鄂尔多斯盆地南部旬邑-宜君地区直罗组古层间氧化带地球化学特征及水-岩作用探讨

张 良，胡菲菲，武正乾，王晓鹏，刘坤鹏，毛 宁

（核工业二〇三研究所，陕西西安 710086）

0 引言

大量勘探及研究结果显示，鄂尔多斯盆地南部旬邑-宜君地区直罗组层间氧化带与国内外典型的层间氧化带存在很大的区别，在经历了初次古层间氧化改造成矿后经历了大规模的二次还原作用改造，形成了从古氧化砂体（红色）-过渡砂体（灰-灰白色）-原生还原砂体（灰色）-二次还原砂体（灰绿色）的岩石分带特征（黄净白和李胜祥，2007；任中贤等，2014；胡俊华和郭科锋，2017；张字龙，2018；李子颖等2020；刘阳等，2021）。旬邑-宜君地区以往针对直罗组的研究多集中在沉积相、物源、铀成矿年龄、成岩度等方面（焦养泉等，2006；雷开宇等，2017；张字龙，2018；郭虎等，2019；邱林飞等，2020；王晓鹏等，2020；张云等，2020；张字龙等，2020；焦养泉等，2021，2023），对该区古层间氧化带形成发育的水-岩作用过程研究较少。因此，本文以鄂尔多斯盆地南部旬邑-宜君地区直罗组古层间氧化带各分带砂岩为研究对象，在结合前人认识的基础上，对其开展地球化学特征对比研究，进而探讨旬邑-宜君地区直罗组古层间氧化带形成发育的水-岩作用过程。

1 地质背景

鄂尔多斯盆地是古生代地台及台缘坳陷与中新生代台内坳陷叠合的克拉通盆地，东以吕梁山为界，西以贺兰山-六盘山为界，南邻秦岭造山带、北至兴蒙造山带（邓军等，2005）（图1）。核工业系统通过多年勘查研究，已在鄂尔多斯盆地周缘发现大量铀矿化线索，落实多个中大型铀矿床，本文研究区位于鄂尔多斯盆地东南部的旬邑-宜君地区（图1）。

鄂尔多斯盆地具有结晶基底、稳定型地台沉积盖层、活动型盆地沉积盖层三层结构；沉积盖层为中新生代陆相坳陷盆地沉积型盖层，以三叠系、侏罗系和下白垩统为主体；早白垩世晚期以后，在区域构造挤压作用下，鄂尔多斯盆地全面抬升，至古近纪中期盆地几乎无沉积（刘池洋等，2005；张义平等，2019）。鄂尔多斯盆地东南部总体表现为中新生界盖层向北西缓倾的大型单斜构造。发育地层主要有上三叠统延长组（T3y）、中侏罗统延安组（J2y）、直罗组（J2z）、下白垩统宜君组（K1y）、洛河组（K1l）、环河组（K1h）、上新统（N2）及第四系（Q）。直罗组根据岩性-岩相及沉积韵律，可划分为直罗组下段（J2z1）和直罗组上段（J2z2），其中直罗组下段（J2z1）为研究区主要找矿目的层（图2）。

图2 研究区岩石地球化学剖面图Fig.2 Rock geochemical profile of the study area

中侏罗统直罗组平行不整合于延安组之上，为一套河流-三角洲相沉积。直罗组下段（J2z1）古层间氧化带的发育具有典型的空间分带性：平面上表现为由盆缘（南东）向盆地中心（北西）方向展布，依次可划分为氧化带、氧化-还原过渡带、还原带，氧化-还原过渡带发育规模较大，宽度一般在3～25 km；剖面上表现为上部为褐红色、灰绿色氧化砂体，下部为灰色、浅灰色原生还原砂体，氧化砂体厚度由东南向北西逐步减薄，至还原带内上部氧化砂体尖灭（图2）。铀矿化产于氧化-还原过渡带，位于灰绿色（及少量残留的红色）砂岩与灰色砂岩过渡部位的灰（灰白）色砂岩中，铀矿（化）体呈板状沿地层倾向方位产出（图2）。

2 各分带地球化学特征

依据野外地质调查及大量钻孔岩心编录资料，选取了14件旬邑-宜君地区直罗组下段古层间氧化带不同分带砂岩的样品，其中原生还原灰色砂岩（以下简称灰色砂岩）3 件、过渡带灰（灰白）色含矿砂岩（以下简称含矿砂岩）5 件、残留的红色古氧化砂岩（以下简称红色砂岩）3 件、灰绿色二次还原古氧化砂岩（以下简称灰绿色砂岩）3 件。对古层间氧化带发育过程中主量元素、微量元素、稀土元素及环境敏感参数地球化学特征开展对比研究。所有样品的分析测试工作均由具有甲级资质的核工业二〇三研究所分析测试中心完成。主量元素测试采用X 射线荧光光谱法，仪器为荷兰帕纳科制造AxiosX 射线荧光光谱仪。微量和稀土元素测试采用等离子体质谱法，仪器为Thermo Flsher 制造XSERIES2 型等离子体质谱分析仪。环境敏感参数Corg、Fe2+测试采用容量法测定。∑S、Fe3+测试采用电感耦合等离子体发射光谱法，仪器为日本岛津制造ICPS-7150 型电感耦合等离子体发射光谱法。测试单位：核工业二〇三研究所分析测试中心。分析结果详见表1、表2。

表1 研究区古层间氧化带各分带砂岩主量、微量、稀土元素含量Table 1 The main， trace， and rare earth element contents of sandstone in each sub zone of the ancient interlayer oxidation zone in the study area

表2 研究区古层间氧化带各分带砂岩环境敏感参数统计表Table 2 Statistics of environmental sensitive parameters of sandstone in each sub zone of the ancient interlayer oxidation zone in the study area

2.1 主量元素

2.1.1 主量元素地球化学特征

旬邑-宜君地区古层间氧化带各分带砂岩主量元素含量表中可以看出（表1）：灰色砂岩FeO、SiO2、Al2O3、Na2O、K2O、P2O5含量较高，Fe2O3含量低；红色砂岩SO3、SiO2含量最低， MgO、MgO、CaO、Al2O3、K2O、P2O5含量最高；含矿砂岩SO3含量最高，CaO 含量低，SiO2含量较红色砂岩明显增高，Al2O3、MnO、MgO、Na2O、K2O、P2O5含量较红色砂岩低；灰绿色砂岩SiO2、CaO含量高，Al2O3、Na2O、K2O、P2O5含量最低（图3）。

图3 研究区古层间氧化带各分带砂岩主量元素含量平均值对比图Fig.3 Comparison of the average content of major elements in sandstones of different zones in the ancient interlayer oxidation zone of the study area

2.1.2 主量元素地球化学特征对比

综合各分带砂岩主量元素含量及图3 所示特征，从灰色砂岩→红色砂岩→含矿砂岩→灰绿色砂岩各分带砂岩主量元素变化特征表现为：①SiO2含量先降低再升高，其中灰绿色砂岩中含量最高，表现出古氧化作用过程中SiO2先从灰色砂岩中带出而后逐步聚集的特点。②MnO、MgO、CaO 含量先升高再降低然后再次升高，CaO 含量在含矿砂岩中含量低，侧面反映了U 不是主要以铀酰碳酸盐络合物的形式发生运移（朱西养，2005）；MnO、MgO含量在红色砂岩达到最高值，侧面反映了古氧化作用过程中的流体环境为酸性（MnO、MgO 对氧化作用反映迟钝，在酸性环境发生沉淀）（朱西养，2005）；CaO 作为典型碱性氧化物，会在酸性环境下会与水中CO2反应形成CaCO3发生沉淀，这也与红色砂岩、灰绿色古氧化砂岩中CaO 含量最高特征相符。③ Na2O 含量逐步减低、Al2O3、K2O、P2O5含量先升高再降低、在灰绿色砂岩中达到最低，表现出古氧化作用过程中Al2O3、K2O、P2O5在红色砂岩中先发生聚集而后逐步流失的特点。④SO3含量先降低再增高然后再次降低，在含矿砂岩中达到最高。

2.2 微量元素

2.2.1 微量元素地球化学特征

从微量元素标准化蛛网图上可以看出（图4a），不同分带砂岩都表现出强烈亏损K、P、Ti的特征：其中灰色砂岩弱富集U、Nb、La、Nd，含矿砂岩强烈富集U，相对弱富集Zr、La、Ce、Y、Yb、Lu，红色砂岩相对亏损U，灰绿色砂岩与灰色砂岩有基本一致的微量元素配分曲线；不同分带砂岩K、P、Ti的强烈亏损应该是继承了源区源岩的特征。

图4 研究区古层间氧化带各分带砂岩微量（a）、稀土（b）元素标准化蛛网图（球粒陨标准化值据 Sun and McDonough，1989）Fig.4 Standardized spider diagrams of trace elements （a） and rare earth elements （b） in sandstones of various zones of ancient interlayer oxidation zone in the study area （normalized values for chondrites， according to Sun and McDonough， 1989）

2.2.2 微量元素地球化学特征对比

总体看来，除了U元素以外，不同分带砂岩具有基本一致的微量元素配分模式，微量元素变化不大，都表现出强烈亏损K、P、Ti 三种元素的特征（图4a、表1）；U 元素在不同分带砂岩中含量变化极大，在红色砂岩中含量最低、灰色及灰绿色砂岩中次之、含矿砂岩中含量最高，Th/U 比值含矿砂岩最低、红色砂岩最高（表1）；灰色砂岩富集U 表明目的层砂体在沉积过程中就有较高的U 含量，能够为后期成矿作用提供铀源；红色砂岩相对亏损U、而含矿砂岩强烈富集U 且富集稀土元素La、Ce、Y、Yb、Lu，表明古氧化作用过程中，古氧化带中的U 发生了活化流失，在氧化还原过渡带中富集成矿，同时稀土元素也发生了迁移富集。

2.3 稀土元素

此处引入一个环境判别指数：古水介质的氧化还原条件指数Ceanom=lg［3CeN/（2LaN+NdN）］，N 表示北美页岩标准化；Ceanom小于-0.1 时，为铈亏损，指示水体环境为氧化环境；而当Ceanom大于-0.1 时，为铈富集，指示水体环境为还原环境（Elderfield and Greaves，1982；Murry，1990；赵振华，1997；谢惠丽，2016）。

2.3.1 稀土元素地球化学特征

灰色砂岩ΣREE、LREE、HREE 含量最低，含矿砂岩ΣREE、LREE、HREE 含量最高，红色砂岩和灰绿色砂岩ΣREE、LREE、HREE 含量接近，介于灰色砂岩和含矿砂岩之间。红色砂岩Ceanom指数最低，都小于-0.01，平均值为-0.103，灰色砂岩、含矿砂岩、灰绿色砂岩Ceanom指数都大于-0.01（表1、图4b）。

2.3.2 稀土元素地球化学特征对比

总体看来，不同分带的砂岩具有一致的稀土元素配分模式，为右倾轻稀土富集型（图4b）。显示出从灰色砂岩→红色砂岩（及灰绿色砂岩）→含矿砂岩ΣREE、LREE、HREE 含量逐步增高、LREE/HREE逐步降低的特征。灰色砂岩、灰绿色砂岩、含矿砂岩Ceanom值在-0.084～-0.005 之间，都大于-0.1，红色砂岩Ceanom值在-0.105～-0.102 之间，都小于-0.1，这也印证了古氧化作用形成时期的古水介质环境为氧化环境，其他砂岩古水介质为还原环境，其中灰绿色砂岩为后期还原流体改造的结果。综上所述，REE 在灰色砂岩→红色砂岩→含矿砂岩 （过渡带）过程中逐步发生富集，HREE 富集尤为明显；在发生灰绿色二次还原改造过程中发生弱的亏损。

2.4 环境敏感参数

旬邑-宜君地区直罗组古层间氧化带各分带砂岩环境敏感参数对比发现（表2），与灰色砂岩对比，红色砂岩Fe3+含量最高，Fe2+含量最低，Fe3+/Fe2+比值最大，Corg 和∑S 含量最少；在含矿砂岩中的Corg、∑S 含量最高，较红色砂岩Fe2+的含量明显增多，Fe3+/Fe2+介于红色砂岩和灰色砂岩之间；灰绿色砂岩中Corg、∑S、Fe2+明显高于红色砂岩，其中Fe2+含量最高，Fe3+明显低于红色砂岩，Fe3+/Fe2+最低。含矿砂岩Corg 含量极高，U 与Corg 具有明显的正相关关系，U的富集程度与Corg含量的多少密切相关。

3 古层间氧化带形成的水-岩作用过程探讨

在对比分析旬邑-宜君地区直罗组古氧带发育作用过程中各分带砂岩地球化学特征的基础上，结合岩石矿物学观察到的特征现象，探讨旬邑-宜君地区古氧化带发育过程中的水-岩作用过程，划分了两个阶段：古氧化带形成+大规模成矿阶段；成矿后古氧化带被二次还原改造阶段。

3.1 古氧化带形成大规模成矿阶段

古层间氧化带形成：晚白垩世以后，鄂尔多斯盆地全面抬升，盆缘的抬升掀斜作用为含氧水的层间渗入创造了有利的构造条件，来自蚀源区的含氧水进入目的层砂体，Fe3+/Fe2+明显增高，说明该时期流体环境为氧化环境（Ceanom小于-0.1）；砂体发生大规模氧化作用，Fe2+被氧化成Fe3+，在碎屑物颗粒边缘及裂隙中发育褐铁矿化，使得砂体呈明显的红色，表现为砂体中Fe3+含量达到最高值，Fe2+含量达到最低值。继承了蚀源区富铀特征砂体中的U被氧化成U6+发生迁移，氧化环境下植物碎屑物分解为CO2和腐殖酸；在酸性环境下（红色砂岩中黏土矿物为高岭石指示流体环境为酸性），UO22+和腐殖酸形成Na4UO（2CnHnCOO）（n铀酰腐殖酸盐络合物）的形式发生迁移（李盛富和张蕴，2004；李兵等，2007；刘汉彬等，2012），CaO在与CO2反应形成CaCO3发生了沉淀，因此红色古氧化带中U、∑S、Corg 发生明显的流失，U、∑S、Corg 含量达到最低值、Th/U 比值达到最高值、CaO含量达到最高值。长石发生高岭土化：CaAl2Si2O8（斜 长 石）＋H+→Al4（Si4O8）（OH）8（高 岭石）+SiO44-+Ca2+，Si 发生迁移，古氧化带中SiO2含量降低；REE、Al2O3、K2O、P2O5、MnO、MgO 等元素随着黏土矿物水解从原生灰色砂岩中活化运移出来，在红色砂体初聚集，表现REE、Al2O3、K2O、P2O5、MnO、MgO等元素的富集。

大规模成矿：含矿砂岩中的Fe3+/Fe2+介于红色砂岩和灰色砂岩之间，说明在成矿过程中O 被不断的消耗，还原能力逐渐增强而氧化能力逐渐减弱。在氧化还原过渡带及其下部原生还原灰色砂岩中富含还原物质（有机质和黄铁矿），其中氧化还原过渡带（矿化带）中Corg、∑S 含量最高、Fe2+含量仅次于灰绿色砂体，具备相对更强的还原性环境，有利于U6+的还原富集成矿；当携带着大量铀酰腐殖酸盐络合物的氧化流体运移至氧化还原过渡带附近时，铀酰腐殖酸盐络合物被还原剂（大量有机质和黄铁矿等）还原卸载：Na4UO2（CnHnCOO）n+还原剂→U4++CO32（Beider and Feldman，1991；Min et al.，2005；吴兆剑等，2014），形成铀的简单氧化物-沥青铀矿，部分U4+与SiO44-发生反应形成铀石，在石英碎屑周围或围绕黄铁矿呈胶状产出，与黄铁矿伴生，围绕黄铁矿边缘部分交代黄铁矿（图5a）；从而使得氧化还原过渡带（矿化带）中的U 含量达到最高值，Th/U 比值达到最低值。在此过程中SiO2发生沉淀，石英发生次生加大（图5b），降低了砂岩碎屑物颗粒间的孔隙，使得砂体变得致密坚硬，表现为过渡带中的SiO2含量增高，SiO2含量较红色砂岩明显增多。此外，在U 富集的同时稀土元素也发生了富集，ΣREE、LREE、HREE 含量在灰（灰白）色氧化还原过渡带中达到最高值，其中HREE富集尤为明显。

图5 砂岩特征照片Fig.5 Photos of sandstone characteristics

3.2 成矿后古氧化带被二次还原改造阶段

成矿后由于古近纪盆地南部渭河断陷的形成，切断了蚀源区的水补给，使盆地南部地下水补-径-排系统遭到破坏。下伏的还原性气（流）体（沥青、CH4等）沿断层进入目的层砂体（图5c、d），该时期的流体为还原流体，大规模的红色古氧化砂岩遭受强烈的还原作用改造，Fe3+被还原成Fe2+，使得Fe2+含量达到最高，Fe3+/Fe2+比值达到最低值，古氧化砂体由红色被二次还原呈灰绿色。又因为二次还原的灰绿色砂体经历过早期的氧化作用，使得砂体中的Corg、∑S 含量明显减少。黑云母发育绿泥石化析出K+离子，表现为灰绿色砂岩中K2O 含量达到最低值；Si、Mg、Fe、Al 等元素在矿物颗粒表面沉淀形成针状绿泥石：SiO44++Mg2++Fe2++Al3++O2→（Mg， Al）3（OH）6｛（Mg，Fe，Al）3［（Si，Al）4O10］（OH）2｝（李子颖等，2007）；Al2O3、Na2O、P2O5含量在灰绿色砂岩中达到最低值，这可能是黏土矿物含量减少引起的，这与野外观察到灰绿色砂岩普遍较含矿砂岩和红色砂岩更疏松的特征相一致；而黏土矿物的流失会导致REE 元素的减少，这也与红色砂岩→灰绿色砂岩ΣREE、LREE、HREE 含量降低的特征相符。该阶段古氧化砂体表现为灰绿色砂岩及包裹着红色残留体的灰绿色砂岩。

4 结论

（1）总结了古层间氧化带各分带砂岩地球化学特征：红色砂岩中SiO2、SO3含量最低，MnO、MgO、CaO、Al2O3、K2O、P2O5含量最高，REE 弱富集，Fe3+含量最高、Fe3+/Fe2+比值最大、Corg 和∑S含量最少；含矿砂岩中CaO、MnO、MgO 含量低，富集U、REE，Corg及∑S含量最高、Fe2+含量高、Fe3+/Fe2+介于红色和灰色砂岩之间；灰色砂岩中REE 含量最低，Corg、∑S含量仅次于含矿砂岩；灰绿色砂岩中SiO2含量最高，Al2O3、Na2O、K2O、P2O5含量最低，MnO、MgO 含量低，Corg、∑S 仅高于红色古氧化砂岩，Fe2+含量最高、Fe3+/Fe2+比值最低。

（2）将旬邑-宜君地区古层间氧化带发育的水-岩作用过程分为两个阶段：①古氧化带形成+大规模成矿阶段，含氧水进入目的层砂体使U 被氧化为U6+，与植物碎屑物氧化分解的腐殖酸形成铀酰腐殖酸盐络合物发生迁移，长石高岭土化使Si 发生流失，Fe2+被大量氧化成Fe3+使得砂体表现呈红色；当携带大量铀酰腐殖酸盐络合物的氧化流体运移至氧化还原过渡带，铀酰腐殖酸盐络合物被还原成U4+，形成铀的简单氧化物-沥青铀矿，U4+与SiO44-发生反应形成铀石，SiO2发生沉淀（石英次生加大），使砂岩变得致密坚硬。②二次还原改造阶段，成矿后下伏的还原性气（流）体沿断层进入目的层砂体，Fe3+被还原成Fe2+，黑云母发育绿泥石化析出K+离子，使得砂体呈灰绿色。

［附中文参考文献］

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