氡在大气扩散数值模拟中的湿沉降参数研究

武旭阳,宋显澎,,孙 娟,连国玺,张昊岩,沈洪艳

(1.中核第四研究设计工程有限公司,河北 石家庄 050021;2.河北科技大学 环境科学与工程学院,河北 石家庄 050000)

氡是镭衰变产生的放射性核素,是世界卫生组织公布的主要致癌物之一[1-2]。在自然界的花岗岩、铀含量丰富的磷酸盐岩及众多建筑材料中均能析出大量的氡,氡也是铀矿冶设施释放的主要气载流出物,其对环境的辐射影响不可忽视[3-4]。监测数据表明,尾矿库氡对环境空气的影响范围多为0～3 km,近距离对环境影响更大。氡在大气环境中的扩散过程较为复杂,湿沉降是氡在环境中迁移和去除的重要影响参数。

目前国内外关于氡湿沉降过程的研究主要集中在含氮、硫等化合物的湿沉降方面,通过模拟自然降水过程,将配制的含氮、硫元素的溶液作用于受试材料上,观察受试材料的变化规律[5-6];收集湿沉降样品、分析大气中氮、硫湿沉降规律及湿沉降总量[7-8];分析温度和pH对氡在水中的溶解与析出的影响[9-10];监测酸雨情况,得出酸雨的时间特征及酸雨等级[11]。根据氮、硫化合物湿沉降的特点,结合氡的溶解与析出规律以及当地的酸雨情况,可为氡的湿沉降过程研究提供参考。

在大气扩散数值模型中,氡的湿沉降参数一般采用缺省值,这造成了数值模拟计算的不确定性。笔者采用自主设计的氡湿沉降试验装置,研究氡活度浓度、降水强度和pH条件对氡湿沉降过程的影响规律,以期为铀矿冶设施氡的大气扩散模拟提供湿沉降参数。

1 材料与方法

1.1 试验材料

氡的释放源项取自某铀尾矿库干滩面的铀尾矿,经自然干燥后备用,氡析出率为6～8 Bq/(m2·s);模拟降水用水为去离子水。

1.2 试验装置及仪器

试验装置长×宽×高为1.0 m×1.0 m×1.8 m,从下至上分为3部分(图1)。尾矿填充箱体(高0.5 m)为10 mm厚铁板材质,集气阀装置(高0.5 m)和集气罩(高0.8 m)均为亚格力材质,所有装置连接处均用3M密封胶密封处理。

图1 模拟氡湿沉降装置示意图Fig. 1 Diagram of simulated radon wet deposition device

模拟降水装置由喷淋管路及供水系统组成,喷淋管路装配于集气空间罩内顶部,供水系统由蠕动泵(型号为BT 600-2J,1台)、储水桶及若干硅胶软管构成。空气中氡、水中氡活度浓度测试选用RAD7便携式测氡仪。

1.3 试验方法

研究初始氡活度浓度分别为6、20、50、100、300、500 kBq/m3(浓度差控制在10%～15%),降水强度分别为50、70、90、110、130、150 mm/h,模拟不同pH(4.5、5.0、5.5、6.0、7.0)降水时,对试验结果的影响。

试验开展前,通过控制集气阀对集气空间进行氡的采集,控制模拟降水用水的pH,检测模拟降水用水中的氡活度浓度,作为本底值,并检测集气空间内的初始空气氡活度浓度。模拟降水时长设定为1 h,在降水过程中通过集气空间底侧排水口采集水样,检测水中氡活度浓度,检测排水后集气空间内空气的氡活度浓度。氡在水中的溶解和析出主要受温度和压力影响,试验过程中认为集气空间内温度和压力不变,未考虑湿沉降后氡从水中析出及扩散情况;集气空间为封闭状态,不受外界大气风场影响,未考虑空气流动。

在考虑氡衰变的情况下,根据测量数据计算氡湿沉降率和清除效率[12]。

CV1=C1V1+C2V2+C3V1,

(1)

N=N0·2-t/T,

(2)

(3)

(4)

式中:C为降水前集气空间初始氡活度浓度,Bq/m3;C1为降水后集气空间氡活度浓度,Bq/m3;C2为降水冲刷的氡活度浓度,Bq/m3;C3为衰变的氡活度浓度(衰变的原子核数与集气空间体积比),Bq/m3;V1为集气空间体积,m3;V2为降水体积,m3;S为降水面积,m2;N0是指初始时刻(t=0)时的原子核数;t为降水时间(衰变时间);T为半衰期,取3.85 d;N为衰变后留下的原子核数;Rw为湿沉降率,Bq/(m2·h);η为清除效率,%。

2 试验结果与分析

2.1 氡活度浓度与湿沉降率、清除效率的关系

在水合作用[13]下,气相的氡能自然溶解在流动降水中[14]。在集气空间内温度和压力保持不变的条件下,固定降水强度为50 mm/h,模拟降水pH为7.0,设定不同梯度的初始氡活度浓度进行试验,结果见表1。可以看出,随着初始氡活度浓度升高,降水溶解的氡活度浓度也升高,单位体积降水中溶解的空气中氡的比例在10%左右。初始氡活度浓度与降水后水中氡活度浓度呈线性相关。由试验结果可计算得出初始氡活度浓度与湿沉降率(图2)及清除效率(图3)的关系。

表1 不同初始氡活度浓度条件下的试验结果Table 1 Experimental results of different initial radon activity concentrations

图2 初始氡活度浓度与湿沉降率的关系Fig. 2 Relationship between initial radon activity concentration and wet deposition rate

图3 初始氡活度浓度与清除效率的关系Fig. 3 Relationship between initial radon activity concentration and removal efficiency

由图2可知,在降水强度、降水时长以及降水pH一定时,随着初始氡活度浓度升高,氡的湿沉降率逐渐增大,最小为31 Bq/(m2·h),最大为2 653 Bq/(m2·h),湿沉降率与初始氡活度浓度呈显著正相关。试验过程中,气相氡一直未达到饱和;随着集气空间内气相氡活度浓度的升高,其与水分子的水合作用增强,在水中溶解的氡也随之升高,氡的湿沉降率变大。

由图3可知,在降水强度、降水时长以及pH一定时,随着初始氡活度浓度升高,清除效率在0.49%～0.65%波动,变化幅度较小,清除效率与初始氡活度浓度呈弱相关性。

2.2 降水强度与湿沉降率、清除效率的关系

初始氡活度浓度为98～118 kBq/m3,模拟降水用水pH为7.0。在不同降水强度条件下进行试验,结果见表2。由表2试验结果可计算得出降水强度与湿沉降率(图4)及清除效率(图5)的关系。

由图4和图5可知,在初始氡活度浓度与pH一定时,随着降水强度的提高,氡湿沉降率和清除效率逐渐增大,湿沉降率最小为466 Bq/(m2·h),最大为1 353 Bq/(m2·h);清除效率最小为0.49%,最大为1.73%,氡湿沉降率和清除效率与降水强度均呈显著正相关。根据水合作用原理,水分子中由氢键组成主体网格,网格内的各孔隙内存在气体分子[15],随着降水强度增大,降水总量增多,增多的水分子能够溶解更多的气相氡,因此,氡的湿沉降率与清除效率均增大。

2.3 pH与湿沉降率及清除效率的关系

初始氡活度浓度保持约100 kBq/m3,降水强度为50 mm/h,设定不同降水pH进行试验,结果见表3。可以看出,随着pH升高,模拟降水后水中氡活度浓度基本保持不变。由试验结果可计算得到pH与湿沉降率(图6)、清除效率(图7)的关系。

表3 不同模拟降水pH条件下的试验结果Table 3 Experimental results of different simulated precipitation pH

图6 pH与湿沉降率的关系Fig. 6 Relationship between pH and wet deposition rate

图7 pH与清除效率的关系Fig. 7 Relationship between pH and removal efficiency

由图6和图7可知,在初始氡活度浓度和降水强度一定时,随着pH升高,湿沉降率在460～485 Bq/(m2·h)波动,清除效率在0.49%～0.59%波动,湿沉降率和清除效率随pH的变化不显著。根据分子间隙填充理论[9]40,pH不影响水体中的分子间隙,因此氡在不同pH模拟降水中的溶解量基本不变,湿沉降率和清除效率与pH呈弱相关性。

3 模型中湿沉降参数的获取

对Fluidyn数值模拟软件中内嵌的湿沉降物理模型进行积分,可得到扩散浓度与湿沉降参数的关系为

C1=(C-C3)·(1-θ·H·t1),

(5)

式中:H为降水强度,mm/h;t1为降水时长,s;θ为湿沉降参数,h/(mm·s)。

降水是影响湿沉降过程的主要因素,将所对应的试验结果依次代入式(5)计算,得到湿沉降参数随降水强度的变化趋势(图8)。

图8 不同降水强度时的湿沉降参数Fig. 8 Wet deposition parameters under different precipitation intensity

通过对上述试验变量进行参数拟合,可得到湿沉降参数与降水强度呈指数函数关系:

(6)

式(6)可用于铀尾矿释放氡的大气扩散数值模拟,根据实际气象观测的降水强度,确定相应的湿沉降参数。根据公式计算得到的湿沉降参数可与Fluidyn数值模拟软件中给定的参考值对应;而软件中的参考值只给出了单一值,本研究得到的公式对其在不同降雨强度下的参考值进行了补充完善。

4 结论

通过自主设计的试验装置,获取了氡沉降量及沉降速率的相关关系,明确了降水强度是影响湿沉降过程的主要因素。由试验参数拟合分析得出,湿沉降参数与降水强度呈指数函数关系。