49-2游泳池反应堆辐照生产90Y的可行性研究

左亚杰,陈晓亮,张 宇,张伟坚,王 硕,陈效先

(中国原子能科学研究院,北京 102413)

90Y半衰期为2.7 d,是纯β-射线释放核素,射线最大能量2.3 MeV,平均能量0.93 MeV,在组织内最大射程可达12 mm,可用于肝癌、肿瘤靶向、类风湿性关节炎及血友病的治疗,是一种重要的医用放射性核素[1-3]。2021年我国成功实施首例医用同位素90Y的临床治疗肝癌手术, 2022年,随着国家对90Y放射性微球的临床试验或上市使用的批准,90Y玻璃微球、90Y树脂微球逐步应用到临床[4-5]。在政策支持和市场需求双重推动下,90Y微球治疗领域存在巨大的潜在发展空间。目前国内90Y主要依赖进口,为满足90Y的市场需求,实现自主化生产,研究在现有反应堆上制备90Y微球具有重要意义。

当前供核医学使用的90Y主要通过两种生产方式[6]:(1) 中子辐照89Y金属或其氧化物发生89Y(n,γ)90Y反应制得有载体90Y;(2) 从235U裂变产物中提取90Sr,制成90Sr-90Y发生器。其中反应堆辐照89Y是一种应用广泛、成本较低的生产方式。

49-2游泳池式轻水反应堆(简称49-2堆)作为一座有着50余年安全运行经验的游泳池式反应堆,生产放射性同位素是其重要的用途之一。本研究通过MCNP6建模分析49-2堆堆芯典型辐照位置的辐照水平,应用SCALE6.1程序得到产品核素成分、比活度等数据,并与49-2堆上开展的90Y辐照实验数据进行对比验证,分析49-2堆用于90Y生产的可行性。

1 49-2堆介绍

49-2堆是我国自主设计建造的第一座研究堆,核功率3.5 MW,近年年平均功率运行100 d以上[6]。49-2堆芯主要参数列于表1。49-2堆最大热中子注量率为5.2×1013n/(cm2·s),采用轻水作为慢化剂和冷却剂,铍和石墨作为反射层。堆外有垂直孔道10个,堆内垂直孔道11个,堆内为组件式布置,主要用于新型核燃料及材料、仪器仪表等的辐照考验和研发任务、放射性同位素的辐照及工艺技术研究、单晶硅中子掺杂、宝石辐照改色、中子活化分析、人员培训、低温供热演示验证及公众核科技宣传等[7]。

表1 49-2堆芯主要参数

2 90Y辐照生产可行性分析

2.1 反应堆辐照生产90Y原理

利用反应堆中子轰击高纯度的氧化钇靶发生(n,γ)反应,获得90Y:

89Y(n,γ)微观俘获截面示于图1,可以看出89Y的快中子俘获截面较小,热中子反应截面更大,因此辐照位置的热中子通量大小对90Y生产的影响更大。

图1 89Y(n,γ)90Y微观俘获截面

2.2 堆内典型辐照位置辐照能力分析

利用蒙特卡罗程序(MCNP6)开展49-2堆典型辐照位置的中子特性研究。利用MCNP6程序,对堆芯燃料组件、控制棒组件、堆内部件、垂直辐照孔道、堆内样品装载、辐照容器等进行了全堆芯几何精细模拟。为了探究辐照位置对产量的影响,根据49-2堆芯组件布置的特点,选取堆芯内3个具有代表性的典型辐照位置(图2)进行计算,分别为:靠近中心的E8处、靠近反射层的H8处、靠近反射层且周围有其他孔道的D10处。辐照孔道的中子通量密度以及能谱分布对其应用实验极其重要。辐照孔道的中子通量密度直接决定放射性同位素生产的产量;中子能谱关系着某种放射性同位素是否适宜在492-2堆上生产;轴向通量分布是否均匀影响了辐照靶件的布置方式。因此对上述几种参数计算分析,分别计算中子通量密度、中子能谱、孔道轴向功率分布。

图2 E8、H8、D10孔道堆芯位置示意图

2.2.1辐照位置中子通量密度 辐照位置的中子通量密度和中子能谱决定靶件的放射性同位素90Y产量。因此,在建模和计算过程中,这2项参数是重点关注的堆芯物理量。49-2堆芯的各典型位置平均中子通量密度列于表2,可以看出,中子通量密度从大至小为E8>H8>D10。在堆芯外围位置,中子注量率下降约一倍,此位置需要更长的辐照时间。

表2 堆芯典型辐照孔道平均中子通量密度

2.2.2辐照孔道中子能谱分析 49-2堆芯3个典型位置的中子能谱示于图3。由2.1节可知,89Y的中子俘获反应与能量低于10 keV的中子反应截面较大,从图3中可以看出,堆芯的3个孔道能谱结构差异性不大,孔道中的低能中子份额较高,适合90Y同位素生产。 其中E8位置热中子通量密度最大,热中子份额高,综合考虑,为90Y生产的最佳位置。

图3 堆芯典型辐照位置中子能谱

2.2.3辐照孔道轴向通量分布 由于49-2反应堆活性区高度只有500 mm,中子通量轴向分布不均匀性对辐照过程中同位素活度也有一定影响。孔道轴向总中子通量分布示于图4,由于孔道周围控制棒的影响,通量最大处在中平面以下,150～250 mm段中子通量密度高且分布较为均匀,可以在该段布置靶件。实际生产中为提高孔道利用率,通常在整个活性区高度分段布置靶件,辐照一段时间后,采用倒头或换位等方法来解决孔道轴向通量分布不均匀的问题。

图4 辐照位置轴向通量分布

2.3 辐照出堆比活度评估

采用美国橡树岭国家实验室研发的SCALE6.1程序为计算工具,用于临界安全计算、燃耗计算、放射源项分析、灵敏度分析等[8]。计算时主要调用SCALE6.1的TRITON序列,并使用238群ENDF/B-VII截面库进行燃耗计算。TRITON序列主要调用ORIGEN-S执行核素的燃耗计算,设置靶件辐照时间并划分步长,输出卡中得到靶件内各核素随时间的积累量。

49-2堆为组件式布置,换料时间灵活,周期约30 d,将高纯度的氧化钇靶放入堆芯辐照一个周期,90Y比活度随辐照时间的变化示于图5。E8、D10、H8三个位置中子通量密度分别1.44×1014n/(cm2·s)、7.23×1013n/(cm2·s)、5.66×1013n/(cm2·s),产品比活度逐渐减小。

图5 90Y产量随辐照时间的变化

可以看出90Y的比活度在辐照前期迅速增长,但由于其半衰期较短,在辐照15 d左右,由于衰变平衡使其活度增长大幅放缓进入平衡期,此时得到的产品比活度最大:E8孔道产品比活度为24.94 Ci/g,H8孔道产品比活度为12.53 Ci/g,D10孔道产品比活度为9.81 Ci/g,之后再增加辐照时间比活度增长小于1%。因此建议90Y最大辐照生产周期不超过15 d,实际辐照时间应根据医用需求选择,降低生产成本。

目前90Y微球主要有玻璃微球和树脂微球两种[10]。通过反应堆辐照含89Y2O3的玻璃微球可以生产90Y玻璃微球,其医用比活度指标要求大于100 mCi/50 mg微球(Y2O3的含量40%)[11],考虑一定时间的分装灭菌及仓储运输时间(约3 d),其出堆时的比活度应≥4 Ci/g;对应于纯氧化钇,要求出堆时比活度>10 Ci/g。医用90Y树脂微球的生产过程是将高纯氧化钇入堆辐照,辐照后的90Y2O3用盐酸或硝酸制成90Y溶液,之后用离子交换法吸附到树脂微球上,考虑到后续工艺以及仓储和运输等流程,要求反应堆辐照后的90Y比活度>370 GBq(10 Ci)/g[12]。综合考虑两种微球生产工艺流程,计算分析过程采用10 Ci/g作为比活度标准。

对于不同孔道生产90Y所需的辐照时间分别为:E8孔道辐照2 d可达到医用加工标准,90Y出堆比活度为10.32 Ci/g;H8孔道需要辐照6 d,90Y出堆比活度为10.10 Ci/g;D10孔道通量较低,靶件90Y出堆的饱和比活度为10 Ci/g,在此通道生产经济性不高。综合考虑辐照时间和产品活度,E8、H8孔道均满足90Y辐照生产需求,在E8孔道生产所需时间更短经济性更好。

E8孔道杂质比活度随辐照时间的变化示于图6、图7,90Y产品的杂质主要成分为91Y、91mY,其余核素占比很小(<10-5)。91Y半衰期较长且为β放射性核素,出堆时的比活度为1.36×10-4Ci/g。

图6 杂质含量随辐照时间的变化

图7 杂质核素比活度随辐照时间的变化

3 实验数据对比

3.1 实验材料和方法

实验材料及设备:高纯氧化钇(纯度>99.99%);石英安瓿空瓶;铝箔;49-2游泳池式轻水反应堆;高纯锗γ谱仪:美国ORTEC公司;90Y活度仪(4π筒式活度仪):美国CAPINTEC公司;BS201S电子分析天平:德国Sartorius。

将0.8 g高纯氧化钇样品用铝箔包裹后装入石英瓶,通过吊篮放入堆芯H8孔道轴向高度约为75 mm位置,在满功率(3 500 kW)下辐照62.5 h,出堆冷却7 d后进行活度测量。

90Y活度计选择电离室为探测器,使用90Sr-90Y标准源进行刻度,测定干燥90Y粉末的放射性活度。活度计检定合格,6次测量结果相对标准偏差≤1%,测量精确度为1%。测量过程中涉及的不确定度主要来源有三个方面:(1) 样品计数统计引起的不确定度,实验测量中一般计数引起的统计不确定度为1%以内;(2) 样品本底扣除引起的不确定度,此项引起的不确定度相当小,可以忽略;(3) 标准源的刻度过程,也就是标准源的计数统计和标准源不确定度。上述包含不确定度的各种因素均相互独立,详见表3。

表3 90Y活度测量不确定度分析

3.2 结果与讨论

表4为90Y 辐照实验活度测量结果,根据测量结果推算出堆时刻样品的比活度,与理论计算值进行对比。

表4 H8孔道90Y辐照实验

3个辐照样品的活度平均值为4.73 Ci/g,样品在石英瓶内的不同位置对辐照产额的影响较小,误差小于3.6%。H8孔道该辐照位置中子通量密度为5.67×1013n/(cm2·s),计算得90Y出堆比活度为4.92 Ci/g。通过将理论计算结果与实验值进行对比,偏差为4.02%,符合较好,验证了49-2反应堆辐照生产90Y物理计算模型的可靠性。

由于辐照时间较短,且辐照位置处通量较小,故实验值与计算值不满足医用需求(>10 Ci/g)。根据理论计算,对于H8孔道,在75～350 mm高度范围中子通量密度>5.67×1013n/(cm2·s),可生产满足活度要求的90Y。

4 结论

通过建立49-2堆芯计算模型,在堆芯3个位置处完成了高纯Y2O3靶辐照生产90Y放射性同位素的模拟计算,得到以下结论。

(1) 49-2反应堆可作为90Y放射性同位素的辐照生产平台,E8、H8孔道是较为合适的辐照位置。(2) E8孔道中心位置中子通量密度为1.44×1014n/(cm2·s),生产90Y所需辐照时间为2 d;H8孔道中心位置中子通量密度为7.23×1013n/(cm2·s),所需辐照时间为6 d;D10孔道通量水平不满足医用生产要求。

(3) 辐照一个换料周期后的放射性杂质核素量相对较低,其中β放射性核素91Y的比活度为1.36×10-4Ci/g。

理论计算与实验数据验证表明,在49-2研究堆上能够满足医用90Y同位素生产要求。