介质)和裂隙结构(裂隙介质)。介质内的地下水流动方程包括达西定律和连续性方程：

1.2.1 达西定律

在该研究的数值模型中，达西定律由以下形式表示：

(1)

式中：

u--流体的达西速度(m/s)；

Κ--多孔介质的渗透率(m2)；

Μ--流体的粘滞系数(pa·s)；

P--介质内的流体压力(pa)。

在裂隙中，裂隙内的水流由下式表示：

(2)

式中：

df--裂隙开度(m)；

κf--裂隙的渗透率(m2)；

pf--裂隙内的流体压力(Pa)；

▽T--限于裂缝切向平面的梯度算子；

ρ--流体密度(kg/m3)；

G--重力加速度(m/s2)；

D--垂直坐标(m)。

根据立方定律，裂隙的渗透率κf由下式计算得到：

(3)

式中：

ff--裂隙粗糙度。

1.2.2 连续性方程

在该研究中，连续性方程表示为：

(3)

式中：

εp--孔隙率；

T--时间(a)。

1.3 数值模型中铀迁移的控制方程

在铀尾砂充填膏体中，铀迁移的控制方程如下所示：

(4)

式中：

ci--多孔介质中的铀浓度(mg/l)；

cp，i--固体颗粒的吸附量(固体的摩尔单位干重，mg/kg)；

cG，i--在气相物质的浓度(mg/l)；

θl--液体体积分数；

ρ--干物质密度；

θg--气体体积分数；

Dd--弥散系数(m2/s)；

De--扩散系数(m2/s)；

Si--源项(mg·a-1/l)。

源项Si为基于膏体浸出试验获得的地下水中铀浸出率函数：

(5)

此外，膏体被设定为为充满水的多孔介质，上式中的液体体积分数θl与孔隙率εp相等，物相的干重ρ=(1-εp)ρs，ρs为固相密度。因此，式4可以改写为如下形式：

(6)

而在裂隙介质中的铀迁移控制方程为：

(7)

式中：

cf--裂隙中铀的浓度(mg/l)；

n0--对应的是相邻多孔介质的平面外物质通量(mg·a-1/m2)。

2 裂隙地下水中的铀迁移数值研究

2.1 裂隙迁移的数值模型

该文采用建立的理论模型研究了膏体充填某退役石膏矿后，铀在石膏矿采空区及周围岩层裂隙中的迁移规律。研究区域中，矿床位于裂隙含水层内，地下水大体呈自东南向西北流动。模型将充填区域和裂隙分别简化为多孔介质和裂隙结构。模型中的裂隙结构是基于离散裂隙网络方法(DFN)生成的[5]。使用连续性方程将充填区域及裂隙结构进行耦合，并使用有限元方法对其中的流体流动和铀的迁移过程进行求解。

2.2 岩层裂隙地下水中铀的迁移规律

膏体充填石膏矿采空区后，充填区域的铀会随地下水在周围岩层裂隙中迁移。0.02 a时裂隙地下水中铀的最大浓度为2×10-2mg/l，与浸出结束时的最大铀浓度的由此可知膏体充填地下采空区后，铀在地下水的迁移在非常短的时间内发生。图1为膏体充填采空区20 000 a后，岩层裂隙地下水中铀浓度的分布云图。图1中暖色调代表的铀几乎覆盖了膏体所在的裂隙含水层，这表明膏体中的铀对裂隙地下水的影响是广泛的。

图1 浸出时间为20 000 a时裂隙地下水中铀浓度分布情况(单位：mg/l)Fig.1 Distribution of uranium concentration in fractured groundwater after 20，000 years of leaching(mg/l)

为研究膏体充填地下采空区后地下水中铀浓度随时间的变化规律，选取了充填区域后方上由近至远的不同位置点a-g，深度为700 m，详见图2。选择点位于充填区域附近，该处有大量裂隙组成连通裂隙，能最有效的评估充填膏体对裂隙结构地下水的影响。

图2 裂隙结构地下水中a-g点位置示意图Fig.2 Schematic diagram depicting the positions of points a to g within the fractured groundwater

图3 膏体不同距离下裂隙结构地下水中的铀浓度变化趋势Fig.3 Trend of uranium concentration variation in groundwater at different distances from fractures in the paste structure

图2描述了从模型中心点起始，裂隙结构地下水中铀的浓度与膏体距离的增加而变化的关系。在20 000 a的研究时间里，数值模型中的铀浓度始终低于现行国家标准[6]。从图中可以看到，在浸出开始后很短的时间里，所有位置点的铀浓度都出现了明显的上升，然后趋向一个相对稳定的水平。在浸出开始后，点e的铀浓度始终是各点最高的，点a的浓度始终是各点中最低的；点g的铀浓度仅次于点e，点d的铀浓度在浸出的大部分时间里排行第三，但在浸出末期被位居第四的点c的铀浓度超越。点f是a-g点中距离膏体最近的，然而其铀浓度并不是所有点中最高的。点g与膏体的距离相对较远，其浓度却在所有点中排行第二。这表明裂隙结构中各点地下水的铀浓度并不与膏体距离相关。膏体充填区域浸出的铀随地下水主要在连通的大尺度裂隙内向远端迁移，孤立裂隙、独头裂隙和小尺度裂隙中占比极少。

此外，除点e外的所有点位，在浸出开始的铀浓度与浸出结束时的铀浓度都处于同一个数量级。点e浸出后0.02 a的铀浓度仅为浸出结束时的10.4 %。浸出开始与结束铀浓度相差最小的点为点a，浸出后0.02 a与浸出结束时的铀浓度几乎一致。这表明浸出开始不久后，铀在地下水中的迁移是相当迅速的。在0.02～20 000 a的研究过程中，裂隙结构中地下水的铀浓度都保持在一个相对稳定的水平。

从上述研究分析可以得出以下规律：①裂隙结构中的铀浓度并不表现出明显的空间相关性，即距离膏体较远处的裂隙结构中的铀浓度并不一定较低；②裂隙结构的传质速度表现出极大的空间差异性，铀在地下水中的迁移主要通过大尺度连通裂隙完成；③裂隙结构地下水中的铀浓度在0.02 a的时间内就完成了大部分的迁移过程。

3 结 语

铀尾砂充填膏体有着广阔的应用前景，其对地下水网络的污染急需研究。该研究基于分形离散裂隙网络方法，根据现场勘测结果和地质报告，生成地下裂隙结构网络模型。通过开展膏体长期浸出试验，获得铀在地下水中的浸出率函数，建立铀在裂隙结构地下水中的迁移模型，基于有限元方法求解，获得以下结论：

(1)在20 000 a的研究时间内，地下水中的铀浓度都低于现行国家标准，这说明铀尾砂充填膏体不会对周围地下水环境造成明显危害，有着广阔的应用前景。

(2)在浸出开始0.02 a后，裂隙结构地下水中各点的铀浓度与浸出结束时的铀浓度相差较小，这说明裂隙结构地下水中铀的迁移是相当迅速的。

(3)铀在裂隙结构地下水中的分布并没有表现出明显的空间相关性，这说明铀在地下水中的迁移主要通过大尺度连通裂隙完成。