烟花爆竹燃放对河南省空气质量影响的研究

陈慕白,刀 谞,叶春霞,王晓彦,王 帅,孟晓艳

1.暨南大学,质谱仪器与大气环境研究所,广东 广州 510632

2.中国环境监测总站,国家环境保护环境监测质量控制重点实验室,北京 100012

3.山东裕龙石化产业园生态环境监控中心,山东 龙口 370681

元宵节是中国最重要的传统节日之一,燃放烟花爆竹是重要的年俗。 烟花爆竹燃放不仅会产生噪声污染,也会造成严重的空气质量污染,对人体健康产生危害[1-3]。 国内在烟花爆竹燃放对空气质量的影响(特别是对颗粒物浓度、化学成分和元素组成的影响)方面均开展了大量研究[4-6]。研究表明,烟花爆竹燃放可以造成污染物浓度急剧增加并累积,对SO2、PM10和PM2.5浓度的短期影响极大,PM2.5水溶性离子中的K+、Cl-和等离子浓度会明显上升[7-9]。 烟花爆竹燃放造成PM10和PM2.5短时骤增,若遇到高湿静稳等不利气象条件,污染物将不断累积,甚至出现区域性重污染过程[10-11]。

为有效控制烟花爆竹燃放对空气质量造成的影响,部分重点城市实施了元宵节期间烟花爆竹禁放限放政策,烟花爆竹禁放限放措施可以显著降低污染峰值浓度[12]。 2022 年全国多地(特别是京津冀及周边)执行严格的烟花爆竹禁放限放措施,监测数据显示,2022 年元宵节期间,全国地级及以上城市PM2.5最大小时平均浓度同比下降了11.8%,较2019—2021 年平均下降了18.9%。2023 年春节期间(包括元宵节),河南省多地调整烟花爆竹燃放政策,从2022 年的城市全域禁售禁放烟花爆竹调整为重污染天气期间和特定时间段禁止燃放烟花爆竹。

《深入打好重污染天气消除、臭氧污染防治和柴油货车污染治理攻坚战行动方案》明确要求“到2025 年,全国重度及以上污染天气基本消除”。 定量评估烟花爆竹燃放对空气质量,特别是对重度及以上污染天的影响至关重要。 为此,本文对2017—2023 年元宵节期间(指正月十五至正月十六)河南省污染物浓度进行分析,定量开展烟花爆竹燃放对河南省空气质量的影响研究。

1 数据来源和方法

1.1 数据来源

本文使用的2017—2023 年河南省常规污染物监测数据来源于国控城市空气质量监测网,监测指标包括SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3和CO;PM2.5中的水溶性离子数据来自国家颗粒物组分监测网自动监测数据,包括、Cl-、F-、Na+、、K+、Mg2+、Ca2+等;气象数据来自中国气象局国家级地面气象站。

为确保数据统计的准确和有效性,参照《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)及修改单、《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013)等标准开展数据统计。 常规污染物监测设备运行期间,依据《环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)连续自动监测系统运行和质控技术规范》(HJ 817—2018)、《环境空气气态污染物(SO2、NO2、O3、CO)连续自动监测系统运行和质控技术规范》(HJ 818—2018)进行运行维护和质量控制;水溶性离子监测设备运维质控按照《大气颗粒物组分自动监测质量保证与质量控制技术规定(第一版)》 (总站气字〔2019〕424 号) 的要求执行。

1.2 烟花爆竹燃放影响评估方法

烟花爆竹燃放期间,PM2.5、PM10及SO2浓度在烟花爆竹燃放时段会快速增长且趋势基本一致,CO 浓度变化相对较小[10,13]。 考虑到烟花爆竹燃放排放出的SO2和NO2通过均相和非均相反应生成等二次离子,而CO 浓度相对稳定,受烟花爆竹的影响较小。 所以将 CO 作为参照气体,基于ρ(PM2.5)/ρ(CO)(质量浓度比,下同)比例关系分析烟花爆竹燃放对PM2.5的贡献量和贡献率[14]

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式中: M 为集中燃放时段逐时烟花爆竹燃放对PM2.5的贡献量,μg/m3; ρ(PM) 为逐时PM2.5质量浓度,μg/m3; ρ(PMa) 为非集中燃放时段PM2.5质量浓度,μg/m3; ρ(CO) 集中燃放时段逐时CO 质量浓度,mg/m3; ρ(COa) 为非集中燃放时段CO 质量浓度,mg/m3; η 为烟花爆竹燃放对PM2.5的贡献率,%。

2 结果与讨论

2.1 空气质量基本特征

2023 年元宵节期间,河南省PM2.5质量浓度为152 μg/m3,阴历同比上升105.4%(74 μg/m3);累计出现34 d 空气质量超标,其中包括15 d 重度及以上污染,2022 年元宵节期间河南省烟花爆竹燃放管控严格,仅出现12 d 超标天,未出现重度及以上污染。 从全国各省份空气质量超标天数对比来看,河南省空气质量超标天数、重度及以上污染天数均居全国榜首。 从图1 可以看出,其他省份空气质量超标时间为0 ～28 d,重度及以上污染天数为0 ～7 d,均明显低于河南省。

图1 2023 年元宵节期间全国各省份空气质量超标级别分布Fig.1 Distribution of air quality exceedance days by p rovince du ring the Lantern Festival in 2023

2023 年元宵节期间,河南省正月十五、十六PM2.5日均质量浓度分别为 125 μg/m3和180 μg/m3,较前一日PM2.5质量浓度分别增加34 μg/m3和55 μg/m3。 从表1 可见:2023 年正月十五PM2.5浓度为近7 年最高;正月十六PM2.5浓度为近7 年次高,仅低于2019 年的211 μg/m3;正月十五、十六PM2.5较前一日PM2.5浓度增量均为近7 年同期次高,仅低于2019 年;正月十四PM2.5浓度和较前一日的浓度增量均为近7 年最高。 从2017—2023 年元宵节期间空气质量对比情况(图2)来看,2018 年及2020—2022 年元宵节期间未发生重度及以上污染,2023 年正月十六城市重度及以上污染时间达15 d,达到历史同期单日最高重污染天数,正月十六城市重度及以上污染时间较前一日增加15 d,也是历史最高。

表1 2017—2023 年元宵节前后河南省PM 2.5 日均值及变化Table 1 Daily average PM 2.5 values and changes in Henan Province around the Lantern Festival from 2017 to 2023

图2 2017—2023 年河南省元宵节期间逐日污染时间和PM 2.5 日浓度峰值变化Fig.2 Changes of the number of polluted days and peak daily PM 2.5 concentration during the Lantern Festival in Henan Province from 2017 to 2023

从地面形势场来看,对比2019 年和2023 年元宵节期间气象条件,同期河南省基本处于均压区控制,静稳不利,近地面以弱南风为主。 从具体气象参数统计(表2)来看,2023 年元宵节期间河南省平均风速为2.3 m/s,高于2019 年同期,北部城市偏南风风速略大;2019 年正月十四,河南省大部分有降水影响,导致河南省元宵节期间相对湿度明显高于2023 年同期。 总体上,2023 年元宵节期间气象条件较2019 年阴历同期接近甚至略好,但PM2.5日均浓度峰值和日增量与2019 年相当,在一定程度上反映出2023 年河南省元宵节期间烟花爆竹燃放对空气质量影响明显。

表2 2017—2023 年元宵节期间河南省气象数据统计Table 2 Meteorological data of Henan Province during the Lantern Festival from 2017 to 2023

2.2 小时变化特征

从图3 可以看出,2023 年元宵节期间各项污染物浓度均明显高于2022 年同期,PM2.5、PM10小时峰值浓度阴历同比分别上升162.8% 和133.1%。 正月十五17:00 起PM2.5小时质量浓度开始快速上升,至正月十六00:00,PM2.5小时质量浓度达到226 μg/m3,平均每小时增加18.7 μg/m3,相比17:00 上升57.8%,同时段PM10、SO2、NO2、CO小时峰值浓度分别相比17:00 上升54.9%、59.2%、53.9%和29.6%,O3小时质量浓度逐步降低,从113 μg/m3降至44 μg/m3,监测数据表明烟花爆竹燃放对CO 浓度的影响相对较小。

图3 2022 年和2023 年河南省元宵节期间常规6 项污染物对比变化Fig.3 Comparative changes of six conventional pollutants during the Lantern Festival in Henan Province in 2022 and 2023

从2017—2023 年河南省元宵节期间小时变化特征看(图3 ～图4),正月十五17:00 起,受烟花燃放影响,河南省PM2.5浓度和重污染城市数量迅速上升,正月十六00:00 左右达到峰值。2023 年元宵节期间,河南省PM2.5质量浓度小时峰值(226 μg/m3)仅次于2019 年阴历同期的239 μg/m3;PM2.5小时重污染城市数量最高为14 个,与2019 年的15 个基本持平。 从图4、图5 也可以看到,除2019 年外,2023 年元宵节期间PM2.5浓度小时峰值和重污染城市数量均显著高于其他年份,特别是2022 年河南PM2.5质量浓度小时峰值仅为86 μg/m3,PM2.5小时重污染城市数量仅为1 个,主要原因之一是2022 年元宵节期间,河南省各地级及以上城市全域全时段禁售禁放烟花爆竹,空气质量达到历史同期最优水平。

图4 2017—2023 年元宵节期间河南省逐小时PM 2.5 平均浓度变化Fig.4 Change of hourly average PM 2.5 concentration in Henan Province during the Lantern Festival from 2017 to 2023

图5 2017—2023 年元宵节期间河南省逐小时重污染城市数量变化Fig.5 Change of the num ber of hourly heavily polluted cities in Henan Province during the Lantern Festival from 2017 to 2023

2.3 河南省春节期间颗粒物组分特征分析

河南省共有14 个城市开展了颗粒物组分监测,结果表明,元宵节期间河南省PM2.5组分中烟花爆竹燃放的典型示踪组分K+、、Cl-质量浓度在正月十五17:00 开始显著上升(图6),分别由1.48、10.60、3.15 μg/m3上升至峰值40.90、35.49、24.40 μg/m3,分别上升了26.6、2.3、6.7倍,表明烟花爆竹燃放对PM2.5浓度影响显著。

图6 河南省元宵节期间K+、、C l-组分浓度变化Fig.6 Changes of K+,and Cl-concentrations during the Lantern Festival in Henan Province

颗粒物组分重构结果(图7 ～图8)显示,烟花爆竹燃放影响的时段主要集中在正月十五夜间至正月十六夜间,PM2.5中特征组分贡献比例较前期显著上升。 未受燃放影响阶段(正月十五01:00—17:00),微量元素、及Cl-占比分别为3.4%、10.2%、4.6%,燃放影响最显著的时段(正月十五18:00 至正月十六06:00),占比分别为17.1%、15.1%、9.0%,占比贡献分别上升了13.7、4.9、4.4 个百分点。

图7 河南省元宵节期间颗粒物组分重构浓度变化Fig.7 Changes in the reconstructed concentrations of particulate matter components during the Lantern Festival in Henan Province

图8 河南省元宵节期间颗粒物组分占比统计图Fig.8 Statistics of the percentage of particulate matter components during the Lantern Festival in Henan Province

河南省14 个城市元宵节期间K+、、Cl-浓度统计见表3。 从表3 可以看出,3 种组分浓度在烟花爆竹集中燃放阶段均显著上升。 K+从0.44 ～2.25 μg/m3上升至峰值 9.90 ～175.57 μg/m3,从6.50 ～21.10 μg/m3上升至峰值21.46～135.90 μg/m3,Cl-从1.92 ～5.08 μg/m3上升至峰值7.66 ～94.32 μg/m3,分别上升10.3 ～86.1、1.1 ～9.4、3.0 ～33.1 倍,其中信阳市、焦作市、三门峡市等城市上升幅度较为显著。

表3 河南省各市元宵节期间K+、Cl-、浓度峰值Table 3 Peak concentrations of K+,?and Cl-during the Lantern Festival in Henan Province

表3 河南省各市元宵节期间K+、Cl-、浓度峰值Table 3 Peak concentrations of K+,?and Cl-during the Lantern Festival in Henan Province

城市SO2-K+质量浓度/(μg/m3)4 质量浓度/(μg/m3)Cl-质量浓度/(μg/m3)基准峰值上升倍数基准峰值上升倍数基准峰值上升倍数郑州1.08 19.63 17.2 9.75 27.33 1.8 3.16 14.33 3.5开封1.4818.32 4.1洛阳1.8242.34 22.314.0138.96 1.83.8427.16 6.1 22.54 14.2 10.05 32.99 2.3 3.57安阳1.3614.58 3.3鹤壁0.889.90 10.39.8021.46 1.21.927.66 3.0 16.15 10.9 11.30 24.19 1.1 3.36新乡1.6526.64 6.4焦作2.25175.57 77.021.10135.90 5.45.0858.69 10.6 45.81 26.8 9.40 36.82 2.9 3.60濮阳1.9239.02 15.9漯河1.9950.56 24.48.1335.46 3.43.5826.94 6.5 52.95 26.6 11.81 53.31 3.5 2.31三门峡0.4418.94 7.7商丘1.0223.05 21.66.5042.58 5.61.9613.64 6.0 18.70 41.5 8.94 30.21 2.4 2.17信阳1.7094.32 33.1周口1.6250.59 30.27.4437.56 4.02.9629.90 9.1 148.02 86.1 8.76 91.25 9.4 2.77驻马店1.50 42.71 27.5 11.42 40.12 2.5 3.74 27.12 6.3

为进一步研究烟花爆竹集中燃放对城市PM2.5浓度的影响,选取焦作市作为典型城市开展研究,结果见图9。 焦作市颗粒物组分监测结果表明,元宵节期间烟花爆竹典型示踪组分K+、、Cl-质量浓度从正月十五19:00 起明显上升,分别为3.79、18.65、5.35 μg/m3,至正月十六00:00 峰值分别为175.57、135.90、58.69 μg/m3,离子浓度分别上升了45.3、6.3、10.0 倍,明显高于河南省的平均浓度上升水平。

图9 焦作市元宵节期间K+、、C l-组分浓度变化时序图Fig.9 Changes of K+,and Cl-concentrations during the Lantern Festival in Jiaozuo City

从图10 可以看出,焦作市烟花爆竹集中燃放时段,PM2.5中特征组分浓度微量元素、及Cl-贡献较前期显著上升。 未受影响时段(正月十五01:00—19:00),微量元素、及Cl-的占比分别为4.0%、17.3%、4.6%。 燃放影响最显著的时段(正月十五20:00 至正月十六08:00),占比分别为29.7%、24.4%、10.8%,贡献上升25.7、7.1、6.2 个百分点,比河南省平均贡献分别高出12.0、2.2、1.8 个百分点,焦作市烟花爆竹燃放特征显著。

图10 焦作市元宵节期间颗粒物组分重构浓度变化Fig.10 Changes in the reconstructed concentrations of particulate matter components during the Lantern Festival in Jiaozuo City

图11 焦作市元宵节期间颗粒物组分占比统计图Fig.11 Statistics of the percentage of particulate matter components during the Lantern Festival in Jiaozuo City

2.4 烟花爆竹燃放对空气质量影响分析

利用ρ( P M2.5) /ρ( CO) 计算河南省1 7个城市正月十五、 十六烟花爆竹燃放对P M2.5浓度的贡献。 选取正月十五烟花未集中燃放的某一时刻或时间段为基准(基准时段根据城市P M2.5和组分浓度变化特征分别确定),对正月十五、十六具有烟花爆竹燃放特征时段逐小时开展对P M2.5浓度的贡献计算。

从表4 可以看出,正月十五和十六烟花爆竹燃放对河南省PM2.5日均值贡献分别为31.5%和31.8%,绝对值影响分别为39 μg/m3和57 μg/m3,元宵节期间烟花爆竹燃放可使河南省2023 年PM2.5年均质量浓度上升0.26 μg/m3。 其中,正月十五烟花爆竹燃放贡献最大的城市为焦作市,可造成PM2.5日均值上升71 μg/m3,贡献51.4%;正月十六烟花爆竹燃放贡献最大的城市为濮阳市,可造成PM2.5日均值上升119 μg/m3,贡献51.5%。 从烟花爆竹燃放对污染等级的影响来看,烟花爆竹燃放导致河南省12 个城市从中度及以下污染变为重度及以上污染,5 个城市从优良变为超标。 烟花爆竹燃放对城市PM2.5浓度和重度及以上天数影响明显。

表4 元宵节期间烟花爆竹燃放对河南省PM 2.5 浓度和空气质量级别影响Table 4 Impact of fireworks discharge on PM 2.5 concentration and air quality level in Henan Province during the Lantern Festival

3 结论

1)2023 年元宵节期间,河南省共计出现15 d重度及以上污染,达到历史同期单日最高重污染天数,PM2.5质量浓度小时峰值为226 μg/m3,仅次于2019 年的239 μg/m3,明显高于2022 年的86 μg/m3,正月十六重度及以上污染天数较前一日增量为历史最高值。

2)烟花爆竹燃放对PM2.5和SO2浓度影响显著,对CO 浓度影响相对较小;烟花爆竹燃放造成K+、、Cl-浓度快速上升,对K+浓度影响最为显著,河南省各城市K+小时峰值浓度较基准时刻上升10.3 ～86.1 倍,平均上升26.6 倍。

3)正月十五和十六烟花爆竹燃放对河南省PM2.5日均值贡献分别为31.5%和31.8%,正月十五、正月十六烟花爆竹燃放贡献最大的城市分别为焦作市和濮阳市,分别造成PM2.5日均值上升71 μg/m3和119 μg/m3,贡献达51.4% 和51.5%。 烟花爆竹燃放导致河南省共有12 个城市空气质量跨级出现重度及以上污染,5 个城市从优良变为超标,烟花爆竹燃放对城市PM2.5浓度和重度及以上天数影响显著。