海州湾海洋牧场重金属的空间分布及来源分析

封苏兰　李玉　朱琳　谢艺萱　洪晨飞　卢霞　李向阳　王雪

摘要：为了解江苏连云港海州湾海洋牧场的环境状况，通过采集20个站位的表层水体和沉积物样品，对海水和沉积物中的8种重金属元素（Cr、Ni、Cu、Zn、Pb、Cd、As、Hg）进行测定；采用物种敏感性分布法、地累积指数法和潜在生态风险指数法评估海州湾的重金属污染状况及生态风险程度，并结合PCA/APCS模型对沉积物重金属的可能来源进行定量分析，可为海洋污染防控和海水养殖绿色高质量发展提供科学依据。结果表明：（1）物种敏感度分布法评估认为海水中的As具有高生态风险，Cd、Cu和Zn处于中度生态风险；（2）综合生态风险指数发现海州湾海洋牧场沉积物中重金属处于中度生态风险状态，主要受到Cd与Hg的影响；（3）由受体模型定量分析可知，海洋牧场重金属污染的潜在来源主要包括养殖中产生的污染、陆源排污及2009年以前的临河口排污，其中养殖产生的污染对Cu、Zn、Ni、Pb和Cr的贡献率大于50%，陆源排污对As和Cd的贡献率分别为40.33%和82.85%，而Hg主要受2009年以前临河口排污的影响。

关键词：海洋牧场；生态风险；重金属；污染物；海州湾

中图分类号：X502        文献标志码：A        文章编号：1674-3075（2023）05-0114-09

海州湾海洋牧场是具有南北方地域特征的多种海洋生物资源汇集地，也是江苏省重要的水产品养殖和捕捞基地，还是江苏省四大渔场之一（谢飞等，2008）。据报道，海州湾经济动物众多，包括200多种鱼类、30多种虾类、80多种贝类、47种软体动物和7种腔肠动物等（朱孔文等，2011）。随着沿海城市工业与社会经济的快速发展，大量污染物直接或间接排入近海，其中重金属因具有持续性与难以降解的特点，通过食物链在生物体内不断积累，并最终进入人类生活（Liu et al，2019;Gu et al，2021）。由于存在威胁人类健康安全的潜在问题，海洋牧场的重金属污染状况因此受到更为广泛的关注。

目前，国内外评价海水和沉积物重金属污染的方法有多种，常用方法包括单因子评价法、内梅罗污染指数法、脸谱法、地累积指数法、综合污染指数法、物种敏感度分布法（Species sensitivity distribution，SSD）和潜在生态危害指数法（张栋等，2011；张硕等，2011；姚胜勋等，2020；张杰等，2020；徐慧韬等，2021）；其中，SSD法具有运算简单、生态意义明晰等优点， 近年来成为国际上重金属风险评价的热点方法之一（杜建国等，2013）。地累积指数法在数据资料不充分的情况下可用于沉积物重金属污染状况的评价，该方法不仅考虑了人为活动对环境的影响，还考虑了自然成岩作用引起的背景值变动（甘居利等，2000）。潜在生态危害指数法充分考虑到不同元素的生态危害影响程度可能不同，该法目前已成为应用最广泛的沉积物风险程度评价方法之一（甘居利等，2000）。

本研究以江苏省连云港市海州湾海洋牧场的海水和沉积物中8种重金属（Cr、Ni、Cu、Pb、Zn、Cd、As和Hg）为调查对象，探究其空间分布特征，采用物种敏感度分布法对海州湾海洋牧场海水进行生态风险评价，对沉积物污染程度和风险系数等级分别采用地累积指数法和潜在生态危害指数法进行评价；在主成分分析的基础上，采用受体模型计算重金属污染物不同来源的贡献率，旨在了解海州湾海洋牧场的重金属污染现状，为海洋污染防控和海水养殖绿色高质量发展提供科学依据。

1   材料与方法

1.1   区域概况

本次调查时间为2019年12月，在调查区域（34°53′～34°56′N，119°26′～119°30′E）内设置20个站位，调查区域的北侧靠近赣榆航道区，东侧靠近赣榆锚地区，东南侧靠近连云港及徐圩锚地区（图1）。根据《海洋监测规范》（GB17378-2007）对海水和沉积物样品的采集、贮存运输及分析进行操作。采样点用GPS定位，使用采水器采集0～5 cm表层海水，取500 mL海水样品至采样瓶中，并采用0.45 μm滤膜对采集的样品进行过滤，低温冷藏保存。测定前用硫酸试剂进行酸化（pH<2）。使用抓斗式采泥器采集表层沉积物，在0～5 cm处分别取3～4份平行样低温冷藏，测样时将样品放在阴凉通风处自然风干，手动研磨并用160目过筛。

海水重金属用原子荧光光谱法测量As和Hg的含量，石墨炉原子吸收光谱法分析Cr、Cd、Cu、Ni、Pb含量，火焰原子吸收光谱法测定Zn含量；沉积物样品用原子荧光光谱法测量As、Cd、Hg含量，电感耦合等离子体发射光谱仪测量Cr、Cu、Ni、Pb、Zn含量。测定过程中使用的试剂均为优级纯，实验用水为超纯水，采用平行样品进行过程质量控制，8种元素平行样测定偏差均小于±5%。

1.2   物种敏感性分布法

物种敏感度分布法是将污染物对不同生物的毒性值按照大小排列，包括半数有效浓度（EC50）、半致死浓度（LC50）、无观察效应浓度（NOEC）和最低观察效应浓度（LOEC）等；随后对这些数据点进行参数拟合，得到SSD曲线（Posthuma et al， 2002）。该方法将污染物实测浓度与可以保护生态系统中大部分（95%）生物物种的污染物预测无效应浓度作对比，由此来评价污染物的生态风险。计算公式如下：

PNEC = HC5/AF                                                  ①

RQ = MEC/PNEC                                                ②

式中：PNEC为预测无效应浓度（Predicted non-effect concentrations），HC5为重金属危害5%生物物种的污染浓度值，AF为评估因子（Assessment factor），MEC为调查区域的实测浓度（Measured concentration），RQ为风险熵（Risk quotient）。RQ在0～0.1为低风险，0.1～1为中度风险，>1则为高生态风险。

参考杜建国等（2013）的计算方法，7种重金属Cu、Pb、Cd、Cr、Zn、As、Hg元素的HC5值分别为3.46、234.06、1.07、25.43、25.54、0.50、2.84 μg/L；根据毒性数据模型拟合及标准，取AF=3（ECB， 2003）。

1.3   评价指数

1.3.1   地累积指数法   参考海洋沉积物重金属污染程度评价常用方法（Muller，1969），计算公式如下：

Igeo = log2Cn/（1.5×Bn）                                           ③

式中：Igeo为地累积指数，Cn为元素n的调查值，Bn为元素n自然条件下的背景值，考虑到不同地方岩石之间的差异性，变化系数取1.5。

1.3.2   潜在生态危害指数法   Hakanson（1980）提出的潜在生态风险指数常用于评价沉积物重金属的生态危害，计算公式如下：

式中：RI为所有元素的综合潜在生态风险值，Eri为单因子潜在生态风险系数，Tri为毒理系数，Cfi为单项污染系数，Ci是元素i的调查值，Cni为自然条件的背景值。

沉积物背景值目前国内外暂无统一标准，由于存在地区性差异，采用不同的背景值对评价结果有较大的影响（贾振邦等，1997）；而背景值一般选用未受污染的元素含量，江苏沿海工业化从20世纪80年代中后期开始（吕建树，2015），因此本文采用1980-1981年江苏沿岸各重金属的自然背景值（陈邦本等，1985），Cu、Pb、Cd、Cr、Ni、Zn、As、Hg自然背景值分别为15.02、11.40、0.04、60.11、19.89、47.15、7.38、0.02；参考徐争启等（2008）的毒性系数，Zn的毒性系数为1，Cr为2，Cu、Pb、Ni均为5，As、Cd、Hg分别为10、30、40。

地累积指数的污染程度标准见表1。

1.4   受体模型分析

受体模型（PCA/APCS）是在主成分分析（PCA）的基础上，通过对重金属含量值进行因子分数（APCS）归一化，最终通过拟合确定污染源对每个样本的含量贡献（袁宏等，2019）。步骤如下：（1）标准化的重金属元素含量得到归一化的因子分数；（2）引入浓度为0的人为样本并计算人为样本的因子分数，用计算因子分数减去人为样本的因子分数计算相应的APCS；（3）将调查的各站点含量值作为因变量，元素对应的绝对因子分数作为自变量进行多元线性回归拟合，最终拟合出回归系数，将绝对因子分数转化为每个样本的含量污染源贡献。计算公式如下：

式中：Zij是标准化的样品含量值，Cij为调查含量值，[Ci]为元素i的平均浓度值，δi为标准偏差，（Z0）i为元素0浓度样本的因子分数，b0i是多元回归拟合后的常数项，bpi是源p对元素i的回归系数，APCSp为调整后源p的因子分数，APCSp·bpi 表示源p对的质量浓度贡献；所有样本的平均质量浓度贡献便可作为源平均的绝对贡献量。

1.5   数据处理

本文使用R（V4.2.0）处理原始数据与计算及绘制箱线图、相关系数图和聚类热图，以ArcMap10.2绘制重金属的空间含量分布图，通过SPSS软件进行重金属相关性分析和主成分分析。

2   结果与分析

2.1   海洋牧场重金属含量

海州湾海洋牧场表层海水含量和沉积物中的重金属含量空间分布如图2和图3所示。调查表明，海水中的As、Cd、Cr、Cu、Hg、Zn平均含量分别为1.82、0.06、0.10、0.91、0.04 、5.85 μg/L，Ni与Pb元素未检出。沉积物中的As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn平均含量分别为9.25、0.13、65.86、22.43、0.04、27.99、23.78、60.18 mg/kg。20个站位的重金属含量均符合《海水水质标准》（GB3097-1997）和《海洋沉积物标准》（GB18668-2002）Ⅰ类限值；其中16号站位沉积物中的重金属Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb元素均高于其他站位。

2.2   海水重金属物种敏感性风险评价

采用物种敏感度分布法评价海州湾海洋牧场海水重金属污染的潜在风险程度，RQ值从大到小依次为As、Cu、Zn、Cd、Hg、Cr（图4）。研究海域内，As处于高风险状态，Cu、Cd、Zn处于潜在中度风险状态，Cr和Hg处于低风险状态。

2.3   沉积物重金属污染指数及生态风险评价

沉积物中重金属地累积污染指数如图5-a所示，Igeo平均值从大到小依次为Cd、Pb、Hg、Cu、Ni、Zn、As、Cr。根据表1地累积指数的污染程度标准，海州湾海洋牧场表层沉积物的Cd、Pb、Hg元素为轻度污染，部分站位Cd元素呈现为中度污染，研究区域的表层沉积物基本不受Cr、Ni、Cu、Zn、As污染，但仍有部分站位的Cu、Ni、As元素达到轻度污染级别。沉积物中重金属的单项潜在生态风险指数排序依次为Cd、Hg、As、Pb、Cu、Ni、Cr、Zn（图5-b）。所有站位的As、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn的单因素潜在生态风险指数均低于40，呈现为低风险，Hg和Cd均处于中-高风险状态。综合污染系数（CRI）显示（图5-c），该区域的评价结果为中等污染。综合潜在生态风险指数（图5-d）评价结果为中度风险，其中Cd和Hg占比的风险影响程度较大。

2.4   污染物来源

海洋沉积物常被用作污染物的来源分析，而主成分分析（PCA）方法被广泛应用。本文主成分分析的KMO检验值为0.733>0.5，表明本次调查的重金属含量之间具有强相关性。Bartlett球形检验结果为P=0.000<0.05，表明因子分析有效（袁宏等，2019）。相关系数（图6）分析表明，Ni、Cu、Zn、Pb两两之间的相关系数均达到0.9以上，表明元素之间的来源具有强相关性。Cr、As和上述的Ni、Cu、Zn、Pb之间也具有明显的相关性，而Hg、Cd与其他元素之间的相关程度不高，表明其来源不一致。因子载荷矩阵（表2）显示，3个主成分最终综合了83.34%的信息，即可反映出这8种重金属的大部分信息。主成分分析和聚类结果一致表明，研究区沉积物中重金属污染源的推测主要有3个。本研究中各元素的线性回归模型R2在0.73～0.98，拟合出来的解析值与平均值的比值均达0.95以上（表3）。对于受体模型来说，污染源的解析值可为负数，也可大于100%，可能与污染物的选择有关（Miler et al，2002）；也可能与污染源的排入对其他非影响指标的稀释有关（黄旻旻等，2012）。

分析结果表明，主成分1对Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb元素的贡献较大，主成分2对Cd元素有较大贡献，主成分3对Hg元素有较大贡献，聚类结果（图7）显示，横向的8种重金属可以大致分为3类，同样反映出了海州湾海洋牧场表层沉积物中重金属的3个主要来源。拟合结果表明，源1对Cu、Zn、As、Ni、Pb、Cr的贡献率均在50%以上，源2对Cd的贡献率均在50%以上，对As的贡献率也在40%以上，源3对Hg的贡献率均在80%以上。

3   讨论

3.1   海州湾海洋牧场重金属污染为中度生态风险

海州湾海洋牧场的海水中重金属元素与其他地区的养殖区相比无明显差异（阮金山等，2009；廖勇等，2012；陈勇等，2015），但沉积物中重金属含量均高出江苏省海域土壤背景值的1～3倍，说明海洋环境存在一定程度的污染。与2008年海州湾海洋牧场重金属含量相比（张硕等，2011），本次调查的Cu、Pb、Zn、As有所增加；与2016年同海域调查数据相比（李大鹏等，2016），重金属含量略有增长；与止锚湾增养殖区、柘林湾养殖区和乐清湾养殖区相比（王传花，2015；李奇，2019；张婷等，2019），Cr元素含量较高，其他元素处于中等水平。同为江苏省的沿海地区，与如东贝类养殖区相比（廖勇等，2012），Hg和Zn元素的含量稍低，其他元素均偏高。

物种敏感度分布法评价结果表明，海水中重金属 As（1.82 μg/L）处于高风险状态，这主要源于As（III）具有强烈毒性。本研究中As浓度为总As，其中As（III）占5%～30% （Chen & Folt， 2000），As（III）进入细胞内与酶的巯基相结合，最终使酶失去活性而影响生物的正常活动；对于其他重金属，可能会与某些生物酶结合，导致必需蛋白质合成受到抑制，从而影响正常生理活动等（杜建国等，2013）。徐慧韬等（2021）调查发现，温州6条河流入海口的海水重金属As在所有站位中均处于高风险状态；杜建国等（2013）以重金属对海洋生物的毒性数据为基础，采用SSD法评估了各种重金属的生态风险，结果发现As对于海水生物的生态风险更高。

地累积污染和单项潜在生态风险指数结果表明，该区域的表层沉积物基本不受Cr、Ni、Cu、Zn、As污染。地累积指数显示Hg和Cd属于轻度污染，而单项潜在生态风险结果表明Hg和Cd属于中度风险，两者评价结果的差异来源于地累积指数法侧重于背景值比较，而潜在生态风险从背景值和生物毒性综合角度进行评价。Hg具有较高毒性，即使含量低也依然存在较高风险的可能。本次调查中有90%站位呈现Cd高风险，表明研究区域的Cd存在较大的生态风险，这与李飞和徐敏（2014）对海州湾整体区域的沉积物评价结果是一致。近年来，Cd的含量虽然保持在相当的水平，沉积物重金属综合污染系数表明，该区域的总体评价为中等污染，综合潜在生态风险指数评价结果为中度风险，其中Cd和Hg占比的风险影响程度较大。综合污染程度的空间分布与潜在生态评价结果一致，这表明Cd和Hg不仅是主要的重金属污染物，同时也是造成生态风险的重要因素。与其他海域相比，海州湾海洋牧场沉积物的重金属综合潜在生态风险指数要高于莱州湾（赵玉庭等，2021）、舟山港（王姮等，2021）、红海湾（孙钦帮等，2017）和兴化湾中部（王伟力等，2016）。由于各地区域不一致，选取的背景值有所异同，并且研究的重金属种类和数目也不一致，因此最后评价结果也会有所差异。本研究中，沉积物中8种重金属的综合生态风险程度为中度风险，Cd和Hg是主要贡献元素。

3.2   不同区域的重金属污染比较与来源推测

主成分分析和聚类结果一致表明，研究区沉积物主要来自3个重金属污染源。与2016年同海域的沉积物重金属浓度相比（李大鹏等，2017），2019年的海州湾海洋牧场的沉积物重金属浓度略微增加。2008-2019年海州湾海洋牧场沉积物重金属中的Cu、Pb、Zn、As呈增长趋势（张硕等，2011；李大鹏等，2017），与2019年江苏沿海地区潮滩围垦沉积物重金属调查数据相比（Cao et al， 2020），海州湾海洋牧场沉积物中Cu、Pb、Cr元素的含量相对较高，说明源1来自于陆地的可能性不大。Liang等（2016）发现珠江口三角洲海域养殖区沉积物中富含Cu、Zn、Pb，分析其主要来源可能是未食用的鱼饲料、鱼排泄物和防污涂料；Mao等（2017）认为杭州湾南部水产养殖区沉积物中的As主要来源于含As饲料。

Cu、Zn和Ni元素常被用在制作水产养殖金属设施上，Dean 等（2007）对苏格兰网箱养殖渔场沉积物重金属的调查发现，距离网箱越远，Cu和Zn含量越低，说明沉积物重金属含量与水产养殖的金属器具有关；田亚静等（2017）对船舶防污漆的分析检测发现，Pb含量远高于其他元素，因此防污涂料可能是Pb的重要来源；Wang等（2016）对浙江湾沉积物重金属的调查研究表明，船用燃油的燃烧和船舶防污漆是As、Pb、Ni的潜在来源。然而，随着无铅汽油的使用，船用燃油对沉积物中Pb的贡献将逐渐减少。由于Cu、Ni、Zn、As、Pb、Cr在源1中的占比较大，且这些重金属多为水产养殖活动中常见的金属元素，故推测源1与养殖活动有较为密切的关系，主要来源于养殖中的饲料、粪便、船舶和金属制品防污涂料。

与张硕等（2011）的调查结果相比，海州湾海洋牧场2019年Cd和Hg的含量呈下降趋势；该海洋牧场在2008年开始建立，随着对Cd和Hg元素生物高毒风险的认识，近年来逐步控制了Cd与Hg的潜在陆源输入，但本研究调查海域Cd和Hg的潜在生态风险仍处于中-重度风险，且2种元素对于综合生态风险状态的贡献较大，这与卢霞等（2020）的研究结果一致。Cd主要来源为工业废水，由此推测源2为陆源排入污染。拟合结果表明，源2对Cd和As的贡献率在40%以上，并且As在自然环境中很少，主要来源为化肥和农药，与上述推测源2是陆源排污相契合。随着时间的推移，Hg含量在降低。2008年的Hg含量相比2019年较高，张存勇和冯秀丽（2009）推测临洪河是海州湾南部近岸沉积物重金属Hg污染的主要来源之一，推测源3是前期污染的遗留结果。

从海水的重金属风险系数来看，Hg处于低风险，但沉积物处于中高风险，否定了瞬时污染的可能性；而沉积物是长期累积的结果，因此可能由于近10年的有效管控，输入源头得到了有效控制。虽然Cd和Hg随着年份增加而下降，但单项潜在生态评价表明，Cd和Hg仍处于中度-重度风险；而综合生态风险评价发现，处于中风险状态主要是由Cd与Hg引起，这2种元素的污染和生态风险仍然不容忽视，需长期关注。

4   结论

（1）物种敏感性表明，目前海州湾海水中的As 具有潜在高生态风险，Cd、Cu、Zn处于潜在中度生态风险状态，Cr和Hg处于低风险状态。

（2）综合污染指数法表明，海州湾处于中等污染；综合生态风险评价表明，该研究区域处于中风险状态，主要受到Cd与Hg的影响。

（3）PCA/APCS模型推演显示，Cu、Zn、Ni、Pb、Cr的来源主要是养殖过程中产生的污染，As和Cd主要来源于陆源排污，Hg受到2009年之前的临河口污染影响。

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（责任编辑   万月华）

Spatial Distribution and Source Analysis of Heavy Metals

in the Haizhou Bay Marine Ranch

FENG Su‐lan1，2， LI Yu1， ZHU Lin2， XIE Yi‐xuan1，2， HONG Chen‐fei1，2，

LU Xia3， LI Xiang‐yang1，2， WANG Xue1

（1. College of Ocean Technology and Surveying and Mapping， Jiangsu Ocean University，

Lianyungang   222005， P.R. China;

2. Yellow Sea Fisheries Research Institute， Chinese Academy of Fishery Sciences， Key Laboratory of Sustainable Development of Marine Fisheries， Ministry of Agriculture and Rural Affairs， Shandong Provincial Key Laboratory of Fishery Resources and Ecological Environment， Qingdao   266071， P.R. China；

3. School of Geography and Surveying and Mapping， Suzhou University of Science and Technology，

Suzhou   215009， P.R. China）

Abstract： In this study， we explored the spatial distribution of eight heavy metals in the surface water and sediment of Haizhou Bay Marine Ranch. The  heavy metal pollution and ecological risk were then evaluated using species sensitivity distribution， the geoaccumulation index and the potential ecological risk index. Sources of heavy metals to the surface water and sediment were identified using PCA/APCS. The objectives were to better understand environmental conditions in the Haizhou Bay Marine Ranch and provide a scientific basis for the prevention and control of marine pollution and sustainable development of marine aquaculture. In December 2019， surface water and sediment samples were collected at 20 stations for determination of eight heavy metals  （Cr， Ni， Cu， Zn， Pb， Cd， As and Hg）. Results show that： （1） The average concentrations of  Cu， Cd， Cr， Zn， As and Hg in the surface water samples were 0.91， 0.06， 0.10， 5.85， 1.82 and 0.04 μg/L， respectively， and Ni and Pb were not detected. The average concentrations of  Cu， Pb， Cd， Cr， Ni， Zn， As and Hg in the sediment samples were 22.43， 23.78， 0.13， 65.86， 27.99， 60.18， 9.25 and 0.04 mg/kg， respectively. The heavy metal concentrations in both water and sediment samples all met the first degree Sea Water Quality Standard and Marine Sediment Quality Standard. The potential ecological risk of heavy metals in the surface sea water was evaluated by the species sensitivity distribution method and results show that As poses a high ecological risk， Cu， Cd and Zn pose a medium ecological risk，  and Cr and Hg pose a low ecological risk. （2） The comprehensive ecological risk index shows that heavy metals pose a medium ecological risk in the sediments， contributed primarily by Cd and Hg. （3） According to quantitative analysis using the PCA/APCS model， potential sources of heavy metal pollution were breeding pollution， land-based pollution  and  river discharges before 2009. Among the sources， breeding contributed  more than 50% of the Cu， Zn， Ni， Pb and Cr. The contribution of land source pollution to As and Cd was 40.33% and 82.85%， respectively， and the content of Hg was primarily from river discharges.

Key words：marine ranch; ecological risk; heavy metals; pollutant sources; Haizhou Bay

收稿日期：2021-08-17      修回日期：2023-05-08

基金项目：江苏省自然科学基金面上项目（BK20171262）；江苏省海洋科学与技术优势学科建设工程项目（5511202001X）；江苏海洋大学2020年大学生创新创业训练项目（SY202011641107004）。

作者简介：封苏兰，1996年生，女，硕士研究生，研究方向为海洋环境化学与生态毒理学。E-mail：fengsulan814@163.com

通信作者：李玉，1976年生，女，博士，教授，主要从事海洋环境化学教研工作。E-mail：liyu241@sina.com

卢霞，1976年生，女，博士，教授，主要从事海洋环境遥感教研工作。E-mail：luxia1210@163.com