汞污染修复技术研究进展
2023-06-02毕廷涛杨子轩吴曼华吴咪娜王舒婷孙晶
毕廷涛 杨子轩 吴曼华 吴咪娜 王舒婷 孙晶
摘要：汞污染作为全球性的污染问题，已广泛影响到人们的生活。随着工业化进程的加快，汞污染带来的不良影响日趋严重，这使得人们越发关注对汞污染修复方法的研究。为了更好地掌握当前汞污染修复技术的发展现状，介绍了环境介质（大气、水和土壤）中汞的来源及汞对环境造成的危害，从物理修复、化学修复、生物修复、基因工程修复和纳米修复5个方向具体阐述了当前各种汞污染修复技术的原理和适用场景，并对各修复技术的优缺点进行分析，同时对汞污染修复技术发展方向提出了展望。
关键词：汞污染；修复技术；物理修复；化学修复；生物修复；基因工程修复；纳米修复
中图分类号：X505文献标志码：A开放科学（资源服务）标识码（OSID）：
文章编号：1001-1277（2023）03-0086-07doi：10.11792/hj20230317
引 言
作为自然界中目前已知唯一以液态存在的金属元素，汞以其独特的性质广泛应用于氯碱生产、精密设备制造及牙科等相关领域，深刻地影响着人们的生活。但是，随着工业发展和城市化进程的加快，人们一味地加快产品的生产和资源的开发，使得越来越多的汞元素被释放到了环境中，打破了原本的平衡，对环境造成了污染。例如：21世纪中期发生的对世人影响深重的“八大公害事件”之一的日本“水俣病”［1］，经研究人员调查发现，其诱因就是人们误食了含汞废水污染的水产品，导致体内汞含量超标，进而引发疾病。这次事件之后，世界各国都开始了对汞污染的研究，美国更是将其列为优先控制污染物［2］。汞现已属于一种全球性污染物［3］，其毒性主要取决于汞的化学形式［4］，无机汞毒性不大，有机汞毒性较大，尤其是甲基汞，其毒性较之于无机汞，至少高一个数量级［5-6］。中国作为汞相关产品消耗大国，2010年仅报废灯管中汞已达到42.6 t［7］；其他产品如温度计、废汞触媒和废旧电池等含汞固废以前多是直接进入垃圾填埋场填埋，使得填埋场周围的土壤受到严重污染［8］。此外，除了土壤，由于矿区的开采和农药化肥的使用，使得周围的水和大气也遭受一定程度的汞污染。因此，开展汞污染修复研究十分必要。
1 汞的危害
汞在生物体内具有一定的富集性，其对于生物的危害是长期性的。于植物而言，积累在高等植物体内的汞会与硫醇类蛋白质结合，通过改变ADP和ATP中的磷酸盐来影响植物细胞的细胞膜透性和抑制线粒体的活性，从而影响植物的生理生化过程，进而影响植物生长［9］。此外，汞还会抑制植物的光合作用、養分吸收，恶化植物种子的质量［10-11］。于微生物而言，汞会对微生物群落结构和多样性造成破坏，进而影响土壤中的物质循环和能量流动［12-13］。于人体而言，汞对人体的毒性影响取决于其化学形式及摄入量，含汞达到0.001 mg/L就会产生毒性［14］。侵入人体的汞主要富集在肝脏，其能突破血脑屏障进入脑组织中，对中枢神经系统造成永久性损伤［15］。此外，汞还会导致心脏、肝和肾等部位发生病变。
2 汞污染来源
环境介质中汞污染主要来源于2个方面，即自然来源和人为来源。其中，人为来源主要指人类的生产活动和日常生活，生产活动包括工业生产和农业生产，日常生活指的是固体废弃物的产生。同时，由于各地区社会经济发展水平的不同，人为来源对环境介质汞污染程度会有差异，往往将人口、土地利用类型及人为汞排放量等作为衡量该地区人为来源汞污染危害的参考指标。自然来源则主要指的是由于自然活动，如火山爆发等引起的局部地区汞含量升高，或者是由于自然环境因素的改变，使得原本以稳定形态存在的汞再释放。
2.1 大 气
大气中汞污染的自然来源主要是火山爆发，高温引起的森林火灾及地表植被的蒸腾作用［16］；人为来源指的是工厂排放的含汞废气，化石燃料及其他物质的燃烧等。据前人研究发现，全球每年向大气中排放6 000～7 500 t汞，其中50 %～75 %是人为来源［17］。随着工业的进步和人们消费水平的提高，这一数字现在远不止如此。
2023年第3期/第44卷安环与分析安环与分析黄 金
进入到大气中的汞主要以单质汞、气态汞和颗粒态汞等形态存在。其中，单质汞能够在大气中停留较长的时间，一般为0.5～2 a，且会随大气运动，最远可以迁移到距污染源1 000 km以外的地方，这也是为何汞被列为全球污染物的原因。而气态汞和颗粒态汞在大气中的停留时间较短，会很快沉降到污染源附近［18］。
2.2 水环境
水体中汞污染的自然来源主要是大气中汞的沉降，且为湿沉降［19］，但这部分占比较小；水体中汞污染主要为人为来源，主要是含汞废水的偷排，农药化肥的大量使用及垃圾的随意填埋等。有学者研究发现，矿区的生产活动很容易对周边的水环境造成汞污染［20］。
水体中汞同样具有迁移性，在向下游迁移过程中，水体具有一定的自净功能，可以通过沉降与再悬浮作用，使得一部分汞被沉积物吸附或被沿途植物截流［21］，从而减弱污染水体中汞对下游生态的破坏。
2.3 土壤环境
土壤环境中汞污染的自然来源主要有大气沉降和含汞岩石的风化。据研究，进入大气中的汞经过一段时间，大部分会回降于陆地［22-23］;全球每年因岩石风化导致近800 t汞进入土壤［24］。人为来源指的是矿产资源的开采、污水灌溉、含汞固废的填埋和煤燃烧等。
土壤中汞污染比大气和水体中汞污染更具隐蔽性和滞后性，这是因为土壤内部对汞的作用更强，使得土壤汞污染在初始阶段很难被发现。同时，随着土壤环境的改变，使原本被固定的汞重新释放，导致原本汞合格的土壤汞超标。土壤中汞存在形态主要受土壤性质（如土壤pH、Eh和有机质含量等）和土壤微生物2方面的影响［25］。
3 汞污染主要修复技术
汞是一种广泛存在于各类环境介质和食物链中的重金属元素，且无法被完全降解［26］，也不会由于化合物结构被破坏而失去毒性，仅在一定程度上有降低。因此，针对汞污染的修复原则，只能是将汞元素从所在的环境介质中去除、固化及改变其化学存在形态，常用的方法有物理修复、化学修复、生物修复、基因工程修复和纳米修复等。
3.1 物理修复
物理修复主要是采用物理方法收集和去除污染环境介质中的汞，常用的方法有客土法、电动修复法和热脱附修复法。
3.1.1 客土法
客土法只能用来修复汞污染土壤，该方法针对的并不是土壤中的汞，而是被污染的土壤。具体的施工方法为：将汞污染的土壤与清洁土壤混合，在总体汞含量不变的条件下稀释原污染土壤中的汞，使汞含量满足相关土壤汞含量限值标准后重新填入。若原污染土壤中汞含量很高，使得混合所需清洁土壤的土量过大，可直接填入清洁土壤，将原污染土壤运走进行集中处理。
由于需要从其他地方运输清洁土壤，这无疑会加大施工周期。因此，在原方法的基础上作出了改进，即深耕反转法。该方法是将上下层土壤互相混合稀释，将汞含量降低至管理标准以下。使用该方法的前提是只有表层土壤受到汞污染，深层土壤为清洁土壤。李颖斯等［27］采用深耕反转法修复汞污染土壤，实现了区域内部的土方平衡，降低了客土大规模运输对工程的不利影响，提高了工程的可控性。
客土法工程量大，花费成本较高，且治标不治本，不仅原污染土壤中的汞没有得到解决，而且在运输污染土壤的过程中还可能造成二次污染。
3.1.2 电动修复法
电动修复法是指先在汞污染环境介质中按照设计方案布置电极，然后通入低压直流电，在电泳、电渗析或电解作用下［28-29］，介质中汞向某一电极室移动，汞得到富集，從而达到去除受污染介质中汞的效果，最后将电极室中富集的汞进行收集，集中处理即可。
电动修复法一般用来修复土壤，也可用于修复被汞污染的水环境。但是，由于水体的导电性不好，以及水中电极布置难度较大，且富集的汞难以回收，故一般不用该方法来修复汞污染水体。在用电动修复法修复汞污染土壤时，由于溶解于土壤水分中的汞含量较少，使得电动修复的单独修复效率较低，在实际应用时，往往需要添加一些促进汞溶解的试剂。FALCIGLIA等［29］以MGDA（甲基甘氨酸二乙酸）为阳极溶液修复某重汞污染沉积物时，可获得70.93 %的汞去除率；ROBLES等［30］以EDTA（乙二胺四乙酸）为促进剂电动修复汞污染土壤时，土壤中汞去除率达76.30 %。
电动修复法修复汞污染土壤优点在于费用低，不会对土壤肥力造成影响，但容易受土壤质地和性质的影响［31］。原位修复一般只适合处理黏土性土壤，其他类型土壤只能采取异位修复，将受污染土壤转移到专门的修复工厂进行修复，之后再运回原地填埋，这使得成本急剧增加，并增加了二次污染的风险。
3.1.3 热脱附修复法
汞的熔点较低，容易挥发。热脱附修复法的原理为采用一定的设备或方法加热汞污染环境介质，使介质中的汞受热逸出，然后再采用工程化的方法对逸出的汞进行收集和处理。研究发现，温度在200 ℃左右时，土壤中单质汞和甲基汞基本都能脱附；当温度继续升高时，土壤中其他化学形态的汞也将逸出［32］。当加热温度为460 ℃～700 ℃时，温度越高，汞污染土壤的热脱附修复效果越好［33］。
考虑到操作的可行性和经济性，热脱附修复法一般只用于土壤修复。研究人员利用热脱附修复法处理贵州某化工厂附近汞污染土壤时，在350 ℃下处理30 min后，土壤中汞降低了约70 %［34］。
热脱附修复法处理土壤的优势体现在汞去除效率高，且去除效果好，但良好的修复效果依赖于大量的能量输入，这不仅加大了设备的投资和能源消耗，高温也会对土壤的理化性质造成破坏，使其不再适用于农业生产［35］。因此，研究人员一直在寻求低温热脱附土壤中汞的方法，发现在土壤中添加氯盐、柠檬酸、活性炭等物质可明显降低加热温度，减少能量输入，从而减轻对土壤的损害，并降低成本［36-37］。
3.2 化学修复
化学修复是通过向环境介质中添加化学试剂，使介质中汞得以去除，或者失去生物活性，从而被固化或以低毒形态存在于介质中，常用的方法有固化/稳定化修复法和淋滤修复法。
3.2.1 固化/稳定化修复法
固化/稳定化修复法中固化指的是借助某种固化剂，将其加入到环境介质中后，这些固化剂会将介质中的汞包裹住，降低汞的迁移，从而减弱其对生物的毒害。常用的固化剂有水泥、低温化学键磷酸盐陶瓷（CBPC）、沥青和聚乙烯等［38］。稳定化和固化的原理类似，不同的是，固化所添加的固化剂几乎不会直接作用于汞，而稳定化加入的化学药剂会直接作用于汞，使其转化为具有稳定结构和高度不溶性质的化学形态［39］，通过降低汞的有效性来修复环境介质。常用的稳定化修复药剂主要指能通过改变介质pH或Eh改变汞存在形态或与汞直接作用生成难溶物的化合物，如硫聚合物、含硒化合物、石灰和磷酸盐等。
固化修复法一般只用于修复土壤，因为水体的流动性较大，其无法有效地将水中的汞包裹住。CHO等［40］在利用CBPC技术对工业废物焚烧炉飞灰进行汞固化时，实现了浸出值由处理前的231.3 μg/L降低到25 μg/L。LEE等［41］采用液体石蜡对含汞物质进行固化，将含汞物质封存在石蜡底部，处理后固化体TCLP满足EPA规定的填埋标准。稳定化修复法既可用于土壤修复，也可用于水体修复。王祖波等［42］采用不同硒化修复剂对汞污染稻田进行稳定化修复研究时发现，硒改性蒙脱土能更好地固定硒，使硒与汞形成更多硒汞难溶化合物，从而增强修复效果。WANG等［43］利用高CaCO3含量的黏土矿物和磷酸二铵混合修复汞污染土壤，显著降低了土壤中汞有效态含量。21世纪提出的一种水体稳定化修复技术——可渗透反应墙技术，其是在水体污染区域设立一个活性反应介质反应区，当含汞污水经过该反应区时，活性反应介质会与汞发生反应，将汞降解或沉淀，从而降低水体中汞含量［44］。
作为常用的一种汞污染修复方法，固化/稳定化修复法有着经济、效率高和去除效果较好的优点。但是，固化/稳定化修复法对环境介质中汞的修复具有一定的局限性，即在当时的环境条件下是可行的，随着时间的推移，介质环境发生一定程度的变化时，被固化或稳定化的汞有可能会再次活化。故在使用固化/稳定化修复法后，还需要对被修复的环境介质进行一段时间的跟踪监测。
3.2.2 淋滤修复法
与固化/稳定化修复法的修复原理相反，淋滤修复法原理是将环境介质中汞溶解在添加的淋洗液中，然后对淋洗液进行集中回收处理。常用的淋洗药剂有碘化物、EDTA和硫代硫酸盐化合物等。
淋滤修复法一般用来修复汞污染土壤。RAY等［45］将H2O2、Na2S2O2和Na2S按一定比例混合，作为淋洗剂修复某汞污染土壤，使土壤中汞质量分数由处理前的2 100 mg/kg降低到270 mg/kg。KLASSON等［46］将KI和I2作为混合淋洗剂处理汞污染严重的某场地，实现了98 %的汞去除率。
淋滤修复法在一定程度上可以实现对土壤中汞的回收，且修复时间较短。但是，在实际应用时，淋滤液和滤液收集点的选择，以及后续淋滤液的处理往往成为修复效果好坏的关键，一旦决策失误，很可能给土壤带来更大的危害。
3.3 生物修复
生物修复指的是在人为干预的情况下，利用环境介质中已有或外来引入的生物物种对介质中的汞进行降解、固化或吸收，以达到去除汞的目的。常见的生物修复有植物修复、微生物修复和动物修复。
3.3.1 植物修复
植物修复指的是借助一些特定的植物对汞污染环境介质进行修复，修复手段主要包括植物提取、植物稳定化、植物揮发和根际过滤等［47-49］。其中，植物提取是指利用一些对汞具有良好富集能力的耐汞植物将介质中的汞提取到植物体内，经过一段时间后，再对这些植物进行收割，从而降低介质中的汞含量。植物稳定化指通过植物根部对汞的吸收和积累，或在根部区域形成汞沉淀来固定土壤中的汞［50］。植物挥发是利用植物的蒸腾作用将植物从介质中吸收的汞释放到大气中。根际过滤指的是利用植物根系吸收、浓缩和沉淀污水中的重金属离子。
植物修复主要取决于选取的修复植物种类［51］，其不仅需要拥有发达的根系系统，而且还需对汞具有一定的耐受力和超富集能力。研究发现，小眼子菜具有相对较高的汞积累量和转移系数［52］。侯静等［53］在用水培法筛选超富集汞植物时发现，牵牛具有较强的耐汞和富集汞能力。
植物修复既可以用来修复汞污染土壤，也可用于修复汞污染水体。有研究人员通过在潜流人工湿地中种植长苞香蒲来修复汞污染水体，汞去除率达99.6 %左右［54］。与水体环境不同的是，由于土壤环境中汞较低的生物有效性，使得单独使用植物修复土壤的效果并不显著，需要添加一定量的促进剂，通过增强汞的生物有效性来提高植物修复效果。WANG等［55］在用（NH4）2S2O3辅助灰绿藜植被修复贵州某汞污染土壤时发现，（NH4）2S2O3能够通过显著增强土壤中汞的可溶性来增强植被修复效果。LIU等［56］在使用EDTA等螯合剂配合酢浆草修复汞污染土壤时发现，螯合剂的添加能够显著增加植物地上部分汞含量。
植物修复作为一种经济、环保和修复效果较好的汞污染修复方法，近些年受到研究人员的广泛关注。但是到目前为止，研究人员尚未找到汞的有效超富集植物，并且植物修复周期一般较长，不适用于修复城市用地。
3.3.2 微生物修复
微生物修复指的是利用人工培育或从汞污染环境介质中提取的微生物的生化反应过程，对环境介质中的汞进行降解、吸附和转化，降低介质中汞含量。
微生物修复多见用于修复汞污染水环境。据报道，将具有一定汞抗性的真菌GX用于修复汞污染严重的污水时，其对汞的吸附效率可达到96 %以上［57］。最常用的含汞废水微生物修复方法是将含汞废水通入含有耐汞细菌的生物反应器中，耐汞细菌会将Hg2+转化为汞单质，汞单质挥发后被装在反应器内的惰性多孔材料吸附［58］。微生物修复不仅可以用来去除环境介质中的汞，还可用于富集和回收介质中的汞。有研究人员发现，用含汞培养基培养某肠杆菌时，该肠杆菌不仅可以将培养基中的汞去除，还能将去除的汞富集到其细胞质和细胞壁上［59］。
微生物的繁殖能力强、代谢快，用其修复环境介质中的汞可以取得不错的效果。该修复方法的难点在于微生物的驯养，因为微生物特定的生存环境要求，使得培育能够在日常条件下对汞污染有修复能力的耐汞微生物，还需要一定的时间去探索。
3.3.3 动物修复
动物修复指的是利用环境介质中的某些低等动物通过进食、消化、分泌和挖掘洞穴等活动改善介质环境，从而提高介质中汞的活性［60-61］，使其更好地被植物和微生物所吸收，进而起到修复的效果。
动物修复目前只见用于土壤汞污染修复，且已知符合要求的动物为蚯蚓。蚯蚓通过分泌—COOH、—NH2、—CO等活性基团物质，激活土壤中汞的活性［62］。刘钊钊等［63］通过试验发现，在含汞分别为2 mg/kg、10 mg/kg的污染水平下，蚯蚓活动能显著提高苎麻地上部分富集汞的能力。
3.4 基因工程修复
由于目前还尚未找到耐汞的汞超富集植物，以及难以驯养合适的微生物，为了进一步改善植物修复和微生物修复的效果，可以运用基因工程技术将目前已有的各种优势生物的优势互补，增强修复效果。
基因工程修复是指将基因工程与生物技术相结合，一般作用于植物，即把金属螯合剂、金属硫蛋白（MTs）、植物螯合肽（PCs）和重金属转运蛋白基因等转入植物［64］，增強植物对重金属的耐受性和富集效率，进而提升其修复效果。MEAGHER等［65］将汞还原酶（merA）和有机汞裂解酶（merB）转入拟南芥，该植被耐受有机汞的能力提高了50倍。
基因工程修复技术也可用来开发多金属抗性菌株，ROJAS等［66］开发出一种汞抗性超级细菌，其能在Cr、Cu等其他重金属同时存在的溶液中使汞挥发。
基因工程修复技术是在生物修复基础上的改进，其能在各种环境介质中起到一定的修复效果，能够在原有生物基础上打造更适合修复汞污染的个体，极大地增强修复效果。然而，改造后的生物个体并不一定存在于自然界中，其是否会对已有生物构成威胁，破坏生态系统稳定性还有待进一步考证。
3.5 纳米修复
纳米颗粒具有高比表面积，能够对环境介质中的汞产生较强的吸附性［67］，所以可利用纳米技术修复汞污染。GONG等［68］利用CMC-FeS纳米粒子对汞污染土壤进行修复试验研究，使得样品渗滤液中汞减少了90 %。
纳米修复技术具有易操作、修复效果好的特点，且其与基因工程修复技术一样能够适应各种环境介质。但是，纳米材料成本一般较高，开发低成本且能够回收利用的纳米材料是该修复技术的关键所在。
与常规修复方法如物理修复和化学修复相比，生物修复、基因工程修复和纳米修复对环境介质的影响更小，且对各种环境介质的适应性更强，修复效率和修复效果更优，在今后汞污染修复发展中，其较于常规修复方法的优势将会进一步被扩大。
4 展 望
汞污染威胁人类健康，制约社会经济发展，应积极探索更多高效、环保汞污染修复技术。总的来看，目前对汞污染环境介质的修复研究，多集中在土壤环境，其他环境介质研究较少。
1）土壤环境中的汞污染常规修复技术探索趋于饱和，目前难点在于如何对已有的修复技术进行改进，以增强其修复效果，减少对环境介质的影响。例如：在采用淋滤修复法时，开发一种对环境友好，能够在溶解汞的同时增加土壤养分，改善土壤理化性质的淋溶剂；在采用固化/稳定化修复法时，如何使其与生物修复相结合，固化土壤不用进行填埋，而是可以作为生物修复的作用场所，在生物将汞去除后，对这部分土壤进行重新利用。
2）利用已有的修复方法探索在水体环境和大气环境的运用。例如：在修复含汞废水时，可以将对汞有修复作用的纳米材料作为载体，将能够修复汞的微生物固定在上面，实现对废水中汞的双重修复，效果更好；大气环境中的汞流动性太大，在实际操作中，很难实现对汞有效吸附，而且还容易造成二次污染，可以尝试运用基因工程修复技术改造植物，使植物可以吸收大气中的汞，并将其固定在植物体内。
［参 考 文 献］
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Research progress of mercury pollution remediation technology
Bi Tingtao1，Yang Zixuan1，Wu Manhua2，Wu Mina1，Wang Shuting1，Sun Jing1
（1.Yunnan Research Academy of Eco-environmental Sciences;
2.Yunnan Wanfeng Construction Engineering Co.，Ltd.）
Abstract：Mercury pollution，as a global pollution problem，has widely affected people's lives.With the acceleration of industrialization progress，the adverse effects of mercury pollution are becoming more serious，which makes people pay more and more attention to the research on the remediation methods of mercury pollution.To better grasp the current development status of mercury pollution remediation technology，based on the introduction of the mercury sources in various environmental media （atmosphere，water，and soil） and the various harm caused by mercury to the environment，from 5 aspects，namely physical remediation，chemical remediation，bioremediation，genetic engineering remediation，and nano-remediation，the technical principles and application scenarios of various mercury pollution remediation technologies are described in detail，the advantages and disadvantages of each remediation technology are evaluated，and the future development direction of mercury pollution remediation technology is prospected.
Keywords：mercury pollution;remediation technology;physical remediation;chemical remediation;bioremediation;genetic engineering remediation;nano-remediation
