生物炭和腐殖酸施用对稻麦轮作系统CH4 和N2O 综合温室效应的影响

刘志伟 ，刘 娟 ，吴家森 ，李永夫 ，姜培坤

（1. 浙江农林大学环境与资源学院、碳中和学院，亚热带森林培育国家重点实验室，临安 311300；2. 浙江农林大学环境与资源学院、碳中和学院，浙江省森林生态系统碳循环与固碳减排重点实验室，临安 311300）

0 引 言

大气中CO2、CH4和N2O 等温室气体浓度增加而导致的全球变暖成为世界性的环境问题，其中N2O 和CH4的增温潜势分别是CO2的298 倍和25 倍左右[1]。中国在联合国大会上提出中国CO2排放量力争在2030 年达到峰值，在2060 年达成“碳中和”的目标[2]。农业生产是生态系统中CH4和N2O 的重要来源之一，分别占全球人为排放CH4和N2O 的50%和43%以上[3]。稻麦轮作制度是中国东南部典型的种植制度之一。据估计，稻麦轮作占中国粮食生产总面积的8.2%，其中粮食产量和温室气体排放量分别占9.8%和15.0%[4]。如何通过减排增汇实现“碳中和、碳达峰”已经成为当前气候变化研究的热点。

自然土壤的酸化伴随在土壤发生和发育的整个过程，近些年来大量的人为活动进一步加速了土壤酸化的进程[5]。由土壤酸化导致农业土壤退化的问题日益严重，中国主要的农作物产区的土壤pH 值在1980—2000 年间平均下降了0.5 个单位[6]。生物炭是秸秆等生物质在厌氧或无氧条件下经过高温热解产生的一种富含碳的固态产物[7]。研究表明，生物炭的施用能提高土壤碳、氮含量，改善土壤微生物群落结构，提高农作物产量[8]。研究发现生物炭添加能够抑制土壤N2O 和CH4排放[9]，但作为一种难降解富含碳的物质，生物炭在土壤中可稳定地存在数百甚至千年[10]，且对农田温室气体排放的影响会随施用时间而发生改变[11-12]。朱爽阁等[11]通过田间定位试验，发现陈化生物炭能降低土壤N2O 排放，其抑制作用随陈化时间延长而减弱。WU 等[12]通过6a 田间试验，发现生物炭施入初期对土壤CH4排放没有显著影响，但是试验后期，陈化生物炭显著降低了土壤 CH4的排放。稻麦轮作系统包括灌溉水稻和旱地小麦，土壤环境不同会导致施用生物炭的影响也不一致[13-14]。ZHOU 等[13]在稻麦轮作的研究中发现，施加生物炭能够显著降低麦季N2O 排放量，但对稻季的N2O 排放无显著影响。ZHANG等[14]在太湖地区的稻麦轮作中研究发现，生物炭在20和40 t/hm2施用条件下对麦季GWP 和GHGI 均有显著降低作用，而稻季则无显著影响。因此在稻麦轮作这种复杂的环境中陈化生物炭对温室气体排放的影响有待进一步研究。

腐殖酸是动植物遗骸（主要是植物的遗骸）经过微生物的分解和转化以及地球化学的一系列过程形成和积累起来的一类大分子有机物质[15]。腐殖酸具有较大的表面积和内部电荷，可以作为土壤改良剂改善土壤理化性质，提高土壤pH 值和有机碳含量，缓解土壤酸化，提升土壤肥力，提高作物产量[16-18]。腐殖酸作为土壤改良剂对农业温室气体排放的研究较少，SUN 等[19]研究发现，土壤中腐殖酸的添加促进了N2O 排放，对CH4排放产生显著影响。

本文以浙江稻麦轮作系统为研究对象，研究生物炭与腐殖酸单独施用与配合施用对CH4和N2O 排放影响；同时结合作物产量评估该生态系统综合温室效应和温室气体强度，旨在综合评价施用生物炭和腐殖酸对稻麦轮作系统温室气体排放的长期效应。

1 材料与方法

1.1 试验区概况

试验地点为浙江省杭州市临安区於潜镇（30°25’ N，119°45’ E），地处浙江省西北部，属于亚热带季风性气候。年平均降水量约为1 614 mm，降雨大多发生在4 月份至10 月份期间，年平均降水日158 d，年平均气温16.6 ℃，年平均无霜期241 d，年日照时数达1 900 h 以上，土壤类型属于潜育性水稻土。试验周期内日降雨量和气温的动态变化见图1。

图1 2021—2022 年水稻-小麦轮作周期内日降雨量和气温的动态变化Fig.1 Dynamic changes in daily precipitation and temperature during the rice and wheat annual rotation cycle in 2021-2022

1.2 试验设计与田间管理

本试验为双因素（生物炭和腐殖酸）的田间试验，各处理的生物炭和腐殖酸添加量见表1。本试验所用生物炭为江苏省华丰农业生物工程有限公司提供，以水稻秸秆为原料，采用600 ℃热解炭化制成。腐殖酸为安徽省无为县花卉肥料厂提供。生物炭和腐殖酸在施加前均过2 mm 筛处理，其基本理化性质见表2。生物炭和腐殖酸于2020 年7 月11 日一次性施加到土壤0～20 cm 耕作层，手工充分混匀。每个处理3 次重复，试验共18 个小区，每个试验小区大小为5 m × 5 m，随机排列，每个小区设独立的灌排水口。

表1 试验设计Table 1 Field experimental treatments(t·hm-2)

表2 生物炭和腐殖酸基本理化性质Table 2 Basic physical and chemical properties of biochar and humic acid used

自2020 年7 月开始，所有小区在移栽水稻或种植小麦前一天施入化肥作为基肥，稻季氮肥（以N 计）、磷肥（以P2O5计）、钾肥（以K2O 计）分别为270、75、150 kg/hm2，基肥和分蘖肥的氮肥用量均为135 kg/hm2，基肥采用当地农民常用复合肥（N : P2O5∶K2O 为17∶10∶17），追肥采用尿素和氯化钾。麦季氮肥（以N计）、磷肥（以P2O5计）、钾肥（以K2O 计）分别为115、72、38 kg/hm2，基肥和分蘖肥的氮肥用量分别为81 和34 kg/hm2，基肥采用当地农民常用复合肥（N∶P2O5∶K2O 为18∶16∶6），追肥采用尿素和硫酸钾。所有处理的施肥量、施肥方式、田间病虫害管理措施同当地农户习惯常规管理一致。基肥撒施于土壤表层并均匀翻耕，追肥均匀撒施于土壤表层。

本研究观测期间，水稻于2021 年7 月8 日移栽，11 月11 日收获，全生育期共 128 d，稻麦轮作田间管理措施依据当地常规进行，水稻生长前期保持淹水，分蘖期后排水晒田，之后恢复灌溉，保持土壤湿润，后期逐渐排干水分，于2021 年7 月17 日追肥；小麦于2021 年11 月27 日播种，2022 年5 月25 日收获，全生育期共180 d，追肥时间为2022 年3 月14 日。

1.3 样品采集与测定

气体样品采样时间为2021 年7 月16 日至2022 年5 月25 日，利用静态暗箱观测法采集。水稻和小麦生长期内平均采样间隔时间为7 和14 d，施肥后适当增加采样频率，采样时间集中在08:00-11:00。采样箱规格为50 cm×50 cm×50 cm（作物生长前期）或50 cm×50 cm×100 cm（作物生长后期）。采集气体时，在底座凹槽内加水，以保证顶箱嵌入底座时密封。采样箱封箱0、10、20 和30 min 后用60 mL 注射器抽取箱内气体样品，返回实验室后立即用气相色谱仪（Shimadzu, GC-2014，日本）测定。CH4检测器为FID，温度为200 ℃，燃气为氢气，助燃气为空气；N2O 检测器为ECD，检测器温度250 ℃，分离柱温度55 ℃，载气为氮气。

采集气体的同时，用温度计记录箱内温度变化情况，用地温计测定地下5 cm 的土壤温度。采气后采集0～20 cm 土层土壤样品对土壤含水量、pH 值，NH4+-N 和NO3--N 含量进行测定。土壤含水量采用烘干法测定，pH 值采用pH 计法测定（水土比 2.5∶1）；用靛酚蓝比色法（625 nm）和紫外双波长法（275 和220 nm）测定土壤NH4+-N 和NO3--N 含量。水稻和小麦收获前，采集测定0～20 cm 土层的土壤基本理化性质：pH 值采用pH 计法测定（水土比 2.5∶1）；环刀法测定土壤容重；重铬酸钾-硫酸消化法测定有机质；凯氏定氮法测定全氮。水稻和小麦在生理成熟期收获，并测定作物产量。

1.4 数据处理

CH4和N2O 排放通量根据公式（1）计算。

式中F为CH4或N2O 的排放通量，mg/(m2·h)；ρ为标准状态下气体流动时的密度，kg/m3；h为采样箱的高度，m；dc/dt为采样过程中箱内气体摩尔分数变化速率，μL/(L·h)；T为采样过程中采样箱内的平均温度， ℃。

CH4和 N2O 累积排放量根据公式（2）计算。

式中f为CH4或N2O 的累积排放通量，mg/m2；n为采样总次数；i为采样次数，(ti+1-ti)为两次采样时间的间隔天数，d。

在100 a 尺度上综合温室效应[1]（GWP），计算见式（3）。

式中XGWP为综合温室效应，以CO2排放量计，kg/hm2。ECH4是CH4累积排放量，kg/hm2；EN2O表示N2O 累积排放量，kg/hm2；25 和298 分别为CH4、N2O 转换为CO2排放量的系数。

温室气体排放强度是单位产量的温室气体排放强度（GHGI）计算见式（4）。

式中XGHGI为温室气体排放强度，kg/kg；XGWP为综合温室效应，kg/hm2；Y为作物产量，kg/hm2。

运用Excel 2013 进行原始数据的计算，利用SPSS 22 进行统计分析，用Origin 2018 软件作图。采用双因素方差法分析生物炭和腐殖酸对土壤基本理化性质、CH4和N2O 累积排放量、水稻产量、综合温室效应GWP 和GHGI 的影响，用 LSD 法检验不同处理间差异的显著性，采用Pearson 相关性分析处理CH4和N2O 排放通量与土壤理化性质的相关性。本文中所有图表中的数据均是3次重复的平均值。除特殊说明外，显著性水平a=0.05。

2 结果与分析

2.1 土壤理化性质和产量

生物炭一般为碱性，其灰分含有的钙、镁、钾、钠等盐基离子可以交换土壤中的H+及交换性Al3+，降低其在土壤中的含量，提高土壤pH 值，可作为改良剂缓解土壤酸化[20]。由表3 可知，生物炭显著提高了麦季土壤pH 值（P＜0.05）。生物炭比表面积大，具有极强的吸附性，能够吸附土壤中的有机分子，并通过表面催化活性促进有机小分子聚合形成土壤有机质[21]。由表3 可知，生物炭显著提高了稻麦两季土壤有机碳含量（P＜0.05）。研究表明，腐殖酸中含有大量的有机胶体和有机质，可以作为土壤改良剂或者肥料增加土壤有机质含量，提高土壤养分含量[22]。由表3 可知，腐殖酸显著提高了稻季土壤有机碳含量（P＜0.05）。本试验中，腐殖酸处理对麦季土壤pH 值、容重、有机碳和全氮含量均无显著影响，可能是腐殖酸的改良效果持续时间有限，随着施用时间的增加，腐殖酸对土壤的影响逐渐减弱所致，一般需要持续施用才能达到较好的改良效果，也可能是大田的缓冲作用以及大田环境的多变性所致，具体原因和机制还需后续试验进行验证。

表3 不同处理2021—2022 年稻麦轮作土壤理化性质和产量的变化Table 3 Variation in soil physicochemical properties and yield under different treatments during rice-wheat rotation cycle in 2021-2022

研究表明，生物炭的施用能促进作物根系生长，进而提高作物吸收养分的能力，增加作物产量[23]。研究发现，腐殖酸可以通过改善植物根系，提高作物对土壤养分的吸收利用，促进作物产量的提高[24]。在本试验中，经过1a 陈化后的生物炭和腐殖酸均未对水稻和小麦产量产生显著影响（P＞0.05），生物炭和腐殖酸配施显著增加了小麦产量增幅为1.0%～5.0%（P＜0.05），对水稻产量没有显著影响（表3）。生物炭添加对农作物产量的影响较为复杂，与生物炭类型、试验地土壤性质、种植作物种类等因素相关，也有研究表明，与小麦等旱地作物相比，生物炭添加对水稻产量的影响有限[25]。

2.2 CH4 排放

CH4和N2O 排放情况如图2 所示。稻麦轮作期内不同处理稻季CH4排放通量变化趋势相近，生物炭处理对CH4排放通量无显著影响（P＞0.05），腐殖酸处理显著降低了CH4排放通量（P＜0.05）。B0F2、B1F0、B1F1和B1F2 处理CH4排放通量的峰值均在水稻移栽后第28天出现，分别为42.99、55.82、41.75和43.21 mg/(m2·h)，B0F0 和B0F1 的峰值均出现在移栽后第35 天，分别为50.40 和52.13 mg/(m2·h)，随后减少且维持较低排放水平（图2a）。

水稻生长期间B0F0、B0F1、B0F2、B1F0、B1F1 和B1F2 的CH4平均排放通量分别为：17.96、13.38、14.15、16.50、11.78 和13.18 mg/(m2·h)。生物炭处理对稻季土壤CH4累积排放量没有显著影响（P＞0.05），腐殖酸处理显著降低了CH4累积排放量(P＜0.05)，腐殖酸和生物炭对CH4累积排放量不存在显著交互作用（P＞0.05）（表4）。麦季不同处理的CH4排放通量的变化规律基本一致，生物炭和腐殖酸处理对CH4排放通量均没有显著影响（P＞0.05）。B0F0、B0F2、B1F0、B1F1 和B1F2处理的峰值均在小麦播种后第112 天出现，峰值分别为2.78、3.43、1.93、2.10 和2.88 mg/(m2·h)，B0F1 的峰值均出现在小麦播种后第122 天，为1.72 mg/(m2·h)，随后减少且维持较低排放水平（图2a）。小麦生长期间B0F0、B0F1、B0F2、B1F0、B1F1 和B1F2 的CH4平均排放通量分别为：1.14、0.66、0.86、0.65、0.70 和0.85 mg/(m2·h)。生物炭和腐殖酸处理均显著降低了麦季CH4累积排放量(P＜0.05)，腐殖酸和生物炭之间对CH4累积排放量存在显著交互作用(P＜0.05) （表4）。

表4 不同处理2021—2022 年稻麦轮作周期内CH4 和N2O 通量、CH4 和N2O 累积排放量、CH4 和N2O 对GWP 的贡献、GWP 和GHGITable 4 Flux and cumulative emissions of CH4 and N2O, contributions of CH4 and N2O to GWP, GWP, and GHGI under different treatments during rice-wheat rotation cycle in 2021-2022

稻季各处理CH4累积排放量的变化范围为229.11～343.05 kg/hm2，麦季各处理的CH4累积排放量的变化范围为20.41～40.04 kg/hm2，稻麦两季CH4累积排放量变化范围为252.58～383.09 kg/hm2。CH4排放主要集中在稻季，占稻麦轮作系统周年CH4总排放量的89.5%～94.0%，而麦季CH4排放量仅占总排放量的6.0%～10.5%。在整个稻麦轮作周期内，生物炭和腐殖酸均显著降低了CH4累积排放量（P＜0.05），生物炭和腐殖酸对稻麦轮作周期内CH4累积排放量的影响不存在显著交互作用（P＞0.05）（表4）。与B0F0 相比，单独施用生物炭或腐殖酸以及二者混施均降低了土壤CH4累积排放量，降幅分别为11.1%、21.8%～25.8%和24.7%～34.1%。

2.3 N2O 排放

稻麦轮作期内不同处理稻田N2O 排放通量的变化趋势相近，生物炭和腐殖酸处理对N2O 排放通量均没有显著影响（P＞0.05）。稻田B1F0、B1F1 和B1F2 处理的峰值均在水稻移栽后第8 天出现，峰值分别为0.190、0.142和0.135 mg/(m2·h)；B0F0、B0F1 和B0F2 处理的峰值分别出现在移栽后第20、13 和28 天，分别为0.036、0.092 和0.143 mg/(m2·h)，随后减少且维持较低排放水平（图2b）。水稻生长期间B0F0、B0F1、B0F2、B1F0、B1F1 和B1F2的N2O 平均排放通量分别为：0.020、0.034、0.030、0.038、0.032 和0.033 mg/(m2·h) （表4）。稻季N2O 的排放主要集中在水稻生长的前中期，其原因是稻田前期处于淹水状态，土壤中以反硝化作用为主，前期基肥和追肥为微生物和植物生长提供了所需的营养物质，为反硝化微生物营造更好的厌氧生存环境，因而N2O 排放量高，而分蘖期后排水晒田，硝化作用处于主导地位，N2O排放少。施用生物炭或腐殖酸对稻季N2O 累积排放量均未产生显著影响（P＞0.05），生物炭和腐殖酸对稻季N2O 累积排放量存在显著交互作用（P＜0.05）。在B0 水平下，添加腐殖酸显著增加了N2O 累积排放量（P＜0.05），与B0F0 相比，B0F1和B0F2 处理的N2O 累积排放量分别增加了65.7%（P＜0.05）和40.9%（P＜0.05）。在F0水平下，添加生物炭显著增加了N2O 累积排放量，与B0F0 对比，B1F0 的N2O 累积排放量升高了45.3%（P＜0.05）（表4）。麦季不同处理的N2O 排放通量的变化规律一致，生物炭和腐殖酸处理对N2O 排放通量均没有显著影响（P＞0.05），且两者对N2O 排放的影响不存在显著交互作用（P＞0.05）。B0F1、B1F0、B1F1 和B1F2处理的峰值均在小麦播种后第112 天d 出现，峰值分别为0.043、0.044、0.031 和0.046 mg/(m2·h)，B0F0 和B0F2处理的峰值出现在小麦播种后第26 天，分别为0.023 和0.021 mg/(m2·h)，随后减少且维持较低排放水平（图2b）。小麦生长期间B0F0、B0F1、B0F2、B1F0、B1F1 和B1F2 的N2O 平均排放通量分别为：0.012、0.014、0.009、0.016、0.010 和0.015 mg/(m2·h)（表4）。麦季前期N2O排放量较低，其原因可能是冬季降雨少和气温低，土壤中微生物活性相对较弱，土壤N2O 排放被限制，随着气温回升土壤N2O 排放量逐渐增加，在追肥后达到峰值，随后迅速减少至较低水平。由表4 可知，生物炭处理显著增加了麦季N2O 的累积排放量（P＜0.05），腐殖酸处理对麦季N2O 累积排放量没有显著影响（P＞0.05），生物炭和腐殖酸对麦季N2O 累积排放量的影响存在显著交互作用（P＜0.05）。在B0 和B1 水平下，添加腐殖酸对N2O累积排放量均无显著影响（P＞0.05）。在F0 和F1 水平下，生物炭处理对N2O 累积排放量均无显著影响（P＞0.05），在F2 水平下，生物炭显著增加了N2O 累积排放量（P＜0.05），与B0F2 对比，B1F2 的N2O 累积排放量升高了42.9%（P＜0.05）（表4）。

研究发现长江中下游地区稻麦轮作中N2O 累积排放量为0.23～4.54 kg/hm2[26-27]，本试验中，在稻麦轮作周内N2O 累积排放量为0.93～1.24 kg/hm2，处于这个范围之内。各处理排放的 N2O-N（0.93～1.24 kg/hm2）占总施氮量（385 kg/hm2）的0.24%～0.32%，处于全球农业生态系统的0.03%～2.00%的范围内[28]。

在整个稻麦轮作周期内，生物炭和腐殖酸N2O 累积排放量均无显著影响（P＞0.05），生物炭和腐殖酸对稻麦轮作周期内N2O 累积排放量的影响存在显著交互作用（P＜0.05）（表4）。与B0F0 相比，单独施用生物炭或腐殖酸以及二者混施均增加了土壤N2O 的累积排放量，增幅分别为33.3%、10.0%～30.1%和7.2%～23.7%。

2.4 综合温室效应和温室气体排放强度

GWP 表示温室气体的综合增温效应，GHGI 表示温室气体强度。通过对N2O 和CH4综合增温效应、气体贡献率以及温室气体排放强度的计算，可以更直观地评估生物炭和腐殖酸对本研究中温室气体排放与产量的综合效益。在稻季，生物炭处理对GWP 没有显著影响（P＞0.05），而腐殖酸处理显著降低了GWP（P＜0.01），生物炭和腐殖酸对GWP 没有显著交互作用（P＞0.05）。与B0F0 相比，单独施用生物炭或腐殖酸以及二者混施均降低了稻季GWP，降幅分别为5.8%、19.5%～22.9%和23.5%～32.3%。稻季各处理GWP 变化范围为5 899.8～8 708.9 kg/hm2，不同处理GWP 从大到小依次为：B0F0、B1F0、B0F2、B0F1、B1F2 和B1F1。CH4是稻季综合温室效应的主要贡献者，其对GWP 的贡献率范围为96.7%～98.5%，N2O 对GWP 贡献率的变化范围为1.5%～3.3%。在麦季中，生物炭和腐殖酸处理均显著降低了GWP（P＜0.01），生物炭和腐殖酸对GWP 存在显著的交互作用（P＜0.01）。麦季各处理的GWP 变化范围为688.5～1 146.8 kg/hm2，不同处理GWP 从大到小依次为：B0F0、B1F2、B0F2、B0F、B1F1 和B1F0。CH4在麦季对综合温室效应的贡献率相较于稻季有所降低，其变化范围为74.1%～87.3%，N2O 对GWP 贡献率的变化范围为12.7%～25.9%。在整个稻麦轮作周期内，生物炭和腐殖酸处理均显著降低了GWP（P＜0.05），生物炭和腐殖酸对GWP 没有显著交互作用（P＞0.05）。稻麦轮作周期内GWP 的变化范围为6 612.9～9 855.7 kg/hm2，不同处理GWP 从大到小依次为：B0F0、B1F0、B0F2、B1F2、B0F1 和B1F1。稻麦轮作周期内各处理CH4对GWP 的贡献率范围为95.1%～97.2%，N2O 对GWP 贡献率的变化范围为2.8%～4.9%（表4）。

温室气体排放强度（GHGI）可以直观地评估温室气体排放与产量的综合效益。在本试验中，在整个稻麦轮作周期内生物炭和腐殖酸添加对作物产量没有显著影响，GHGI 的降低要归因于CH4排放量的减少。稻麦轮作周期内GHGI 变化范围为0.50～0.78，生物炭和腐殖酸处理均显著降低了GHGI （P＜0.01），生物炭和腐殖酸对GHGI 的影响不存在显著交互作用（P＞0.05）。

与B0F0 相比，在稻麦轮作周期内单独施用生物炭或腐殖酸以及二者混施处理的GHGI 降幅分别为10.2%，17.3%～20.2%和27.2%～36.2%。B0F0、B0F1、B0F2、B1F0、B1F1 和B1F2 的GHGI 分别为0.78、0.62、0.64、0.70、0.50 和0.57，B1F1 处理最低（表4）。

2.5 环境因子

由表5 可知，在稻麦轮作周期内，CH4和N2O 排放通量与土壤温度和含水量均存在显著相关关系（P＜0.05），CH4排放通量与土壤pH 值均存在显著负相关关系（P＜0.05），N2O 排放通量与土壤pH 值没有显著相关性（P＞0.05）。在麦季中，CH4和N2O 排放通量与土壤铵态氮和硝态氮含量均存在显著正相关关系（P＜0.05）。

表5 2021—2022 年稻麦轮作周期内CH4 和N2O 排放通量与环境因子的相关方程Table 5 Correlation equations between CH4 and N2O fluxes against environment parameters during rice-wheat rotation cycle in 2021-2022

3 讨 论

3.1 不同处理对CH4 排放的影响

生物炭对于CH4的作用效果受到添加量、热解温度、原料类型、土壤和植被类型等因素的影响，大量研究表明生物炭能够抑制土壤CH4排放[9,29]。本试验中，经过1 a 陈化后的生物炭显著降低了稻麦轮作周期内CH4累积排放量。生物炭添加导致CH4排放量降低的主要原因有：1）土壤pH 值升高。甲烷氧化菌在酸性环境中活性较强，而产甲烷菌则适合生活在中性或稍碱性环境中，且对pH 值变化很敏感[30]。在本研究中，由表2 可知，生物炭pH 值为8.51，施入后土壤的pH 值在5.29～5.65之间，提高了土壤的pH 值（表3），从土壤pH 值变化影响产甲烷菌活性这个角度来讲，生物炭添加对甲烷氧化菌活性增强的程度比产甲烷菌的更大一些，因此使土壤 CH4的最终释放量减小，从而减少了土壤 CH4的释放。2）土壤通气性增加。土壤CH4氧化消耗受到土壤氧气和养分供应的控制。生物炭疏松多孔，施加后可以改善土壤的通气环境，提高土壤的透气性和甲烷氧化活性[31]。3）土壤硝酸盐含量增加。HU 等[32]认为，硝酸盐是土壤甲烷氧化菌的重要氮源，可以作为土壤中CH4氧化过程中的底物。而生物炭作为改良剂可以促进土壤硝化作用，提高土壤硝酸盐含量[33]。4）土壤有机碳含量增加。生物炭添加促进土壤碳循环，表明生物炭增强了土壤对甲烷的氧化能力，增加甲烷氧化菌的活性和丰富度，进而减少甲烷了的产生[34]。

腐殖酸是动植物遗骸经过微生物分解、转化和地球化学形成的有机物质[15]。本试验中，经过1 a 陈化后的腐殖酸显著降低了轮作周期内CH4累积排放量。有研究发现，腐殖酸能作为电子受体并抑制土壤中甲烷的排放[35]。SUN 等[19]研究发现，虽然腐殖酸的施用可以为产甲烷菌提供有机底物，但由于试验样地较高的盐分含量降低了土壤中微生物的活性和丰富度，从而导致腐殖酸的添加对甲烷排放没有产生显著影响。

3.2 不同处理对N2O 排放的影响

本试验中，经过1 a 陈化后的生物炭有增加稻季N2O 累积排放量的趋势，显著提高了麦季N2O 的累积排放量。生物炭促进N2O 排放量升高的主要原因有：1）土壤pH 值升高。LI 等[36]研究发现，生物炭改良土壤中N2O 排放的增加归因于土壤pH 值升高促进了土壤中硝化作用相关微生物的丰富度和活性增加，促进了土壤硝化的进程及N2O 的产生。在本试验中，生物炭添加显著提高了麦季生长期内土壤pH 值，这可能是生物炭促进N2O 排放的主要原因。2）土壤含水量增加。生物炭添加下的较高含水量进一步增加了异养硝化和反硝化对N2O排放的贡献，生物炭的添加与氮肥结合进一步促进土壤反硝化作用，导致高土壤含水量下N2O 的排放增加[37]。在本试验中，生物炭显著提高了麦季的土壤含水量，N2O 通量与土壤含水量呈显著的正相关关系。3）土壤反硝化作用增强。CLOUGH 等[38]研究发现，生物炭增加了土壤反硝化作用的氮基质可用性，促进了N2O 排放。此外，生物炭表面的羧基官能团会抑制土壤中N2O 还原酶电子的传递，导致土壤对N2O 还原能力减弱，N2O 的排放量相对增加[39]。

在本试验中，经过1 a 陈化后的腐殖酸有增加轮作周期内N2O 累积排放量的趋势。SUN 等[19]研究发现，在有无氮肥施用条件下，添加腐殖酸分别使N2O 累积排放量增加了4%和35%，原因是土壤氧化还原电位与N2O 排放呈显著正相关，腐殖酸施入后增加了土壤氧化还原电位，进而促进了N2O 排放[40]。此外，CARPENTERBOGGS 等[41]研究发现，腐殖酸可以增强微生物的多样性和活性，这可能进一步促进了土壤N2O 排放。

3.3 不同处理对GWP 和GHGI 的影响

在本试验中，稻季GWP 和GHGI 均显著高于麦季，主要体现在稻季CH4排放量远高于麦季，这与稻田土壤处于淹水状态相关。在整个稻麦轮作周期内，经过1 a陈化后的生物炭和腐殖酸均显著降低了GWP 和GHGI。在稻田或者稻麦轮作系统中CH4排放量决定着综合温室效应的大小[42]。在生物炭和腐殖酸经过1 a 陈化后，稻季GWP 的降幅（5.8%～32.3%）相较于第一年（8.2%～43.6%）[43]呈现出降低的趋势。说明生物炭和腐殖酸对综合温室效应的影响随着施用年限增加呈现出减弱的趋势。在整个稻麦轮作周期内，各处理的温室气体对GWP的贡献率CH4始终占主导地位，均高于90%。生物炭和腐殖酸添加显著降低了CH4对GWP 的贡献率，二者之间存在显著交互作用，因此，在稻麦轮作系统温室气体减排的研究中应该重点关注CH4的排放。

根据已有研究结果，农田土壤生物炭平均施用量为22.63 t/hm2，当施用量范围为10～20 t/hm2时综合温室效应降低幅度最大[44]。从 Meta 分析结果的总趋势来看，当生物炭施用量不超过30 t/hm2时，GHGI 的减少量一般随生物炭施用量的增加而增加，但当生物炭施用量大于30 t/hm2时，产量尺度GHGI 的减少量呈下降趋势[45]。这表明，生物炭带来的环境效益和农艺效益并不总是随着生物炭施用量的增加而增加。在稻麦轮作周期内，与B0F0 相比，单独施用生物炭，腐殖酸以及二者混施处理的GHGI 降幅分别为10.2%、17.3%～20.2%和27.2%～36.2%，B1F1 处理（生物炭添加量为20 t/hm2，腐殖酸添加量为0.6 t/hm2）的GHGI 降幅最大（36.2%），具有最佳的减排效果和农艺效益。

4 结 论

1）在土壤中经1 a 陈化后，生物炭显著增加了稻麦两季土壤有机碳含量；腐殖酸增加了稻季土壤有机碳含量，对麦季土壤有机碳含量无显著影响。单独施用生物炭或腐殖酸对水稻和小麦产量均没有显著影响，生物炭和腐殖酸混施处理显著提高了小麦产量（增幅为1.0%～5.0%），对水稻产量没有显著影响。

2）生物炭和腐殖酸均降低了土壤CH4排放，促进了N2O 排放，生物炭和腐殖酸主要通过抑制土壤CH4排放显著降低了稻麦轮作系统的综合温室效应和温室气体排放强度，且两者混施的效果优于单独施用生物炭或腐殖酸，B1F1 处理（生物炭添加量为20 t/hm2，腐殖酸添加量为0.6 t/hm2）的综合温室效应和温室气体强度均为最低。

3）施用1 a 后的陈化生物炭和腐殖酸依然能够降低稻麦轮作系统的综合温室效应和温室气体排放强度，但其减排效应随着施用年限增加呈现了减弱趋势。因此，未来应基于原位田间试验补施生物炭和腐殖酸，在较长时间尺度上评价生物炭和腐殖酸的固碳减排潜力，为生物炭和腐殖酸的作用机理研究以及在农田生态系统中的推广应用提供理论依据。