基于BTG 微球的光子纳米射流多维度动态调控

张 昊，夏 军

(东南大学电子科学与工程学院，江苏 南京 210096)

亚波长光学分辨率在光谱学[1]、光刻[2]、光学显微镜[3]与数据存储[4]等应用场景中起到关键作用，同时获取最佳分辨率[5-6]一直是一个备受瞩目的话题。因为传统物镜的光斑具有衍射受限的问题[7]，人们一直在寻找新的方法可以将光聚焦到超越衍射极限的小斑点上[7-8]。自Mie[9]利用麦克斯韦方程组对小球的光散射进行分析研究后，人们发现在平面波照射下，电介质粒子的焦点通常可以在向前的方向上看到，随着Chen 等[10]于2004 年首次报道光子纳米射流(PNJ)效应后，微小物体的光学散射在此后十几年内受到人们的极大关注。PNJ 是在微小电介质物体的阴影侧通过平面波激励产生的高强度、非倏逝性和窄电磁束，入射平面波的尺寸通常小于电介质物体的尺寸[11]。众多材料中，基于介电微球或微圆柱体产生PNJ[12-16]作为一种简单有效打破衍射极限的方法备受人们关注。PNJ 最重要的特征是可以沿着几个具有弱发散性的波长传播，并且半峰全宽(FWHM)波束宽度可以克服衍射极限。这使得PNJ 成为适用于许多领域的通用组件，例如拉曼光谱[17]、光学捕获[18]、高密度数据存储[19]、双光子荧光增强[20]和高分辨率光学传感器[21]。

在光子结构中如果介电常数可以通过线性或非线性光学效应改变，则该结构可称之为可调谐结构。在应用于透明材料的调谐机制下，诸如电场或磁场、温度和声波的外部机制可以引起折射率变化从而实现可调谐光学元件。已经有研究指出，纳米颗粒结构与背景介质的折射率会对颗粒产生的PNJ 的特性产生影响[22]。因此，为了实现对PNJ 的动态操纵，通过外部刺激调节背景介质的折射率成为关键问题。近期，研究人员提出了使用微米尺寸的液晶(LC)微滴来制备各种光学功能材料和器件[23-27]。Matsui 等[28]利用时域有限差分(FDTD)方法对具有特定分子排列的LC 微圆柱体产生PNJ 进行了理论分析[23]。随后，Matsui 等[24]实现了对自组装的LC微滴产生电可调谐PNJ 的直接实验观察。Eti 等[25]通过外壳和LC 核心架构，实现了可调谐PNJ 的控制。Liu 等[27]还介绍了利用核壳微圆柱体产生类似的可调谐PNJ 方法。这些研究结果显示，LC 因其低控制电压、低功耗、电光控制简单、紧凑性和低成本的特点可以作为一种理想工具用于PNJ 调控研究。

本文研究提出了一种由高折射率BaTi03 玻璃(BTG)微球浸没在液晶中产生的多维度动态调制光子纳米射流方案。在外部电压的作用下，液晶分子指向矢发生偏转，导致BTG 微球周围介质环境的有效折射率发生变化，进而改变了微球的聚焦特性。研究结果表明，光子纳米射流的数量、聚焦位置和离轴距离可以通过改变施加到液晶的外部电场分布来动态控制，浸泡在电控液晶中的BTG 微球可以动态产生一到三个光子纳米射流，包括离轴光子纳米射流。此外我们对更复杂电场分布下微球的聚焦特性进行了探索与讨论。同轴与离轴光子纳米激流在光镊子和非线性光学传感器中具有许多应用前景。结果揭示了浸没在LC 中的微米颗粒控制光超过衍射极限的潜力。这对于一些应用可能是感兴趣的，特别是在集成光子传感器件中。

1 电控向列型液晶的双折射现象

液晶是光学各向异性介质，当光线进入其中时，被分为两束。其中遵循折射定律的一束为寻常光(o光)，违背折射定律为非寻常光(e光)。如果我们用rx，ry和rz来表示晶轴，那么沿着rx，ry和rz偏振的光的有效折射率分别为nrx，nry和nrz。我们可以得到这样的关系式:nrx＝nry＝no，nrz＝ne，no是光沿着短轴偏振的折射率，而ne则是光沿着液晶分子长轴偏振折射率，Δn＝no-ne表示双折射率差。沿着液晶分子三轴偏振的光折射率可以用如下公式表示[28]:

式中:εrx和εry是寻常介电常数，εrz是非寻常介电常数。根据麦克斯韦方程组，菲涅尔方程可以表示成如下的形式:

求解以上方程的解，得到:

式中:θ是入射光入射方向与液晶分子长轴之间的夹角。上式可以说明，光通过任意方向的液晶分子通常存在两个折射率。一个折射率大小为no，另一个是ne(θ)。对于任意偏振光，或者说，相对于入射光偏振方向任意取向的电光晶体，偏振光在晶体中的传播是相当复杂的，为方便分析，我们使用折射率椭球方法对光在液晶中的传播进行简要分析，根据折射率椭球法，沿着椭圆长轴偏振的光经过液晶的折射率为ne，而沿着短轴偏振的光经过液晶的折射率为no。

根据折射率椭球定律[28]，椭圆的短轴等于no，是一个定值。ne(θ)随着θ的不断变化发生改变，因此可以通过液晶分子取向改变有效折射率。对于任意方向的线偏振光入射，一般分解为沿着no和ne两个方向的分量，沿着两方向偏振的折射率不同，光强大小是光在两方向的投影大小。如图1(a)所示，如果入射光偏振方向在Y-Z轴内旋转，那么可以分解成沿着no和ne两方向的光。这意味着沿着ne方向振动的光有效折射率为ne，而沿着no方向振动光的有效折射率为no。沿着no偏振的光有效折射率始终是no，是一个定值。如此以来，不管液晶分子取向如何变化，沿着no方向偏振光折射率都不发生变化，因此沿no偏振光更像是一种噪音，影响光调控性能。如果入射光偏振方向一直沿着ne，就不存在沿着no方向的分量，也就没有噪音干扰，这是最理想的状况。所以，我们可以控制入射光偏振沿着ne方向，以此来排除no光线的干扰，实现ne光调控。

图1 液晶分子旋转排列及液晶分子指向矢排列示意图

图1(b)为液晶分子指向矢在电场控制下变化的示意图。在未施加外加电场时，液晶分子指向矢的长轴方向都平行于上下基板，方向由液晶取向层的方向决定，此时液晶分子长轴方向都平行于Y轴方向，沿着Z轴方向入射的线偏振光具有no折射率。而当在z轴方向加入外加电场后，靠近基板的液晶分子由于基板强锚定作用不能偏转，处于基板中间部分的液晶分子旋转至平行于电场的方向，由于较高的双折射效应，以及对外加电场的敏感反应，液晶分子成为光子纳米射流动态调控的上佳选择。

2 材料与方法

为了研究多光子纳米射流的调控性，我们设计提出了一种微球浸入在液晶中的装置方案，装置方案如图2(a)所示。顶层与底层均为ITO 导电玻璃，ITO 导电膜均朝向内侧，值得注意的是顶层ITO 导电膜被刻蚀后分为四片区域，在底层ITO 玻璃上旋涂有SD1 作为取向材料，SD1 是一种紫外光取向剂，不同于一般取向剂只能够取向一次，这种取向剂取向成功后仍可以擦写重复记录取向方向的。本研究中入射光为波长405 nm 的线性偏振光，偏转光方向为Y轴，液晶取向层方向平行于Y轴，与入射线偏振光的偏振方向相同。在两片ITO 玻璃中灌入向列相液晶，我们采用的液晶为E7(正性液晶，no＝1.517，ne＝1.741，Δn＝0.224)。在液晶中浸有高折射率微球，我们考虑了一种5 μm 直径、恒定折射率n＝1.9 的BaTi03 玻璃(BTG)微球，BTG 微球被上下层ITO 玻璃夹住，同时充当起了间隔子的作用，规定了液晶盒厚度为5 μm。

图2 所设计纳米射流调控装置

如图2(a)所示，在未施加外部电压时，液晶分子指向矢平行于Y轴排列，对应于非常光折射率1.741；在施加外部电压后，液晶分子指向矢开始朝向电场方向，即Z轴方向发生偏转；四块ITO 导电膜受不同电压控制时，液晶偏转角度各不相同。图2(c)所示为液晶有效折射率随外加电压的变化曲线，随着外加电压的增加，沿Y轴方向的线偏振光所经过的液晶有效折射率逐渐减小，当电压大于5 V 后，液晶分子指向矢几乎平行于Z轴，此时液晶有效折射率对应于寻常光折射率no＝1.517。因此，我们通过图2(a)所示装置利用有效折射率与电压关系图可以有效地通过调节外加电场的方式控制微球周围环境有效折射率分布，从而对微球光子纳米射流现象进行调控。

当微球浸入到向列相液晶中时，受上下基板与微球表面的弱锚定效应影响，介质分界面附近液晶的指向矢方向偏转角度相较于其余位置的液晶偏转角度，会略微减小[29-30]。这样的角度偏移缺陷会对PNJ 的聚焦特性产生微弱的影响，但并不起决定性作用。利用仿真软件很难模拟出紧贴基板与微球表面液晶指向矢偏移情况，因而在下面的模拟仿真中我们采用了理想模型，表面弱锚定效应被忽略不计。我们使用商业Lumerical Solutions 软件进行了FDTD仿真，模拟一束线偏振光通过图2(b)所示浸入液晶中的BTG 微球结构时产生PNJ 的电场分布状况。由于人眼或者探测设备对磁场反应微弱，因此我们重点研究了PNJ 的电场分布，磁场分布不讨论。已经有研究表明，当液晶有效折射率大于微球折射率时，介质微球不再产生光子纳米射流现象[31]。因此，在本文中我们不对液晶折射率大于1.9 时微球的聚焦特性进行讨论。

3 研究结果与讨论

3.1 单光子纳米射流调控

周围介质折射率对BTG 微球产生PNJ 的特性有巨大影响作用。为实现单个PNJ 动态调控，我们在图2(a)所示的四块ITO 导电膜处施加了相同的电压，此时，BTG 微球周围向列相液晶的有效折射率由外加电压决定且分布均匀，电压与折射率关系如图2(c)所示。

如图3(a)显示了BTG 微球分别浸入在液晶有效折射率为ne＝1.51、1.59、1.67、1.74 时得到单个PNJ 的电场强度分布。我们可以看到，当液晶有效折射率从1.51 逐渐增大到1.74 的过程中，也即外加电场从5 V 逐渐减少到0 V 的过程中，BTG 微球产生的同轴PNJ 逐渐向远离微球的方向移动。图3(b)为不同折射率下最大强度点处的横向强度剖面，我们可以发现，随着折射率增大，PNJ 最大强度值从14.3 逐渐减小到9.25，同时最大强度位置离微球球心距离从4.21 μm 逐渐增大到7.31 μm。由图3(c)可知在有效折射率逐渐增大的情况下，PNJ的半峰全宽(FWHM)也有轻微增大。由仿真结果可知，通过控制外部电压，我们可以实现对浸入液晶的高折射率BTG 微球产生的同轴单光子纳米射流进行聚焦位置的动态调控，同时伴随有聚焦强度与FWHM 的改变。

图3 不同环境介质对光子纳米射流影响

3.2 多光子纳米射流调控

上文我们介绍了当外加电场均匀分布时，利用电控液晶调控单光子纳米射流。而当电场分布变得更为复杂时，出现有趣的多光子纳米射流现象。首先我们考虑当BTG 微球周围存在两种不同有效折射率液晶时电场强度的变化情况。

图4 左侧示意图为5 μm 的BTG 微球周围液晶的有效折射率分布。我们将图2(a)所示装置中4块ITO 导电膜采用两两结合的方式，即两块ITO 导电膜施加相同电压，此时BTG 微球周围环境折射率分布被平均分为两部分，我们分别研究了neff＝1.51，1.59、neff＝1.51，1.67、neff＝1.51，1.74 三种情况下多光子纳米射流的分布情况。由于有效折射率分布关于Y轴对称，线偏振光经过微球后的电场强度分布也关于Y轴对称，此处我们只展示了Y＝0 时电场强度分布图。表1 所示为BTG 微球在图4 的三种情况下得到较明显PNJ 的位置及电场强度信息。

表1 BTG 微球浸入在不同环境介质中产生多个PNJ，每个PNJ 电场强度最大处的位置与强度值

图4 BTG 微球浸入在不同环境介质中的电场强度分布

结合图4 与表1 我们可以发现，当BTG 微球周围两个有效折射率数值相近时，如图4(a)所示，在微球后方会产生2 个PNJ，有效折射率较低一侧的PNJ 距离微球距离较近，液晶有效折射率较高一侧的PNJ 距离微球距离较远，同时，该PNJ 离轴距离更大；在距离微球较近的PNJ 下方还存在一个聚焦光斑，因其电场强度太低而不被记入。当BTG 微球周围两个有效折射率数值相差较大时，如图4(b)和图4(c)所示，在微球后会产生3 个PNJ，同样地，距离较高有效折射率一侧越近的PNJ，聚焦位置距离微球较远，在过微球球心的主轴上的PNJ 的电场强度为三个中最大，相邻两个PNJ 离轴距离大约为0.2 μm～0.3 μm。这样的多PNJ 现象相比于单PNJ现象，PNJ 数量从1 个增加到了2～3 个，而入射条件并没有发生变化，因此多PNJ 情况下单个PNJ 平均聚焦强度必然降低。由此可见，通过控制外加电场分布，可以利用浸没在电控液晶中的高折射率微球产生一到三个光子纳米射流，不同情况可动态切换，其中还包含离轴光子纳米射流。

当施加在图2(a)装置中4 块ITO 导电层上的电压各不相同时，经过BTG 微球后的光场分布变得复杂且难以总结规律，我们以图5(a)所示情况，对这种复杂情况进行探索讨论，图5(b)和图5(d)分别展示了X＝0 μm，Y＝0 μm 时的电场强度分布，因微球阴影侧电场强度不存在对称性，无法通过X＝0 μm，Y＝0 μm 电场强度准确分析电场分布情况，我们对Z轴不同位置的电场信息进行了切片分析，图5(c)为Z＝3.96 μm 时XY平面的电场信息，此时各聚焦光斑强度较高。我们可以发现有4 处较明显的PNJ 现象，以及2 处强度较弱的聚焦现象。光斑离轴距离规律与图4 相同，而旁瓣光场影响较严重，这些PNJ 的电场强度峰值均不超过7 V/m，虽然这样的复杂折射率环境令微球结构能够产生超过4 个PNJ，但是牺牲了光子纳米射流的强度对比。这样复杂的聚焦现象需要更多的研究来拓展其应用场景。

图5 4 块ITO 导电层上电压各不相同时光子纳米射流特性

4 总结

本文研究提出了由高折射率BaTi03 玻璃(BTG)微球浸没在液晶中产生的多维度可调谐光子纳米射流光场的方案。在外部电压的作用下，液晶分子指向矢发生偏转，导致BTG 微球周围介质环境的有效折射率发生变化，改变了微球的聚焦光场。研究结果表明，光子纳米射流的数量、聚焦距离和离轴位置可以通过改变外部电场分布进行动态调控。该方法可动态产生一至三个光子纳米射流，不同状态可实时切换，其中包含有离轴的光子纳米射流。此外，本文也对更复杂电场分布下的聚焦现象进行了探索和讨论。同轴和离轴光子纳米射流在光镊和非线性光学等领域具有广泛应用前景，对于一些光电器件等应用具有重要意义。