韩城地区煤层气成因类型及微生物开发潜力

郭智栋 王玉斌 鲍园 胡宜亮 袁洋

摘 要：為重新梳理韩城地区煤层气气体地球化学特征，预测低产煤层气井微生物开发的潜力区，通过煤层气和煤层产出水样品采集、煤层气气体组分和稳定同位素组成测试及微生物多样性分析，判识煤层气的成因类型，计算煤层赋存热成因气和生物成因气的相对含量，讨论适合低产煤层气井微生物开发的潜力区。结果表明：韩城地区太原组煤层气气体组分以甲烷为主，平均含量为94.78%；煤层气气体类型是以热成因气为主并含有少量次生生物成因气的混合成因气，其中次生生物成因气占比为4.79%～28.28%；煤层产出水中优势古菌种属为Methanobacterium和Methanothrix，二者之和平均占比达45.45%。基于低产井煤层埋深、构造条件、水化学条件、储层温度和古菌群落结构等关键因素，认为韩城地区中部和南部井区是有利于煤层气生物实现增产目的的潜力区。

关键词：煤层气；成因类型；产甲烷菌；韩城地区

中图分类号：TD 712文献标志码：A

文章编号：1672-9315（2023）03-0539-10

DOI：10.13800/j.cnki.xakjdxxb.2023.0311开放科学（资源服务）标识码（OSID）：

Coalbed methane generation and microbial-development potential in  Hancheng Block

GUO Zhidong^1，2，WANG Yubin²，BAO Yuan³，HU Yiliang³，YUAN Yang²

（1.Petroleum Engineering School，Southwest Petroleum University，Chengdu 610500，China；

2.Institute of Engineering and Technology，PetroChina Coalbed Methane Company Limited，Xian 710082，China；3.College of Geology and Environment，Xian University of Science and Technology，Xian 710054，China）

Abstract：The geochemical characteristics of coal-bed methane（CBM）in Hancheng block are explored to predict the potential areas of microbial development in low-yield CBM wells.In this paper，the gas origin of CBM in this area were identified by collecting gas and water samples，testing the gas composition and stable isotope composition of CBM and analyzing the microbial diversity，and the relative contents of thermogenic gas and biogenic gas in the coal seam were calculated quantitatively，with the potential areas examined suitable for microbial exploitation of low-yield CBM wells in the study area.The results show that methane is the main gas component in Taiyuan Formation of Hancheng Block，with an average content of 94.78%；the gas genetic types in this area，mainly thermogenic gases，contain a small amount of secondary biogenic gases，of which the proportion of secondary biogenic gases is 4.79%～28.28%；the dominant archaea in the coalbed-produced water in this area were Methanobacterium and Methanothrix，the average proportion of which was 45.45%.Based on the analysis of key factors such as the depth of coal seam，structural conditions，hydrochemical conditions，reservoir temperature and archaeal community structure of low-producing wells，it is concluded that the central and southern well areas of Hancheng Block are the potential areas conducive to the implementation of CBM bioengineering and the improvement of gas production.

Key words：coalbed methane；genetic type；methanogenic bacteria；Hancheng block

0 引 言

随着世界各国对全球气候变化、生态环境保护和能源低碳发展等领域重大科学问题的重视，煤层气作为一种绿色、清洁、环境友好型的非常规天然气资源在全球能源结构中的地位将进一步提升^[1-3]。中国煤层气建成了沁水盆地和鄂尔多斯盆地东缘两大煤层气产业化基地，在煤层气开发关键技术方面也取得了重大进展，如多分支水平井钻井技术^[4]、氮气泡沫压裂技术^[5]、二氧化碳驱替增产技术^[6]等。针对低产井的储层改造与增产技术方面仍然存在改造效果差、开发难度大、增产效果不显著等重大问题。探索低产井的储层改造方法與增产措施研究是目前煤层气开发理论研究的重中之重^[7-11]。

煤层气按其形成演化阶段可分为生物成因气和热成因气或混合成因气^[12-14]，前者可分为原生生物成因气和次生生物成因气。关于天然气或煤层气成因类型的判别方法，提出多种判识指标，例如，CH₄碳、氢同位素组成^[12-14]，CO₂碳同位素组成^[12，15-16]、气体干燥系数^[17-18]、CDMI（[CO₂/（CO₂+CH₄）]×100）^[11，16]、C₂H₆碳同位素^[19]、CO₂和CH₄的碳同位素分馏系数^[20]、CH₄和H₂O的氢同位素分馏系数^[21]等参数指标。前人利用CH₄碳、氢同位素组成、气体干燥系数、CO₂碳同位素组成、CDMI、CO₂和CH₄的碳同位素分馏系数等指标参数对鄂尔多斯盆地南部彬长矿区大佛寺井田和沁水盆地南部郑庄-胡底区块的煤层气成因进行了研究，认为前者煤层气成因主要为CO₂还原型生物成因气和热成因气的混合气体，后者主要为经次生改造的热成因煤层气^[22-23]。在煤层气成因类型定量计算方面，前人提出了基于镜质体最大反射率、甲烷碳同位素组成和二元混合识别模型，认为淮北煤田芦岭矿区中二叠统煤层赋存生物与热混合成因气，生物成因气占比为47.65%～51.21%^[14]。煤层气的成因类型对揭示富集过程、指导勘探开发及井位部署均具有重要作用。

鄂尔多斯盆地东缘蕴藏丰富的煤层气资源，1 500 m以浅煤层气地质资源量约9×10¹²m³，韩城地区作为盆地中较早开发的煤层气区块之一，煤层气气体成因类型及其来源识别仍存在不确定性，且接近70%的煤层气井日产气量低于1 000 m³/d，低产井比重较多。韩城地区系统采集14口地面煤层气井的气样和水样，基于气体组分和稳定同位素组成测试分析了煤层气气体成因类型和不同成因类型煤层气相对含量，基于煤层产出水的酸碱度、矿化度含量和16S rRNA测试，讨论煤层原位产甲烷菌群落结构及低产井适合开展微生物增产煤层气工程试验的潜力区块。

1 地质背景

韩城地区位于鄂尔多斯盆地东南部渭北隆起的东部，构造相对简单，为NE-SW走向、NW向倾斜的单斜构造，倾角为5°～20°（图1（a））以正断层为主，逆断层零星分布，断层走向以NNE-SSW，NE-SW，NW-NE，NWW-SEE向为主。根据构造发育情况，分为前高断裂带、东泽村断裂带、薛峰北断裂带、龙亭断裂带和韩城大断裂（图1（b））。韩城地区发育二叠系的太原组及山西组煤层，其中太原组为海陆交互相沉积，含煤3～9层，主采煤层为5号和11号煤层；山西组为陆相沉积地层，含煤1～4层，主采煤层为3号煤层^[24]。2号煤层为局部可采煤层，其余煤层均为不稳定的薄煤层，无开采价值（图2）。

2 样品采集与试验方法

2.1 样品采集

样品为采自韩城地区地面煤层气排采井的煤层气和煤层产出水样品，其中5号煤层采样5个，11号煤层采样9个，样品编号分别命名为H5-X和H11-X。煤层气样品采样方法为先打开集输管道上的取气阀门排放气体3～5 min，以排放管道中滞留煤层气，然后把橡胶导管一端和取气口连接，另一端和铝箔集气袋连接，用采样井煤层气置换集气袋3次后，充满集气袋后密封并低温保存，且需尽快送至试验室进行气体组分和同位素组成测试。水样的采样方法为先在试验室对500 mL聚乙烯采样瓶进行清洗及紫外灯下照射30 min的灭菌处理，然后在现场排采水下打开瓶盖，用煤层产出水润洗取样瓶3次后，将水装满至溢出，密封后置于低温冷藏箱中保存并尽快送至试验室于4°C冷藏。煤层水中微生物样本提取方法为先用5 μm膜过滤器（Whatman，日本）对500 mL取样瓶中水进行无菌过滤，以去除水中杂质，然后用0.22 μm膜过滤器（Millipore，USA）对水样进行二次过滤，收集0.22 μm滤膜及菌群然后置于低温冰箱-80 ℃储存，用于后续DNA提取和高通量测序分析。过滤后的水样还进行酸碱度和矿化度检测，测试仪器分别为PP-50-p11计和DDSJ-308A电导率计。韩城地区煤层气井生产数据及煤层产出水化学特征见表1。

2.2 煤层气组分测试方法

煤层气组分测试在陕西省煤炭绿色开发地质保障重点试验室完成，检测仪器为安捷伦7890B型气相色谱仪，该仪器配有氢火焰离子化检测器（FID）和热传导检测器（TCD），包含HP-AL/S型毛细柱（50 m×0.320 mm，8.00 um）、HayeSep Q型填充柱（80/100 SS，3 Ft×2 mm与6 Ft×2 mm）及MolSleve 5A型填充柱（60/80 SS，6 Ft×2 mm）。载气为氦气，毛细柱流速为3 mL/min，填充柱流速为25 mL/min，分流比为3∶1。进样口温度为200 ℃，加热炉内温度为105 ℃，FID检测器工作温度为300 ℃，TCD检测器工作温度为250 ℃。

2.3 煤层气同位素测试方法

煤层气气体稳定同位素组成测试在中国科学院西北生态环境资源研究院油气资源研究中心完成，测试仪器为Delta V气体稳定同位素质谱计，测试方法依据国家相关行业标准GB/T 37847—2019执行，测量值绝对偏差分别小于等于±0.2‰（δ¹³C）和±1‰（δD）。碳、氢同位素数据分别用 V-PDB和V-SMOW标准表示。

2.4 煤层水中古菌高通量测序方法

煤层水中古菌高通量测序在上海派森诺生物科技股份有限公司完成（上海，中国）。①DNA提取：使用Fast DNA SPIN试剂盒从0.22 μm膜过滤器中分离出DNA；对提取DNA用Nanodrop紫外定量设备和电泳仪进行检测，以确定DNA样品提取成功。②PCR扩增：选择古菌16S rRNA基因的V8-V9区的功能基因作为扩增子对煤层采出水中古菌微生物进行PCR扩增；扩增引物组的前引物序列为TTWAGTCAGGCAACGAGC，后引物序列为TGTGCAAGGAGCAGGGAC；PCR擴增物用Vazyme VAHTSTM DNA Clean Beads纯化（诺唯赞，南京，中国）。③高通量测序：进行个体量化步骤，将扩增物按等量汇总，基于Illumina MiSeq平台对16S rRNA基因进行测序分析。

3 结果与讨论

3.1 煤层气气体组分和同位素特征

3.1.1 煤层气气体组分

韩城地区煤层气气体组成以甲烷为主，含量占91.72%～97.68%，平均含量94.78%，其次为氢气，平均含量1.99%，氮气平均含量1.86%，二氧化碳平均含量1.21%，氧气平均含量0.09%，重烃平均含量0.07%（表2）。CDMI值介于0.2～2.6。韩城地区煤层气气体干度指数（C₁/∑C₁-5）分布范围99.3%～100%（近似），具备典型的干气特征（干度指数>95%）^[28]。

3.1.2 气体同位素组成特征

韩城地区煤层气样品甲烷碳同位素值介于-45.4‰～-36.8‰，甲烷氢同位素值介于-229‰～-178‰，二氧化碳同位素值介于-13.3‰～14.6‰。碳同位素分馏因子εC介于24.8～55.0（表3）。一般来说，εC介于0～60或更大^[20-29]，数值越大代表δ¹³C-CH₄与δ¹³C-CO₂之间发生同位素分馏程度越高。韩城地区煤层气在生成过程中发生过强烈的碳同位素分馏现象。

3.2 煤层产出水中古菌群落分布特征

韩城地区煤层产出水中原位古菌按门类划分主要为Euryarchaeota和Proteobacteria 2类，其中Euryarchaeota在样品中占比最高，占31.48%～97.90%，平均含量为87.55%（图3（a））。Euryarchaeota门类产甲烷菌具有很强的底物特异性，只能使用不超过2个碳原子的简单有机物。在属的生物分类水平上（图3（b）），煤层产出水中原位古菌的优势菌属为Methanobacterium，占比为12.32%～59.31%，平均含量为32.37%。该菌属于氢营养型产甲烷菌，可以利用H₂，CO₂小分子为底物生成甲烷，通过种间氢转移降低系统中的氢分压，以促进乙酸生成；其次为Methanothrix，占比为0.25%～45.30%，平均含量为13.08%。该菌主要以乙酸为代谢底物，分解乙酸产甲烷；同时也含有实现CO₂还原代谢途径的基因代码^[30]。这2类与产甲烷作用有关的古菌（Methanobacterium和Methanothrix）平均含量占全部古菌数量的45.45%。此外还有Methanoregula，Methanococcus，Methanosarcina，Methanospirllum等与产甲烷作用有关的古菌种属在煤层产出水中被检测出来。

3.3 煤层气气体成因类型

3.3.1 煤层气成分指数

CDMI是基于甲烷和二氧化碳气体组分的指标，通常用于识别煤层气中CO₂的来源。如果CDMI值小于8%，则CO₂为生物成因^[22]。将研究区煤层气CDMI数据投影到如δ¹³C-CO₂与CDMI关系图上，发现韩城地区煤层气中的CO₂具有微生物产甲烷作用的来源（图4（a））。GOLDING等还提出以δ¹³C-CO₂=-10‰作为CO₂有机来源和无机来源的分界线，由图4（b）可知韩城地区煤层气CO₂数据点主要分布在生物成因的区域内，印证了生物作用对现存煤层气的贡献^[31]。

3.3.2 煤层气同位素指数

国内外多数学者都将δ¹³C-CH₄=-55‰作为热成因和生物成因甲烷的分界线，并得出δ¹³C-CH₄<-55‰指向生物成因的结论^[28]，而SMITH和PALLASSER认为生物成因甲烷的δ¹³C-CH₄值可以达到-50‰^[15]。韩城矿区煤层气δ¹³C-CH₄值的分布范围为-69.9‰～-36.8‰，根据δ¹³C-CH₄值分布特征，推断韩城矿区煤层气属于部分生物成因气。结合δ¹³C-CH₄与C₁/（C₂+C₃）关系图^[21]，发现多数数据点落在次生作用后的热成因气体区域，少部分韩城数据点位于产热气范围内，且属于Ⅱ型干酪根（图5（a）），表明研究区煤层气以热成因气体为主。

煤层气成因类型还可以通过碳同位素分馏系数（αCO₂-CH₄）进行区分^[32-34]。FLORES等揭示了甲基型发酵途径生成的煤层气碳同位素分馏系数（αCO₂-CH₄）范围为1.03至1.06，而CO₂还原途径生成的气体αCO₂-CH₄值为1.06至1.09^[33]。为了更准确地定义煤层气的起源，李清光等基于大量数据对αCO₂-CH₄进行了改进，认为αCO₂-CH₄值介于1.02～1.04和1.06～1.08分别为热成因气体和二氧化碳还原途径生物气，而αCO₂-CH₄值在1.04和1.06之间则指示煤层气的混合来源^[35]。从图5（b）可以看出韩城地区煤层气样品多数分散在αCO₂-CH₄=1.04～1.06区间，其他2个区间范围也有部分样品分布，说明韩城矿区煤层气不仅包含热成因气体，还包含CO₂还原作用和乙酸发酵作用的生物成因气（图5（b）），这点与煤层产出水中原位古菌群落特征中优势菌（Methanobacterium和Methanothrix）的代谢途径相吻合。韩城地区煤层气总体属于以热成因气为主的混合成因气，并含有少量的次生生物气。

3.4 生物成因与热成因煤层气相对含量

煤层气按其生成演化阶段可分为生物成因气、热成因气和混合成因气^[37]。不同成因类型煤层气具有显著差异的甲烷碳同位素组成，一般认为生物成因气的δ¹³C-CH₄值小于-55‰或-60‰^[32]。陶明信等统计了576个煤层气中CH₄碳同位素数据，认为生物成因CH₄碳同位素组成以-70‰居多，提出了-70‰作为生物成因气的端元值^[38]。鲍园等通过对成煤原始物质-木本泥炭进行热解生烃试验建立了热成因甲烷碳同位素与镜质组反射率之间的关系式^[14，19]。基于二元混合判识模型式计算韩城地区煤层气中生物成因和热成因煤层气的混合比例（表4）。

韓城地区煤层气中热成因气含量占比71.72%～95.21%，生物成因气含量占比4.79%～28.28%，其中5号煤层生物成因气平均含量为15.46%，11号煤层生物成因气平均含量为14.55%，说明太原组5号煤层的生物成因气含量略高于11号煤层。

3.5 低产井次生生物气增产煤层气潜力

次生生物成因气作为一种十分重要的煤层气资源类型之一，因其生成条件的可重复与再现性，有学者基于其生成理论提出了微生物强化煤层气产出的观点^[39]，主要是通过生物驯化、生物刺激和生物强化等来达到强化生物甲烷的产出，继而实现增产煤层气，使煤的部分有机组分转化为甲烷等气体，从而提高煤层气井的产气能力，并取得了良好的产气效果^[40]。次生生物成因气的生成需要满足构造抬升作用^[41]、合适的微生物生长水介质环境（缺氧、矿化度<25 000 mg、近中性：pH=7～8）^[41]、合适的微生物生长温度（0～80 ℃，最适35 ℃左右）^[41]、合适的地层埋深（800～1 300 m）^[42]等。

针对煤层气关键参数开展低产井是否适合微生物增产煤层气潜力区评价。韩10-11向3井、韩3-3-034井、韩8-15向1井；满足构造抬升条件的井位为位于逆断层附近的韩10-11向3井和韩3-3-034井，以及位于背斜核部的韩8-15向1井，均为容易形成厌氧环境和气藏有利保存区域；这三口井也满足水环境条件和地层温度条件。3个井区的矿化度介于1710.41～2880.64 mg/L之间，均小于25 000 mg/L，pH均在7～8；现场实测地层原位温度范围为30～35 ℃。结合研究区煤层产出水中古菌群落结构分析，产甲烷古菌的占比较高，为31.48%～97.90%。基于上述关键参数分析，满足原位地质条件并可进一步开展煤层气生物工程试验的有利区块为韩城地区中部（韩10-11向3井和韩3-3-034井附近）和南部（韩8-15向1井附近），根据构造条件对比，韩城地区南部地区距离正断层较近，存在气体逸散和地下含氧量升高的风险性，因此其优选性位于韩城地区中部之后，故韩城地区中部为Ⅰ级潜力区，南部为Ⅱ级潜力区（图6）。通过培养基注入促进煤层次生生物气的生成，以提高低产井位煤层气的产气量，实现煤层气资源的增产，从而更大程度上实现清洁能源的开采和利用。

4 结 论

1）韩城地区煤层气以热成因气为主含少量生物成因气。次生生物成因气的生成途径包含二氧化碳还原型和乙酸发酵型，煤层气中热成因气含量占比高于生物成因气。

2）韩城地区煤层产出水多呈中性或弱碱性，煤层原位古菌群落结构在门水平以Euryarchaeota占比最高，在属水平以Methanobacterium和Methanothrix为优势产甲烷菌，这为次生生物气的产生提供了微生物基础。

3）韩城地区井位产气量、埋深条件、构造条件、水环境条件、原位地层温度和微生物群落结构参数的结果，揭示韩城地区中部和南部是适合低产井储层改造与增产试验的潜力区。

参考文献（References）：

[1] XU G，SCHWARZ P，YANG H.Adjusting energy consumption structure to achieve Chinas CO₂emissions peak[J].Renewable and Sustainable Energy Reviews，2020，122（5）：1097-1106.

[2]谢和平，任世华，谢亚辰，等.碳中和目标下煤炭行业发展机遇[J].煤炭学报，2021，46（7）：2197-2211.

XIE Heping，REN Shihua，XIE Yachen，et al.Development opportunities of the coal industry towards the goal of carbon neutrality[J].Journal of China Coal Society，2021，46（7）：2197-2211.

[3]YUN J，XU F，LIU L，et al.New progress and future prospects of CBM exploration and development in China[J].International Journal of Mining Science and Tech-nology，2012，22（8）：363-369.

[4]高德利，毕延森，鲜保安.中国煤层气高效开发井型与钻完井技术进展[J].天然气工业，2022，42（6）：1-18.

GAO Deli，BI Yansen，XIAN Baoan.Technical advances in well types and drilling & completion for high-efficient development of coalbed methane in China[J].Natural Gas Industry，2022，42（6）：1-18.

[5]徐凤银，闫霞，林振盘，等.我国煤层气高效开发关键技术研究进展与发展方向[J].煤田地质与勘探，2022，50（3）：1-14.

XU Fengyin，YAN Xia，LIN Zhenpan，et al.Research progress and development direction of key technologies for efficient coalbed methane development in China[J].Coal Geology & Exploration，2022，50（3）：1-14.

[6]姜凯，李治平，窦宏恩，等.沁水盆地二氧化碳埋存潜力评价模型[J].特种油气藏，2016，23（2）：112-114，156.

JIANG Kai，LI Zhiping，DOU Hongen，et al.Evaluation model of CO₂storage potential in Qinshui Basin[J].Special Oil & Gas Reservoirs，2016，23（2）：112-114，156.

[7]曹运兴，石玢，周丹，等.煤层气低产井高压氮气闷井增产改造技术与应用[J].煤炭学报，2019，44（8）：2556-2565.

CAO Yunxing，SHI Bin，ZHOU Dan，et al.Study and application of stimulation technology for low production CBM well through high pressure N₂injection-soak[J].Journal of China Coal Society，2019，44（8）：2556-2565.

[8]李勇，胡海濤，王延斌，等.煤层气井低产原因及二次改造技术应用分析[J].矿业科学学报，2022，7（1）：55-70.

LI Yong，HU Haitao，WANG Yanbin，et al.Analysis of low production coalbed methane wells and application of secondary reconstruction technologies[J].Journal of Mining Science and Technology，2022，7（1）：55-70.

[9]李鑫，肖翠，陈贞龙，等.延川南煤层气田低效井原因分析与措施优选[J].油气藏评价与开发，2020，10（4）：32-38.

LI Xin，XIAO Cui，CHEN Zhenlong，et al.Analysis of low-efficiency wells in CBM gas field of South Yanchuan and optimization of measures[J].Reservoir Evaluation and Development，2020，10（4）：32-38.

[10]李莹，郑瑞，罗凯，等.筠连地区煤层气低产低效井成因及增产改造措施[J].煤田地质与勘探，2020，48（4）：146-155.

LI Ying，ZHENG Rui，LUO Kai，et al.Reasons of low yield and stimulation measures for CBM wells in Junlian area[J].Coal Geology and Exploration，2020，48（4）：146-155.

[11]倪小明，趙政，刘度，等.柿庄南区块煤层气低产井原因分析及增产技术对策研究[J].煤炭科学技术，2020，48（2）：176-184.

NI Xiaoming，ZHAO Zheng，LIU Du，et al.Study on cause of low production and countermeasures of increasing production technology about coalbed methane wells in Shizhuang South Block[J].Coal Science and Technology，2020，48（2）：176-184.

[12]WHITICAR M J，FABER E，SCHOELL M.Biogenic methane formation in marine and freshwater environments：carbon dioxide reduction vs.acetate fermentation-isotopic evidence[J].Geochimica et Cosmochimica Acta，1986，50（6）：693-709.

[13]WHITICAR M J.Stable isotope geochemistry of coals，humic kerogens and related natural gases[J].International Journal of Coal Geology，1996，32（2）：191-215.

[14]BAO Y，WEI C，WANG C，et al.Geochemical characte-ristics and identification of thermogenic CBM generated during the low and middle coalification stages[J].Geochemical Journal，2013，47（4）：451-458.

[15]SMITH J W，PALLASSER R J.Microbial origin of Australian coalbed methane[J].AAPG Bull，1996，80（6）：891-897.

[16]KOTARBA M J.Origin of natural gases in the Paleozoic Mesozoic basement of the Polish Carpathian Foredeep[J].Geologica Carpathica，2012，63（4）：307-318.

[17]WHITICAR M J.Correlation of natural gases with their sources[J].AAPG Memoir，1994，60（5）：261-283.

[18]STRAPOC D，MASTALERZ M，DAWSON K，et al.Biogeochemistry of microbial coal-bed methane[J].Annual Review of Earth and Planetary Sciences，2011，39（1）：617-656.

[19]KOTARBA M J.Composition and origin of coalbed gases in the Upper Silesian and Lublin basins[J].Poland.Org.Geochem.，2001，32（3）：163-180.

[20]CONRAD R.Quantification of methanogenic pathways using stable carbon isotopic signatures：A review and a proposal[J].Organic Geochemistry，2005，36（5）：739-752.

[21]WHITICAR M J.Carbon and hydrogen isotope systema-tic of bacterial formation and oxidation of methane[J].Chemical Geology，1999，161（3）：291-314.

[22]BAO Y，WANG W，MA D，et al.Gas origin and constraint of δ¹³C（CH₄） distribution in the Dafosi mine field in the Southern Margin of the Ordos Basin，China[J].Energy & Fuels，2020，34（11）：14065-14073.

[23]李建军，白培康，毛虎平，等.郑庄-胡底煤层气地球化学特征及成因探讨[J].煤炭学报，2014，39（9）：1802-1811.

LI Jianjun，BAI Peikang，MAO Huping，et al.Analysis of geochemistry characteristics and its origin of CBM in Zhengzhuang and Hudi blocks[J].Journal of China Coal Society，2014，39（9）：1802-1811.

[24]郭晨，夏玉成，卫兆祥，等.韩城矿区煤层气成藏条件及类型划分[J].煤炭学报，2018，43（S1）：192-202.

GUO Chen，XIA Yucheng，WEI Zhaoxiang，et al.Coalbed methane accumulation characteristics and type classification in Hancheng mining area[J].Journal of China Coal Society，2018，43（S1）：192-202.

[25]鲍园，唐佳阳，琚宜文，等.鄂尔多斯盆地东南缘黄陵矿区中生代煤系烃源层构造-热演化过程与生物气生成[J].地球科学进展，2021，36（10）：993-1003.

BAO Yuan，TANG Jiayang，JU Yiwen，et al.Tectonic-thermal evolution and biogas generation of source rocks from the mesozoic coal measures at the Huangling mining area，Southeastern Margin of Ordos Basin[J].Advances in Earth Science，2021，36（10）：993-1003.

[26]边利恒，张亮，刘清.天然裂隙对煤层气压裂效果的影响——以鄂尔多斯盆地韩城区块为例[J].天然气工业，2018，38（S1）：129-133.

BIAN Liheng，ZHANG Liang，LIU Qing.Effects of natural fractures on CBM fracturing performance：A case study of Hancheng Block，Ordos Basin[J].Natural Gas Industry，2018，38（S1）：129-133.

[27]林文姬.韩城地区煤层气藏开发动态及产能响应[D].北京：中国地质大学（北京），2014.

LIN Wenji.Development dynamics and productivity response of coalbed methane reservoir in Hancheng area[D].Beijing：China University of Geosciences（Beijing），2014.

[28]MOORE T A.Coalbed methane：A review[J].Geology，2012，101（3）：36-81.

[29]BAO Y，LI D，JU Y.Constraints of biomethane generation yield and carbon isotope fractionation effect in the pathway of acetotrophic with different coal-rank coals[J].Fuel，2021，305（5）：121493.

[30]LIU C，SUN D，ZHAO Z，et al.Methanothrix enhances biogas upgrading in microbial electrolysis cell via direct electron transfer[J].Bioresource Technology，2019，291（2）：1218-1227.

[31]GOLDING S D，BOREHAM C J，ESTERLE J S.Stable isotope geochemistry of coal bed and shale gas and related production waters：A review[J].International Journal of Coal Geology，2013，120（3）：24-40.

[32]RICE D D.Composition and origins of coalbed gas[J].AAPG Studies in Geology，1993，38（5）：159-184.

[33]FLORES R M，RICE C A，STRICKER G D，et al.Methanogenic pathways of coal-bed gas in the Powder River Basin，United States：The geologic factor[J].International Journal of Coal Geology，2008，76（4）：52-75.

[34]STRAPO? D，MASTALERZ M，SCHIMMELMANN A.Characterization of the origin of coalbed gases in southeastern Illinois Basin by compound-specific carbon and hydrogen stable isotope ratios[J].Organic Geochemistry，2007，38（2）：267-287.

[35]LI Q，JU Y，BAO Y，et al.Composition，origin，and distribution of coalbed methane in the Huaibei Coal-field，China[J].Energy & Fuels，2015，29（6）：546-555.

[36]鄭超，马东民，夏玉成，等.韩城矿区煤层气富集的构造控制与开发模式研究[J].煤炭工程，2021，53（10）：89-94.

ZHENG Chao，MA Dongmin，XIA Yucheng，et al.Development mode and tectonic control of CBM enrichment in Hancheng Mining Area[J].Coal Engineering，2021，53（10）：89-94.

[37]鲍园，韦重韬，王超勇.不同成因类型煤型气地球化学特征及其判识意义[J].地球科学，2013，38（5）：1037-1046.

BAO Yuan，WEI Chongtao，WANG Chaoyong.Geoche-mical characteristics and identification significance of coal tape gas in various geneses[J].Earth Science，2013，38（5）：1037-1046.

[38]TAO M，SHI B，LI J，et al.Secondary biological coalbed gas in the Xinji area，Anhui province，China：Evidence from the geochemical features and secondary changes[J].International Journal of Coal Geology，2007，71（7）：358-370.

[39]PASHIN J.Coalbed methane：Scientific，environmental and economic evaluation[M].Dordrecht：Kluwer Academic，1999.

[40]RITTER D，VINSON D，BARNHART E，et al.Enhanced microbial coalbed methane generation：A review of research，commercial activity，and remaining challenges[J].International Journal of Coal Geology，2015（3）：28-41.

[41]苏现波，夏大平，赵伟仲，等.煤层气生物工程研究进展[J].煤炭科学技术，2020，48（6）：1-30.

SU Xianbo，XIA Daping，ZHAO Weizhong，et al.Research advances of coalbed gas bioengineering[J].Coal Science and Technology，2020，48（6）：1-30.

[42]張水昌，赵文智，李先奇，等.生物气研究新进展与勘探策略[J].石油勘探与开发，2005，32（4）：90-96.

ZHANG Shuichang，ZHAO Wenzhi，LI Xianqi，et al.Advances in biogenic gas studies and play strategies[J].Petroleum Exploration and Development，2005，32（4）：90-96.

（责任编辑：李克永）