滤嘴通风率对加热卷烟气溶胶主要成分释放量的影响

张博，杜文*，王志国，宋时浩，王吉利，孙志伟，王威

1.湖南中烟工业有限责任公司技术研发中心，长沙市雨花区劳动中路386号 410007

2.青岛颐中科技有限公司，青岛市市北区沾化路3号 266011

滤嘴通风技术作为一种有效降低烟气焦油、减少有害成分释放量的手段已广泛应用于传统卷烟［1-2］。滤嘴通风改变传统卷烟燃烧锥空气流态，从而影响烟丝的裂解和蒸馏过程，造成烟气成分稀释、扩散和截留的改变，影响烟气成分的释放，最终影响卷烟感官品质。目前，针对传统卷烟已开展了较多滤嘴通风相关研究，主要集中在对感官质量以及烟气常规成分，有害成分，酸性、中性和碱性香味成分释放量的影响方面［3-6］。

加热卷烟在热物理及热化学方面与传统卷烟存在较大差异［7］。加热卷烟是通过加热元件对烟草物质进行加热，由于加热温度低于350℃，烟草物质仅发生蒸馏及简单的热解反应，不仅可以满足消费者对于烟碱的需求，还可以有效降低因高温燃烧、热解和热合成过程中潜在有害物质的产生［8-12］。此外，加热卷烟气溶胶主要成分释放比例与传统卷烟也存在较大差异［13-19］，国内烟草科研人员发现加热卷烟气溶胶中水分质量所占比例高于传统卷烟，而烟碱质量所占比例低于传统卷烟［20-21］。以上研究表明，加热卷烟无论从成烟/成雾机制还是气溶胶主要成分释放比例方面均与传统卷烟存在较大差异。近年来，国内外加热卷烟产品逐渐采用滤嘴通风技术达到降温和增雾的效果［22］，如菲莫国际公司的电磁加热TEREA产品采用打孔技术替代聚乳酸薄片作为冷却元件；英美烟草公司的glo产品采用打孔技术降低气溶胶温度。国内企业如湖南中烟工业有限责任公司（以下简称湖南中烟，下同）、浙江中烟等采用打孔技术降低气溶胶温度。滤嘴通风率对加热卷烟气溶胶的物理特性、化学特性及感官质量的影响规律尚未清晰。因此，本研究中以圆周17 mm的细支周向加热卷烟为研究对象，考察滤嘴通风率、打孔位置对加热卷烟气溶胶主要成分释放量的影响规律，旨在为加热卷烟产品滤嘴通风参数设计提供参考。

1 材料与方法

1.1 材料、试剂和仪器

同一批生产的某牌号加热卷烟并配套相应的加热器具，采用周向加热方式，加热温度为220℃（某中烟工业有限责任公司）；剑桥滤片（直径44 mm，德国Borgwaldt公司）。

异丙醇（AR，天津市富宇精细化工有限公司）；丙三醇、1,4-丁二醇（AR，国药集团化学试剂有限公司）；正十七烷（≥98.5%，北京百灵威科技有限公司）；烟碱（＞97.0%，国家烟草质量监督检测中心提供）。

MSC-3型多元搓接实验装置、NTM-5加热卷烟综合测试台、NSM100型加热卷烟直线型吸烟机（青岛颐中科技有限公司）；JK350-M-J3型实验室激光打孔机（江苏瑞驰科技有限公司）；CP224S电子天平（感量0.000 1 g，天津阿尔塔科技有限公司）；7890A气相色谱仪（配备FID和TCD检测器，美国Agilent公司）；Milli-Q50超纯水仪（美国Millipore公司）；HY-6双层调速振荡仪（常州国华电器有限公司）。

1.2 方法

1.2.1 加热卷烟样品设计与制备

烟支分切：取同一批生产、圆周为17 mm的细支周向加热卷烟样品进行分切，将分切好的烟丝段置于相对湿度45%±2%，温度（22±1）℃的条件下平衡，其中，烟丝段长度为41 mm；对二元复合滤棒进行分切，其中，滤嘴段分切长度为7 mm，中空段分切长度为35 mm。

烟支卷接：对分切后的烟丝段、中空段和滤嘴段进行卷接，获得长度为83 mm的加热烟支，共计1 000支。

烟支激光打孔：采用开槽方式打孔，开槽数量均为5个，打孔位置（距离唇端）分别为10.0、17.5、25.0 mm。根据激光打孔时间、功率的不同，获得不同打孔位置滤嘴通风率设计值为0、22.5%、37.5%、52.5%、60.0%、70.0%、75.0%、80.0%、85.0%的烟支样品；按照质量为（平均值±0.02）g、滤嘴通风率为设计值±1%的标准对烟支样品进行逐一分选，置于相对湿度45%±2%、（22±1）℃的条件下平衡48 h。

1.2.2 实验设计

为准确估计各实验因素主效应的大小及估计因素之间各级交互效应的大小，采用全面实验的方法。针对打孔位置和滤嘴通风率分别考察3和9个水平。

1.2.3 加热卷烟气溶胶的捕集

采用加热卷烟直线型吸烟机抽吸加热卷烟，参照加拿大深度抽吸模式（ISO 20778：2018）［23］，具体参数：抽吸容量55.0 mL，抽吸时间2 s，抽吸间隔30 s；抽吸曲线为钟形。采用剑桥滤片捕集6支卷烟气溶胶，每支卷烟抽吸6口，进行3次平行实验。

1.2.4 烟碱、水分及丙三醇的检测

按照CORESTA 84号［23］推荐方法检测气溶胶中烟碱、水分及丙三醇的捕集量及滤嘴中截留量。

1.2.5 数据处理

采用SPSS软件对数据进行方差分析-效应估计，以了解滤嘴通风率及打孔位置对气溶胶主要成分烟碱、丙三醇和水分捕集量的影响。

2 结果与讨论

2.1 方法学评价

考察了方法的检测限、回收率和精密度。对最低浓度的标准溶液进行10次平行测定，分别以3倍和10倍标准偏差计算检出限和定量限。采用标准加入法进行回收率实验，以剑桥滤片萃取液主要成分的测定值为基准，分别在萃取液中加入50%、100%和150%水平的标样，根据测定量、加标量和原含量计算回收率，并通过5次重复实验结果计算相对标准偏差（RSD）。结果（表1）表明，建立的检测丙三醇、烟碱和水分的方法能够满足定量检测的需求［24］。

2.2 滤嘴通风率对气溶胶主要成分的影响

2.2.1 对气溶胶主要成分捕集量的影响

气溶胶主要成分捕集量的测定结果如图1所示。可知，随滤嘴通风率的增大，气溶胶烟碱、水分捕集量呈降低-升高-降低的趋势（滤嘴通风率70.0%~75.0%时达到峰值）；气溶胶中丙三醇捕集量呈升高-降低的趋势（滤嘴通风率70.0%时达到峰值）。

图1 滤嘴通风率对气溶胶主要成分捕集量的影响Fig.1 Influences of filter ventilation rate on aerosol collected masses of 3 main components

为进一步探究流经烟丝段适宜的气流体积，计算不同滤嘴通风率下流经烟丝段的气流体积，以滤片对主要气溶胶成分的捕集量与流经烟丝段气流体积的比值计算单位气流体积中主要成分的捕集量，并考察滤嘴通风率与该比值间的关系，结果如图2所示。可知，随滤嘴通风率增大，单位气流体积中烟碱、水分的捕集量整体呈稳定-升高-稳定或降低趋势（滤嘴通风率为52.5%~75.0%左右快速升高）。对于单位气流体积中丙三醇捕集量，随滤嘴通风率增大，呈升高趋势；当滤嘴通风率超过70.0%时，单位气流体积中丙三醇捕集量增速减缓。因此，流经烟丝段气流体积约为11 mL时（滤嘴通风率为80.0%），整体上单位气流体积主要成分捕集量较高。

图2 烟丝段单位气流体积主要成分捕集量随滤嘴通风率的变化Fig.2 Variations of collected masses of main components per unit airflow volume in tobacco section with filter ventilation rate

2.2.2 对气溶胶主要成分截留量的影响

不同通风率滤嘴样品对气溶胶主要成分的截留量如图3所示。结果表明，随滤嘴通风率的增大，滤嘴中烟碱和水分的截留量呈降低-升高-降低或降低-升高的变化趋势，在滤嘴通风率70.0%附近截留量最低，与此同时捕集量达到峰值；随滤嘴通风率的增大，滤嘴中丙三醇截留量呈降低-稳定的变化趋势，在滤嘴通风率70.0%附近截留量即达最低，与此同时捕集量达到峰值，其中，滤嘴中丙三醇截留量远大于气溶胶中的捕集量。说明烟丝段释放的丙三醇大部分被滤嘴截留。

图3 滤嘴通风率对气溶胶主要成分截留量的影响Fig.3 Influences of filter ventilation rate on amounts of main aerosol components retained

为进一步探究流经烟丝段适宜的气流体积，计算不同滤嘴通风率下流经烟丝段气流的体积，以滤嘴中截留量与流经烟丝段气流体积的比值计算流经烟丝段单位气流体积中主要成分截留量，并考察滤嘴通风率与该比值间的关系，结果如图4所示。可知，随滤嘴通风率增大单位气流体积中主要成分截留量均呈升高的趋势；其中，滤嘴通风率为0~70.0%时，单位气流体积中主要成分截留量增速较为缓慢；滤嘴通风率为70.0%~85.0%时，单位气流体积中主要成分截留量快速增长。这可能与气溶胶温度有关，随滤嘴通风率增大，气溶胶温度降低，气溶胶颗粒更易发生冷凝沉积及团聚效应。基于加热卷烟产品研发降温需求，流经烟丝段的气流体积约为16.5 mL（滤嘴通风率为70.0%）时，较有利于滤嘴中主要成分截留量的降低。

图4 烟丝段单位气流体积中主要成分截留量随滤嘴通风率的变化Fig.4 Variations of amounts of main components retained per unit airflow volume in tobacco section with filter ventilation rate

2.3 打孔位置对气溶胶主要成分的影响

不同打孔位置加热卷烟气溶胶中主要成分的捕集量结果如图1所示。可知，滤嘴通风率为22.5%、打孔位置为10.0 mm时气溶胶中烟碱的捕集量较大；滤嘴通风率为37.5%~60.0%、打孔位置为17.5 mm时气溶胶中烟碱的捕集量较大；滤嘴通风率为70.0%~85.0%、打孔位置为25.0 mm时气溶胶中烟碱的捕集量较大。丙三醇在滤嘴通风率为22.5%~85.0%时，均为打孔位置25.0 mm时气溶胶中的捕集量较大。水分在滤嘴通风率为22.5%、打孔位置为10.0 mm时气溶胶中的捕集量较大；滤嘴通风率为37.5%、打孔位置为17.5 mm时气溶胶中的捕集量较大；滤嘴通风率为52.5%~85.0%、打孔位置为25.0 mm时气溶胶中的捕集量较大。因此，随滤嘴通风率的增大，打孔位置远离唇端有利于增加气溶胶中主要成分的捕集量。

打孔位置对气溶胶主要成分滤嘴截留量的影响结果如图3所示。结果表明，滤嘴通风率为22.5%时，打孔位置为10.0 mm时烟碱的截留量较高，打孔位置为17.5 mm时截留量较低；滤嘴通风率为37.5%时，打孔位置为17.0 mm时截留量较高，打孔位置为25.0 mm时截留量较低；滤嘴通风率为52.5%~85.0%时，打孔位置为10.0 mm时截留量较高，打孔位置为25.0 mm时截留量较低。水分在滤嘴通风率为22.5%时，打孔位置为17.5 mm时截留量较高，打孔位置为25.0 mm时截留量较低；滤嘴通风率为37.5%~85.0%时，打孔位置为10.0 mm时截留量较高，打孔位置为25.0 mm时截留量较低。丙三醇在打孔位置为10.0 mm时截留量最高，打孔位置为25.0 mm时截留量最低。因此，随滤嘴通风率的增大，打孔位置远离唇端有利于降低滤嘴中主要成分的截留量。

2.4 分析讨论

2.4.1 滤嘴通风率对气溶胶主要成分释放量的影响分析

经文献调研，传统卷烟主流烟气中烟碱、水分等成分释放量均随滤嘴通风率增大呈现降低的趋势［25］，但本研究结果显示，加热卷烟气溶胶主要成分的释放量并不随通风率增加而简单地下降。如图1所示，烟碱和水分呈现先降低后升高再降低的趋势，丙三醇呈现先缓慢增加后显著升高再下降的趋势，这与传统卷烟相比显著不同。通风对加热卷烟与传统卷烟的不同影响规律是由二者不同的气溶胶/烟气生成机理所导致的，可以结合气溶胶在烟丝段的生成以及在滤嘴中的截留两个相对独立的过程进行分析。

2.4.2 滤嘴通风率对气溶胶丙三醇释放量的影响分析

从气溶胶的生成分析。对于传统卷烟，滤嘴通风率增大使烟丝段进气量减少，进而使烟丝段燃烧量降低，烟气释放量降低。对于加热卷烟，气溶胶不是由燃烧产生而是由相对封闭条件下的外部热源加热产生，滤嘴通风率并不会减少外部热源的加热量和烟丝段释放量，相反，通风使得加热卷烟抽吸时流经受热烟草的冷空气流量变小，烟草热量流失更少，抽吸过程中烟草温度能维持得更高，产生有利于烟气成分释放的影响。如图5所示，以丙三醇的气溶胶中捕集量（Aerosol collected mass，ACM）与滤嘴中丙三醇截留量之和为丙三醇生成量，其并不随通风率的增加而迅速降低，而是降低得较缓，这种现象在较高通风率（70.0%~85.0%）时表现得更为明显。

图5 17.5 mm打孔位置处不同滤嘴通风率丙三醇的生成量和ACM以及截留率的变化Fig.5 Variations of yields,ACMs and filter retention rates of glycerol at different ventilation rates for perforation location of 17.5 mm

从滤嘴截留分析。在一定滤嘴通风条件下，在滤嘴靠近管壁的位置形成层流，对进入滤嘴的气溶胶颗粒与管壁以及外层醋纤段的接触起到一定程度的“隔离”作用，降低了气溶胶颗粒与管壁及外层醋纤的碰撞几率，使得烟气过滤效率降低。通风气流越大，层流层越厚，流速越快，“隔离”作用越显著。但当滤嘴通风大到一定程度，从多个通风孔流入滤嘴的气流互相干扰增强，不规则湍流的成分增多，反而不利于形成稳定的层流，导致“气流层隔离”作用减弱，颗粒物过滤效率上升。由于不同状态气流的影响，滤嘴截留率在通风率0~70.0%区间下降，而在通风率70.0%~85.0%区间上升，滤嘴通风率为70.0%时滤嘴截留率最低。

根据该机理可以预见，如果滤嘴通风孔越远离抽吸端，那么气流层隔离的作用距离就越长，气流层隔离效应对截留率的降低就越明显。对比离抽吸端10.0、17.5、25.0 mm不同位置打孔的滤嘴对甘油截留率的影响（图6）可见，打孔位置25.0 mm时截留率的下降最大，打孔位置10.0 mm时截留率的下降最小，呈现较好的量效关系。

图6 不同打孔位置对滤嘴中丙三醇截留率的影响Fig.6 Influences of perforation locations on retention rates of glycerol in the filter

综合加热卷烟气溶胶中丙三醇的生成量和截留量分析，主流烟气丙三醇释放量随通风率的增大先上升后下降、在通风率为70.0%时达到最大的现象，主要是由滤嘴截留率在不同通风率下的差异所导致的，滤嘴截留率随通风率的增大先下降后上升，在通风率为70.0%时最小。

2.4.3 滤嘴通风率对主流烟气水分释放量影响分析

如图7所示，滤嘴通风率对水分生成量和滤嘴截留率的影响趋势与丙三醇均有所不同。在滤嘴通风率为70.0%~80.0%间，水分生成量随通风率的增大不再下降反而上升。推测其可能的机理：①加热卷烟抽吸之前烟丝段已经过高温预热，在加热腔内产生高浓度蒸汽，由于低沸点组分被优先蒸发，蒸汽中低沸点组分的量显著高，相应的蒸发液蒸发区域的低沸点组分浓度也高。②当滤嘴通风率较低时，抽吸过程中流经烟丝段的空气流量较大，环境蒸汽被快速带离，蒸发液之外气相组分浓度快速降低至接近于0，接下来的液相蒸发更接近于“非选择性蒸发”，即蒸发出的气相组分分数与蒸发介质中的液相组分分数相近［26］，体现在图7上，在通风率0~60.0%区间，虽然水的沸点比丙三醇低约180℃，但丙三醇仍被大量蒸出，表现出强烈的“非选择性蒸发”特征。③当滤嘴通风率较高时，抽吸过程中流经烟草段的空气流量较低，烟丝段蒸发空间可相对较长时间维持较高浓度的低沸点组分，相应的蒸发液蒸发区域的低沸点组分浓度也较高，此时低沸点组分被“优先”蒸发，相对大流量抽吸表现出更多的“选择性蒸发”特征，使得水分蒸发相对于丙三醇蒸发的比例上升，对比滤嘴通风率60.0%~85.0%时水分生成量（图7）和丙三醇生成量（图5）可知，高通风率时水分的蒸发生成更占优势。

图7 打孔位置17.5 mm时不同滤嘴通风率水分的生成量和ACM以及截留率变化Fig.7 Variations of yields,ACMs and filter retention rates of moisture at different ventilation rates for perforation location of 17.5 mm

滤嘴通风率对水分滤嘴截留率的影响趋势与丙三醇差异较大，这是由水分进入滤嘴时的气粒相分布与丙三醇显著不同所导致的。由于水的沸点比甘油低得多，水分进入滤嘴时很大部分分布于气相，通风的引入可降低气溶胶温度，促进水分更多地分布于粒相，从而提高粒相水分与过滤介质的碰撞截留几率，该效应与滤嘴通风的“气流层隔离”作用相反。综合来看，如果降温冷凝作用占优势，则截留率上升；如果气流层阻隔作用占优势，则截留率下降。表现在水分截留率与通风率关系曲线上（图7），可见0~52.5%通风率滤嘴对水分的截留率处于一个平台，滤嘴通风率52.5%~70.0%区间降温效应已不显著，但“气流层隔离”作用仍起作用，滤嘴的水分截留率有所下降，随后在滤嘴通风率70.0%~85.0%区间，由于湍流明显、“气流层隔离”作用失效，水分滤嘴截留率显著上升。

综合加热卷烟气溶胶中水分的生成量和截留量分析可知，主流烟气水分释放量在滤嘴通风率0~52.5%区间下降、在52.5%~75.0%区间上升、在75.0%~85.0%区间下降的现象，是由不同通风率下水分生成量和滤嘴截留量的特殊变化趋势共同决定的。

2.4.4 滤嘴通风率对主流烟气烟碱释放量的影响分析

烟碱的沸点比丙三醇低，比水分高，且挥发性较强。如图8所示，加热卷烟气溶胶烟碱的生成量和滤嘴截留量受滤嘴通风率的影响程度介于丙三醇和水分之间，更接近于水分，其变化规律的内在影响机理与水分类似。

图8 打孔位置17.5 mm时不同滤嘴通风率烟碱的生成量和ACM以及截留率变化Fig.8 Variations of yields,ACMs and filter retention rates of nicotine at different ventilation rates for perforation location of 17.5 mm

2.5 影响因素的比较

上述结果表明滤嘴通风率、打孔位置对气溶胶主要成分捕集量均有一定的影响。为进一步分析这2种因素的影响程度，对图1中数据进行方差分析-效应估计，结果见表2。其中，平方和指对离均差的平方求和，体现了数据总体的变异性。自由度表示样本中取值不受限制的变量个数。用平方和除以自由度，得到数据平均的变异性，简称均方。F值是组间与组内的离差平方和与自由度的比值，主要用于均数差别的显著性检验、分离各有关因素并估计其对总变异的作用。Sig（.Significance）是显著性指标，如果Sig.值小于0.05表示差异显著。η2值可以直观反映每个因素对总体变异的贡献，偏η2值可以反映某个因素与误差的关系，因此，选择偏η2值衡量2种因素的影响程度。由表2可知，滤嘴通风率、打孔位置对气溶胶主要成分捕集量均有显著影响，且两者间存在显著交互效应。针对烟碱、丙三醇和水分的捕集量，滤嘴通风率偏η2值均大于打孔位置，表明滤嘴通风率对气溶胶主要成分捕集量的影响程度大于打孔位置。

表2 影响因素的方差分析及偏η2值Tab.2 Analysis of variance of influencing factors and partial η2 values

3 结论

①在滤嘴通风率为70.0%左右时，加热卷烟气溶胶主要成分捕集量达到峰值，滤嘴中主要成分截留量较低。②滤嘴通风率为80.0%时，整体上单位气流体积中主要成分捕集量较高；滤嘴通风率为70.0%时，较有利于单位气流体积中主要成分截留量的降低。③打孔位置远离唇端有利于气溶胶主要成分捕集量的增加，同时有利于滤嘴中截留量的降低。④滤嘴通风率、打孔位置对气溶胶主要成分捕集量均有显著影响，且两者间存在显著交互效应；滤嘴通风率对气溶胶中主要成分捕集量的影响程度大于打孔位置。