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贵州省大气污染物浓度变化特征及气团传输来源分析

2023-05-30徐鹏孙海燕李清费学海张春辉刘凯王显钦杨爱江

贵州大学学报(自然科学版) 2023年1期

徐鹏 孙海燕 李清 费学海 张春辉 刘凯 王显钦 杨爱江

摘 要:通过对贵州省各市(州)大气污染物观测资料分析表明:PM2.5、PM10、SO2、NOx年均浓度逐年降低,而O3-8hmax出现逐年增高。2017年PM2.5超过国家《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)的二级标准限值的天数排前三位分别为六盘水市、遵义市和毕节市,为27、21和22 d,基本出现在冬季;贵阳市超标16 d,超标率为4.1%,最高浓度为107 μg/m3。对PM2.5进行溯源分析表明:贵阳市、遵义市和六盘水市主要来自于本地源贡献,分别占了85%、93%和90%。本地排放源中,贵阳市主要是移动源、道路扬尘、建筑扬尘,贡献比例分别为26%、22%、20%;遵义市主要是居民燃煤和移动源,贡献比例分别为25%和20%;六盘水市主要是工业源和居民燃煤,贡献率分别为28%和20%。不同季节气团传输存在差异,并且不同城市在相同季节的传输也存在差异。中长距离气团传输主要来自于成渝地区,短距离主要是本地传输。溯源及气团传输分析表明,成渝地区出现大气污染时,气团传输对贵州省PM2.5浓度有一定传输贡献。

关键词:大气污染物;浓度特征;溯源解析;气团传输

中图分类号:X51

文献标志码:A

随着工业化和城市化的迅速发展,导致大气污染物大量排放,大气污染物严重危害人体健康,并对生态环境和气候变化等造成严重影响,因而引起各国政府的高度重视,同时受到研究学者和公众的普遍关注,并且对其成因与治理的研究成为大气污染研究的重要部分[1-4]。为科学治理大气污染,国内外研究学者对长江经济带的主要城市从不同的时空尺度和不同的角度研究大气污染物的变化规律和影响因素,尤其对大气细颗粒物(PM2.5)和臭氧(O3)的研究已成为当下关注焦点[5-8]。此外,大气氮氧化物(NOx)作为臭氧生成的主要前体物之一,经过光化学催化反应产生O3,并形成光化学烟雾[9]。NOx和SO2更是酸雨的重要前体物,在大气中可以催化氧化或光化学氧化成不易挥发的硝酸和硫酸,并溶于云滴或雨滴形成酸雨,对人体和动植物都具有显著的危害[10];同时,大气中NOx和SO2被氧化形成的硝酸盐和硫酸盐气溶胶是城市细颗粒物的重要组成部分[11]。

研究学者认为大气污染物外源传输和本地排放的叠加是导致大气污染的主因,华北地区的颗粒物经过长距离输送对中部地区的颗粒物浓度贡献超过40%[12]。气象对大气污染物浓度影响的定量分析可借助中尺度气象模型和空气质量模型(weather research and forecasting model,community multiscale air quality,WRF-CMAQ)来实现,Xu等[13]利用WRF-CMAQ模型定量分析了中国冬季气象条件变化对PM2.5浓度的影响。研究学者基于CMAQ的源解析工具(integrated source apportionment method,ISAM)对京津冀区域大气污染传输通道城市的PM2.5进行来源解析,结果表明西南通道对北京的贡献最大,东南通道对天津的贡献最大[14]。此外,还有一些研究学者针对PM2.5跨区域传输进行了一些研究[15-17]。

贵州省是云贵高原生态屏障的重要组成部分,位于长江、珠江上游地區分水岭地带,是“两江”流域的重要生态屏障,是首批国家生态文明试验区之一和内陆开放型经济试验区,是长江经济带重要组成部分,被赋予探索绿色发展的重要使命。研究学者对贵州省大气污染物浓度的变化特征也有些报道,例如吴帮艳等[18]利用2011—2012年SO2、NO2和PM10观测资料分析了白云区大气污染的特点,结果表明白云区主要大气污染物PM10、SO2和NO2存在不同的污染程度,且一年中冬季污染最为严重,并认为能源的消费结构和气象条件是造成区域大气污染的主要特征。魏华炜等[19]利用β射线法在线监测仪连续监测了2014年贵阳市细颗粒物浓度,发现细颗粒物浓度的平均值为40 μg/m3。苏志华等[20]对2014年贵阳市颗粒物的观测资料分析发现冬季污染最严重,日均浓度平均值达到60.6 μg/m3,超标率达到29.2%。

本研究利用贵州省2013—2017年大气PM10、PM2.5、NO2、SO2和O3-8hmax的观测资料,分析贵州省大气污染物浓度变化特征。进一步利用WRF-CMAQ定量模拟周边传输和本地排放对贵州省典型城市贵阳市、六盘水市和遵义市大气PM2.5的贡献,旨在通过定量分析,为制定重点区域间的大气污染联防联控政策提供科理论支持。

1 材料与方法

1.1 数据来源

选取贵州省各市州2013—2017年大气污染物的年均浓度数据以及2017年逐日浓度数据。数据来源于全国城市空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn)以及贵州省生态环境质量状况公报。数据统计有效性按《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)执行。按照气象学划分方法分为春季(3—5月)、夏季(6—8月)、秋季(9—11月)和冬季(12月—次年2月)。

1.2 聚类分析

HYSPLIT 4.9由美国NOAA开发,是基于气团质点的大气扩散及沉降轨迹计算系统,后向轨迹模式是该模型中的一种应用模式,可基于三维网格化实时气象数据,模拟出任一地点到达受点的气团质点的运行轨迹[21]。因此,本研究采用HYSPLIT4(hybrid single particle langranian integrated trajectories)模式来计算和分析大气污染物的来源和传输轨迹,识别大气污染物随气团的移动方向。本研究的后向轨迹计算起始高度选取为500 m,能反映气流的域性流动特征,又可减小下垫面摩擦力的影响,能够更好地代表边界层底层的情况[22]。轨迹运行时间选择为72 h,以便包含二次污染物的生命周期[23],时间间隔取为6 h。

1.3 WRF-SMOKE-CMAQ模拟

本研究采用WRF-SMOKE-CMAQ模式进行模拟分析,该数值模型可以对多种尺度、多种大气污染物过程进行模拟,广泛应用于空气质量模拟预报及评估决策等研究[24]。WRF模型是美国环境预测中心(National Centers for Environmental Prediction,NCEP)、美国国家大气研究中心(National Centers for Atmospheric Research,NCAR)等科研机构开发的中尺度气象模式,用于气象研究和数值天气预报,为模拟提供所需的气象场要素[25];SMOKE模型为模拟提供网格化的源清单数[26];CMAQ模型是由美国环境保护局(US EPA)发布的第三代化学质量平衡模型,进行扩散、传输、源贡献、化学转化以及沉降模拟[27]。气象场模拟时段:2017年为基准年,模拟时段选取1月、4月、7月、10月4个典型月份,分别代表冬季、春季、夏季、秋季,模拟时间间隔为1 h,4个月的平均值代表2017年年均值,各模拟时间前5天,模拟时间作为“Spin-in”时间,减少时间初始条件的影响。区域模拟范围:以全国9 km作为第1层模擬区域,网格分辨率9 km;第2层为贵州省行政范围,网格分辨率为3 km(见图1)。

2 研究结果与讨论

2.1 大气污染物逐日浓度变化特征

图2展示了贵州省各(市)州PM10、PM2.5、O3-8hmax、NO2、SO2日均浓度的逐日浓度变化趋势。从图2(a)中可以看出,2017年各市(州)PM10浓度呈现共同特征,秋、冬季浓度高,春、夏季浓度低,与北京和广州等城市研究结果相一致[28-29]。贵阳、遵义、安顺、六盘水、毕节、黔东南州和铜仁市的日均浓度超过二级标准(150 μg/m3)的天数分别有2、3、6、6、14、1和10天;黔南州和黔西南州PM10日均浓度最大值分别为131和124 μg/m3,低于二级标准。毕节市和铜仁市PM10日均浓度超标天数最多,分别为14和10天。对贵州省大气污染物源清单分析表明PM10主要来源于扬尘源、生物质燃烧源、工艺过程源和化石燃料燃烧源,这与我国大气颗粒物PM10的来源(扬尘、燃煤、工业排放、生物质燃烧和二次生成)研究一致[30]。

从图2(b)看出,2017年各市(州)PM2.5和PM10的变化一致,呈现颗粒物浓度冬季显著高于其他3个季节。贵阳、遵义、安顺、六盘水、毕节、黔东南州、黔南州和铜仁市日均浓度超过二级标准(GB 3095—2012)(75 μg/m3)的天数分别有16、21、17、27、22、18、7和7天,黔西南州PM2.5日均浓度未超标,最大值为61 μg/m3。其中,贵阳市PM2.5日均浓度超标率为4.1%,均为轻度污染,超标天数出现在秋末和冬季,最高日均浓度为107 μg/m3。六盘水PM2.5日均浓度超标率为7.4%,1天为重度污染,浓度为167 μg/m3,3天为中度污染,都出现在冬季,23天为轻度污染,超标天数基本出现在秋末和冬季。遵义市PM2.5日均浓度超标率为5.8%,基本出现在冬季,最高日均浓度为122 μg/m3,在超标时段,2天出现中度污染,其余为轻度污染。PM2.5日均浓度超标天数最多出现在冬季,这可能是气温较低,机动车排放因子有所增加[31],冬季燃煤增加且因为冬季静稳性天气形势频繁出现,扩散条件较差,不利于污染物的稀释和扩散,导致近地面污染源对PM2.5贡献较显著[32]。通过对贵州省源清单统计分析表明,PM2.5主要来自于扬尘源、工业源、生物质燃烧和化石燃料燃烧,与PM10具有同源性,这与研究学者对全国各地区的PM2.5的来源研究基本一致[33-34]。

从图2(c)看出,2017年各市(州)O3-8hmax浓度变化趋势呈现共同特点,都有明显的季节变化,呈现夏季浓度最高、冬季浓度最低。臭氧浓度受温度、风速、湿度、能见度等天气情况影响,臭氧浓度变化是多因素共同作用的结果。气温是反映太阳辐射强弱的重要指标,气温的四季变化与臭氧浓度的季节变化相对应,夏季气温最高,O3浓度较大,冬季与之相反[35]。贵阳市O3-8hmax日均浓度有3天超过二级标准(160 μg/m3),最高浓度为179 μg/m3,出现在夏季(8月10日);有38天超过120 μg/m3,占全年的10.4%,基本出现在春夏季;有88天超过100 μg/m3,占全年的24.1%。毕节市和铜仁市O3-8hmax浓度分别有3天和1天超过二级标准。遵义、安顺和六盘水O3-8hmax日均浓度未超过二级标准,最高日均浓度分别为为153、154和152 μg/m3,都出现在春季,但O3-8hmax超过120 μg/m3分别有22、41和23天,占全年的6.0%、11.2%和6.3%。其他几个市(州)O3-8hmax日均浓度低于二级标准。

2017年各市(州)NO2日均浓度变化趋势与颗粒物一致,呈现秋、冬季浓度高,春、夏季浓度低的变化趋势(图2(d))。全部市(州)NO2日均浓度未超过二级标准(80 μg/m3)。NO2作为二次污染物,是由一次污染物NO转化生成或者在对流层进行一系列的化学反应生成。污染物日均浓度的变化规律主要受到机动车尾气排放以及其他燃烧源排放、各种VOCs排放源、光化学反应以及混合边界层高度的综合影响所造成的[36]。

图2(e)展示了2017年贵州省各市(州)SO2日均浓度的逐日浓度变化趋势,从图中可知,全部市州SO2日均浓度未超过二级标准(150 μg/m3)。黔南州SO2日均浓度高于其他市(州),有5天超过100 μg/m3。从季节变化看,SO2呈现两头高中间低的季节变化趋势,春冬季浓度高于夏秋季,造成这种原因主要是由于夏秋季大气氧化性强,SO2参与气粒转化形成硫酸盐的速度快,而且夏季大气对流强且降雨较多不利于污染物的累积。此外,夏季排放源强度变化小,且气温较高、大气对流强烈,以及在气-粒转化和高强度降水的清除作用下,夏季浓度显著低于其他3个季节。贵州省作为西南地区煤矿老工业基地,一直以来都是我国重要酸雨控制区,但此次通过整理观测资料发现,大气SO2 浓度远远低于国家二级标准。这主要由于贵州省产业结构调整以及能源结构改善使得 SO2 污染源得以有效的治理。此外,近年来贵州省发布大气方面的管控措施和制度,全面控制燃煤、削减SO2排放量,降低了其大气浓度。

2.2 大气污染物浓度长期变化特征

图3展示了贵州省各市(州)大气污染物浓度长期变化趋势。从图3(a)中可知,PM10在2013—2017年整体呈现降低的变化趋势。2013年PM10除了六盘水、黔西南州和安顺市以外,贵阳市、遵义市、铜仁市、毕节市、黔东南州和黔南州年均浓度超过二级标准(70 μg/m3),其中,年均浓度最高为铜仁市(112 μg/m3),最低为黔南州(74 μg/m3)。贵阳市2013—2014年PM10年均浓度均超过二级标准,且浓度为86 μg/m3,而后呈现降低,并在2017年达到最低浓度(53 μg/m3)。遵义市PM10年均浓度在2013—2015年都超过二级标准,而后呈现下降趋势。2013年PM10整体浓度偏高;经过不断治理,到2015年,只有遵义市略超过二级标准,其他市(州)均达标;到2016年,虽然全部市(州)的PM10年均浓度均达到二级标准,但是贵阳市、六盘水市和遵义市的年均浓度偏高,接近二级标准。从2015—2017年各市(州)PM2.5年均浓度分布来看(图3(d)),六盘水市PM2.5年均浓度超过二级标准(35 μg/m3),分别为42、39和40 μg/m3,贵阳市和遵義市在2015—2016年均浓度超过二级标准,而2017年年均浓度分别为32和33 μg/m3,低于二级标准。安顺市、铜仁市、毕节市、黔西南州、黔东南州和黔南州在2015—2017年PM2.5年均浓度都低于二级标准。从O3-8hmax浓度的年际变化看(图3(e)),2015—2017年,各市(州)O3-8hmax年均浓度的空间和时间变化有差异性,从空间分布来看,除了黔东南和铜仁市浓度相对较低,其他市(州)臭氧处于高浓度水平。六盘水市和毕节市都呈现逐年增加的变化趋势,安顺市、遵义市和黔南州浓度变化总体保持平稳,安顺市2015年臭氧浓度显著高于2016和2017年。

贵阳市、六盘水市和遵义市NO2总体呈现显著下降趋势(图3(b));安顺市在2016年NO2浓度呈现增加,达到23 μg/m3,其他年份维持在15 μg/m3;铜仁市、黔西南州、黔东南州和黔南州总体呈现增加,但最高年均浓度仅为22 μg/m3,远低于二级标准(40 μg/m3);毕节市2013—2017年年均浓度变化平稳,浓度维持在21~25 μg/m3。从近5年的年际变化来看(图3(c)),SO2年均浓度呈现显著下降趋势且年均浓度均低于二级标准(60 μg/m3),最高浓度出现在2013年安顺市,浓度为59 μg/m3,最低浓度出现在2017年的黔东南州,浓度为8 μg/m3,远远低于二级标准。

2013年《大气污染防治行动计划》(简称《大气十条》)发布和实施以来,国家和地方层面实施了一系列大气污染防治措施,使大气污染物得到了有效控制。2016年和2018年贵州省发布了《贵州省大气污染防治条例》和《贵州省打赢蓝天保卫战三年行动计划》,明确了大气污染防治目标和区域,扎实开展专项攻坚行动,强化污染天气管控。近年来贵州省对煤烟型污染区域实行了有效控制和治理,尤其是燃煤排放的SO2和NOx等酸雨前提物的排放控制。此外,国家和地方对SO2和NOx实施严格的总量控制政策,再通过加严排放标准和强化监测能力等综合控制措施,尤其是对燃煤电厂超低排放改造措施,建立对燃煤电厂污染物有效控制的综合体系[37]。PM2.5是当前大气污染防治的首要因子,而O3污染问题也日益凸显,而VOCs和NOx又是O3和PM2.5的前提物,着力解决VOCs和NOx前提物的排放控制对于推进PM2.5和O3的协同防治具有重要意义[38]。

2.3 大气污染物传输及溯源分析

为了更清楚地了解气流输送对大气污染物浓度的影响,选取贵阳市、遵义市和六盘水市作为典型城市进行污染传输分析,利用HYSPLIT轨迹模式(模拟起点为市州中心城区观测站,轨迹终点距地面高度设置为500 m,后推气流轨迹运行时间设定为72 h)对贵州省典型工业城市贵阳市、遵义市和六盘水市2017年春、夏、秋、冬季大气污染物的后推气流进行聚类分析。根据2017年后向轨迹聚类分析结果显示,短距离、中距离和远距离传输对3个城市有不同程度的影响。为了研究不同类型的气流轨迹对各个污染物浓度的贡献,本研究计算了各类轨迹对应的污染物浓度的算术平均值来分析不同气流轨迹对污染物浓度的影响,计算结果如图4中饼图所示。此外,边界层高度、风速和通风系数也是影响大气污染物稀释和输送的重要影响因素,边界层高度越高、风速和通风系数越大,污染物稀释能力越强,越不容易造成污染物的积累。从边界层高度、通风系数和风速变化来看(图5),遵义市边界层高度、通风系数和平均风速均低于贵阳市和六盘水市,表明相较于贵阳市和六盘水市,遵义市扩散条件较差。

贵阳市春、夏、秋、冬季后向轨迹聚类分析结果和对应的污染物的浓度见图4((a)—(d))。从图中看出,春季有5条气团轨迹聚类。主要来自南部的轨迹C,起源于广西,经过黔南州,最终达到贵阳地区,该气团占轨迹总数比例为50%,对应污染物浓度最高的是臭氧,达到114 μg/m3;北部轨迹D贡献比例为10%,主要来自成渝地区,属于中长距离气团输送。夏季有3条聚类气团(分别为B、D、E)来自东南部,轨迹数占比达到74.2%,其中,B聚类气团占比为45.2%,气团轨迹起源于广西,途径黔南州到达贵阳地区。轨迹A和C分别来源于北部和东部,轨迹数占比都为12.9%。A轨迹起源于成渝重污染区,气团携带O3浓度较高,达到102 μg/m3,其次是PM10,浓度为45 μg/m3;轨迹C属于短距离气团传输,起源于贵州省黔东南州,对应O3浓度最高,为108 μg/m3。秋季气团轨迹聚类(A、B、C、D、E)传输来自于东北部、东部和东南部。其中,来自东北部的C和E聚类轨迹数占比分别为35.5%和25.8%,轨迹起源于湖南,经过遵义和铜仁等地区,最后达到贵阳,对应的气团携带的污染物浓度较高的是臭氧,平均浓度为55.9和70.1 μg/m3。冬季气团轨迹聚类主要来自于东北部(轨迹B)和东南部(轨迹A),轨迹数占比分别为35.6%和32.3%。其中,轨迹B源于湖北,途径铜仁、黔南州到达贵阳,气团对PM10和PM2.5浓度贡献较高,分别为47.7和33.0 μg/m3;轨迹A属于短距离传输,起源于黔东南州,途经黔南州到达贵阳,气团对PM10和PM2.5浓度贡献较高,分别为75.3和46.1 μg/m3。

遵义市春夏秋冬季后向轨迹聚类分析结果和对应的污染物浓度见图4((e)—(h))。从图中看出,春季有5条轨迹聚类(A、B、C、D、E),轨迹数占比较高的为A、B、C、D,分别为26.6%、13.3%、33.3%和20%,来自于东北、北和南方向。A轨迹和C轨迹对O3和PM10贡献较大,O3浓度分别为102.9和104.9 μg/m3,PM10浓度分别为52.1和85.5 μg/m3。D轨迹对PM10和PM2.5贡献最高,分别为72.3和40.2 μg/m3。夏季5条轨迹聚类中C和B聚类来自东部和南部,贡献比分别占29.3%和54.8%,分别属于短距离输送和中长距离输送。C聚类对O3和PM10的贡献较高,分别为103.3和57.0 μg/m3;B聚类污染浓度低于C聚类,O3和PM10的浓度只有62.5和40.2 μg/m3。秋季气团聚类有3条(C、D、E聚类)来自东部,贡献比占了83.8%,其中,C、D、E聚类占比分别为32.2%、25.8%和25.8%,轨迹传输对污染物的贡献主要为O3和PM10,浓度范围为50.1~64.8 μg/m3和33.7~45.0 μg/m3。B聚类属于中远距离传输,轨迹数占比为12.9%,对污染物的贡献主要为臭氧和颗粒物。冬季有5条轨迹聚类(A、B、C、D、E)。其中,A、C、D来自南部,轨迹数贡献比分别为29.0%、12.9%和35.5%,属于短距离传输,气团对污染物的传输贡献主要为颗粒物(PM10和PM2.5),PM10和PM2.5浓度范围为60.1~84.0 μg/m3和47.6~60.1 μg/m3;B和E轨迹属于中长距离输送,轨迹数占比为9.7%和12.9%,气团对污染物的传输贡献主要为PM10和PM2.5,B轨迹PM10和PM2.5浓度分别为63.7和93.7 μg/m3,E轨迹PM10和PM2.5浓度分别为53.5和63.9 μg/m3。

六盘水市春夏秋冬季后向轨迹聚类分析结果和对应的污染物浓度见图4((i)—(l))。春季有5条气团聚类。其中,C和D聚类来源南部,分别为中长距离和短距离气团,轨迹数占比分别为20.0%和26.6%。气团对污染物的贡献主要为O3、PM10、PM2.5,C聚类O3、PM10、PM2.5浓度分别为110.7、94.7和48.5 μg/m3;D聚类O3、PM10、PM2.5浓度分别为96.3、89.0和49.4 μg/m3。A、B、E聚类来自北部,其中A聚类属于短距离传输气团,B、E为中长距离传输气团,轨迹数占比分别为13.3%、16.6%和23.3%。气团对污染物的贡献主要为O3、PM10、PM2.5,浓度变化范围分别为93.0~95.5 μg/m3、70.6~87.3 μg/m3和30.4~38.9 μg/m3。夏季有3条气团来自东南方向,贡献比达到74%,其中D和E轨迹贡献比分别为22.5%和41.9%,但对污染物传输贡献相对较低,O3、PM10浓度范围仅为55.7~62.2 μg/m3和31.1~42.6 μg/m3。秋季5条聚类。其中,A和B轨迹来自南部,轨迹数占比分别为29.0%和9.7%;C轨迹来自北部,占比为16.1%;D和E轨迹来自东北部,占比分别为32.3%和12.9%。B、E、D轨迹属于短距离气团,A和C轨迹属于中长距离气团。冬季5条气团聚类中B和D轨迹来自东部,轨迹数贡献比占57.9%,属于短距离气团,气团传输对污染物的贡献主要是PM10和PM2.5,尤其对PM2.5的贡献较高,分别为55.3和44.6 μg/m3。

图6展示了成渝地区气团传输和扩散对贵阳市、六盘水市和遵义市PM2.5浓度的影响。从图中看出,1月3日—1月5日气团从成渝地区不断向贵州省区域传输,期间成渝地区属于重度污染和严重污染,重庆市PM2.5日均浓度分别为157、171和152 μg/m3,分别是二级标准限值(75 μg/m3)的2.1、2.3和2.0倍,风速分别为1、0.7和1.1 m/s;成都市PM2.5日均浓度分别为187、258和313 μg/m3,分别是二级标准限值2.5、3.4和4.1倍,平均风速分别为0.6、0.7和1 m/s。1月3日贵阳市、遵义市和六盘水市PM2.5日均浓度均为78 μg/m3,略超过二级标准。由于贵阳市在1月3日—5日期间,平均风速分别为1.6、3.0和2.4 m/s,污染物的扩散条件较好,不利于污染物的累积,导致1月4日—5日PM2.5浓度较低,平均只有21 μg/m3。而遵义市的风速较低,1月4日—5日平均风速为1.4 m/s,不利于污染物的扩散,导致1月4日—5日PM2.5平均浓度为73.5 μg/m3,甚至在1月4日PM2.5平均浓度为77 μg/m3。

为了持续改善贵州省大气环境质量,追踪和判断大气PM2.5来源是治理和控制的关键手段。因此,本研究选取贵州省典型城市贵阳市、遵义市和六盘水市中心城区作为研究对象,同时将大气细颗粒物来源追踪区域设为本地贡献和外源贡献,其中贵阳市和遵义市中心城区以及六盘水市水城区设为本地源贡献,周边区域作为外源贡献进行分析。图7展示了贵阳市和遵义市中心城区以及六盘水市水城区大气PM2.5的溯源情况。从图中看出,贵阳市和遵义市中心城区以及六盘水市水城区大气PM2.5主要来自于本地源贡献,分别占了85%、93%和59%。其中,贵阳市大气PM2.5本地源贡献主要来源于移动源、道路扬尘、建筑扬尘、居民燃煤和工业源,贡献比例分别为26%、22%、20%、13%和11%;遵义市PM2.5本地源贡献主要来源于居民燃煤、移动源、建筑扬尘、道路扬尘和工业源,貢献比例分别为25%、20%、16%、14%和12%;六盘水市PM2.5本地源贡献主要来源于工业源、居民燃煤、砂石堆场、移动源和道路扬尘,贡献比例分别为28%、20%、16%、14%和9%。

3 结论

1)2013—2017年贵州省各市(州)大气PM10、SO2、NOx年均浓度总体呈现逐年下降,其中2013年贵阳市、遵义市、铜仁市、毕节市、黔东南州和黔南州大气PM10年均浓度均超过二级标准;而贵阳市连续两年超标后在2015年呈现逐年下降趋势,遵义市连续三年超标后在2016年达到二级标准限值。各市州大气SO2和NOx年均浓度均达到二级标准。2015—2017年六盘水市大气PM2.5年均浓度均超过二级标准,贵阳市和遵义市在2015—2016年均浓度超过二级标准后在2017年达标,其余市(州)均低于二级标准。相反各市州大气O3-8hmax呈现逐年增加的变化趋势。2017年贵州省大气PM2.5日均浓度超标天数前三位城市分别为六盘水市、遵义市和毕节市,分别为27、21和22 d,超标时段基本出现在冬季。

2)遵义市边界层高度、通风系数和平均风速均低于贵阳市和六盘水市,表明相较于贵阳市和六盘水市,遵义市扩散条件较差。后向轨迹聚类分析表明,不同季节气团传输存在差异,并且不同城市在相同季节的传输也存在差异。中长距离气团传输主要来自于成渝地区,短距离主要是本地传输。对PM2.5浓度进行传输扩散分析表明,成渝地区重污染时,气团传输对贵州省PM2.5浓度有贡献。溯源分析得到贵阳市、遵义市和六盘水市大气PM2.5的源贡献主要是本地源,分别占了85%、93%和59%。

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(責任编辑:曾 晶)

Variation Characteristics of Atmospheric Pollutants Concentration

and Source Apportionment of Air Mass Transmission

in Guizhou Province

XU Peng1, SUN Haiyan2, LI Qing1, FEI Xuehai1, ZHANG Chunhui3,

LIU Kai2, WANG Xianqin1, YANG Aijiang*1

(1.College of Resources and Environmental Engineering, Key Laboratory of Karst Georesources and Environment,

Ministry of Education, Guizhou Karst Environmental Ecosystems Observation and Research Station, Ministry

of Education, Guizhou University, Guiyang 550025, China; 2.The Blue Technology Limited Company of Guizhou, Guiyang 550081, China; 3.Guiyang Environmental Information Center, Guiyang 550081, China)

Abstract:

To study the characteristics of atmospheric pollutants and emission sources in the urban area of Guizhou province, the detailed atmospheric pollutant observation data and atmospheric pollutant emission inventory were collected and analyzed in this study. The results showed that the annual average concentration of PM2.5, PM10, SO2, and NOx reduced in recent years, but that of O3-8nmax increased. In 2017, the cities of Liupanshui, Zunyi and Bijie ranked the top three of the daily average concentration of PM2.5 which exceeded the secondary limited values of the National Ambient Air Quality Standards (NAAQS) (GB 3095—2012), corresponding to the 27, 21 and 22 days, which mainly appeared in winter. The PM2.5 concentration of Guiyang had 16 days exceeding the secondary value of NAAQS. The exceeding standard rate was 4.1% and peaked at 107 μg/m3. The sources apportionment analysis of PM2.5 showed that the local sources contribution accounted for 85%, 93% and 90% in Guiyang, Zunyi and Liupanshui, respectively. Among the local emission sources, the mobile source, road dust source and construction dust source contribution respectively accounted for 26%, 22% and 20% in Guiyang; the residential coal source and mobile source respectively contributed 25% and 20% in Zunyi; the industrial sources and residential coal respectively contributed 28% and 20% in Liupanshui. There are differences in air mass transmission in different seasons, and also differences in air mass transmission in different cities in the same season. Mid-long distance air mass mainly comes from Chengdu-Chongqing area, while short-distance air mass mainly comes from local emission. The sources apportionment of air mass transmission showed that when there was air pollution in Chengdu-Chongqing, the air mass transmission contributed to the increase of PM2.5 concentration in Guizhou Province.

Key words:

atmospheric pollutants; characteristics of atmospheric pollutants concentration; source apportionment; air mass transmission

收稿日期:2022-04-06

基金项目:贵州省科技计划项目(黔科合基础[2020]1Y175,黔科合基础[2020]1Y073,黔科合支撑[2022]一般209);贵州大学引进人才科研项目(贵大人基合字(2018)28号)

作者简介:徐 鹏(1988—),男,讲师,博士,研究方向:大气环境与大气化学,E-mail:xupeng@gzu.edu.cn.

通讯作者:杨爱江,E-mail:yangaij8818@sina.com.