焦家式蚀变岩型金矿床热液蚀变成因：磷灰石矿物学、年代学和地球化学约束*

张琪彬 丁正江 邱昆峰 屈潘 赵旭

胶东是我国最大的金成矿区，累计探明金资源量5000余吨(Goldfarbetal., 2019; Dengetal., 2020a)，主要金矿类型为焦家式蚀变岩型金矿、玲珑式石英脉型金矿和辽上式黄铁矿碳酸盐脉型金矿(李士先, 2007; 宋明春等, 2014, 2022; Qiuetal., 2020a)。在三种矿床中以蚀变岩型金矿最为重要，其金资源量超过4000t(冯岳川等, 2022; 张琪彬等, 2022)。三山岛断裂、焦家断裂和招平断裂是蚀变岩型金矿最主要的控矿断裂，控制金资源量均超过千吨(宋明春等, 2022)。三条断裂带控矿特征基本一致，断裂下盘蚀变分带明显，主裂面(断层泥)以下依次为黄铁绢英岩化蚀变带(宽20～200m)、钾长石化蚀变带(50～300m)和未蚀变花岗岩，蚀变岩型金矿体主要赋存于黄铁绢英岩化蚀变带中，金品位和黄铁绢英岩化程度呈正相关(丁式江等, 2000; 庞绪成等, 2003; 张炳林等, 2014, 2017; 宋明春等, 2022)。

前人对蚀变岩型金矿的地质地球化学特征、成矿背景、成矿时代和成矿模式等开展了大量研究(杨立强等, 2014; 丁正江, 2014; 丁正江等, 2015; 朱日祥等, 2015; 范宏瑞等, 2016; Dengetal., 2015, 2018, 2020a, b, c; Saietal., 2020; Zhangetal., 2020a; 宋明春等, 2020; 魏瑜吉等, 2020; Yuetal., 2020)，但有关热液蚀变作用研究相对较少，且已有的工作主要聚焦钾长石化和黄铁绢英岩化蚀变过程主量和微量元素的迁移规律及其与金矿化的亲缘关系(张炳林等, 2014, 2017; 张潮等, 2016; 卫清等, 2018; 刘向东等, 2019; Dengetal., 2020b; Yuetal., 2022a; Qiuetal., 2023)，但对钾长石化和黄铁绢英岩化蚀变的时限缺乏有效限定，影响了对该类矿床形成过程的认知。

磷灰石是岩浆岩中普遍存在的副矿物，在热液矿床中也非常发育(Maoetal., 2016; Zengetal., 2016; Chen and Zhang, 2018; Zhuetal., 2018; Xingetal., 2020, 2021; Yuetal., 2021; 邢凯和舒启海, 2021; 周统等, 2022)，其微量元素和同位素不仅可以有效刻画岩浆演化过程(Piccoli and Candela, 2002; Webster and Piccoli, 2015; Quetal., 2019, 2021a; Zhangetal., 2020c)，还能记录热液活动的叠加、交代以及冷却过程(Tepper and Kuehner, 1999; Harlovetal., 2005; Rnsbo, 2008; Harlov, 2015; Bouzarietal., 2016; Quetal., 2021b; Yuetal., 2022b)。水岩反应实验显示，磷灰石的结构和化学成分能够被中高温(300～900℃)流体改造(Harlov and Förster, 2003; Harlovetal., 2005; Migdisov and Williams-Jones, 2014; Betkowskietal., 2016; Caoetal., 2021)，矿化系统中蚀变岩的磷灰石具有明显的交代结构和地球化学特征变化，磷灰石U-Pb年代学和微区原位微量元素可以用来限定成矿热液流体的活动时间、地球化学特征及演化过程(Li and Zhou, 2015; Zhaoetal., 2015; Bouzarietal., 2016; Zengetal., 2016; Lietal., 2018; Caoetal., 2019, 2021; Palmaetal., 2019)。

本文选择焦家断裂带焦家巨型金矿和招远-平度断裂带水旺庄金矿两个典型的蚀变岩型金矿床开展研究，通过锆石和磷灰石LA-ICP-MS U-Pb地质年代学和磷灰石微区原位微量元素地球化学特征研究，旨在限定焦家式蚀变岩型金矿床钾长石化和黄铁绢英岩化蚀变的时限与成因，探讨玲珑花岗岩与郭家岭花岗岩对该类金矿床形成的贡献。

1 区域地质背景

胶东位于华北克拉通东南缘和大别-苏鲁超高压变质带东端，以郯庐断裂为界与鲁西相隔。胶东包括胶北地体和苏鲁地体两个构造单元，其中胶北地体由胶北隆起和胶莱盆地构成；胶北隆起区主要由前寒武纪变质系和中生代侵入岩组成，胶莱盆地主要由中-新生代陆相火山-沉积岩系组成(图1；关康等, 1998; Wangetal., 1998; 郭敬辉等, 2005; 张岳桥等, 2008)。前寒武纪变质岩系主要由中太古-新太古代花岗-绿岩带和古元古-新元古代变质地层组成。中生代侵入岩按形成时代可分为晚侏罗世栾家河花岗岩(160～150Ma)和玲珑花岗岩(160～150Ma)，早白垩世郭家岭花岗岩(130～126Ma)、伟德山花岗岩(118～110Ma)和崂山花岗岩(120～114Ma)(苗来成等, 1997; Gossetal., 2010; Maetal., 2013; 赛盛勋和邱昆峰, 2020; Goldfarbetal., 2021)，此外还分布有大量的中基性脉岩(130～110Ma)(Dengetal., 2017; Qiuetal., 2019; 宋明春等, 2019)。胶莱盆地沉积盖层自下而上分别是莱阳群(135～125Ma)、青山群(120～105Ma)和王氏群(88～65Ma)等地层(邱检生等, 2001; 任凤楼等, 2007; 许克民等, 2017; 何登洋等, 2020)。苏鲁地体是大别-苏鲁超高压变质带的组成部分，由含榴辉岩的新元古代花岗质片麻岩和少量的古元古代变质地层组成，其内广泛分布着与胶北隆起侵入岩同时代的中生代侵入岩(张琪彬等, 2022)。

图1 胶东地区区域地质和金矿分布简图(据宋明春等, 2019; 张琪彬等, 2022修改)

胶东地区主要发育近东西向、北东-北北东向和北西向断裂构造。东西向断裂为成矿前断裂构造，由东西向基底构造发育而成。北东-北北东向断裂可以分为两组，一组为主要控矿断裂，其叠加于近东西向断裂上形成弧形断裂，自西向东依次为三山岛断裂、焦家断裂、招远-平度断裂和西林-陡崖断裂；另一组为其他断裂，包括玲珑断裂、丰仪断裂等北北东向断裂和桃村断裂、朱吴断裂等北东向断裂。北西向断裂为成矿后断裂构造，一般切割主要控矿断裂，如切割招远-平度断裂的大尹格庄断裂(图1)。

2 矿床地质及样品岩相学特征

2.1 矿床地质特征

焦家巨型金矿床位于莱州市-招远市的交界处，受控于焦家断裂(图2a)。焦家断裂宽50～500m，平均走向约30°，倾向NW，倾角16°～40°。断裂浅部主要发育在玲珑花岗岩与新太古代变质岩系的接触带上，少部分发育在玲珑花岗岩与郭家岭花岗岩的接触带上，深部切入玲珑花岗岩中。该矿床累计探明金资源量约1200t(Songetal., 2014; 宋明春等, 2019)，矿体主要赋存于焦家断裂主裂面以下的黄铁绢英岩化碎裂岩和黄铁绢英岩化花岗质碎裂岩中。焦家金矿床的Ⅰ-1号矿体为主矿体，其控制的金资源量占矿床总量的90%以上，已控制矿体走向长近6000m，最大斜深4900m，最大控制垂深2015m(图2b)，矿体厚度1.20～125.64m，平均厚度15.59m；金品位介于1.00～23.43g/t之间，其平均品位为3.04g/t(张琪彬等, 2022)。

图2 胶西北区域地质简图(a)和典型地质剖面简图(b、c)(据宋国政等, 2017; Zhang et al., 2020b修改)

水旺庄金矿床位于招远市东北部，受控于招远-平度断裂带北段的九曲蒋家断裂(图2a)，断裂宽10～460m，平均走向约33°，倾向SE，倾角23°～60°。该矿床已累计探明金资源量186t，矿体主要赋存于主裂面以下100m范围内的黄铁绢英岩化碎裂岩和黄铁绢英岩化花岗质碎裂岩中。水旺庄金矿床的②号矿体为主矿体，其控制的金资源量占矿床总量的80%以上，已控制矿体走向长近2560m，最大斜深2410m(图2c)，矿体厚度1.25～31.49m，平均厚度5.46m；金品位介于1.02～41.07g/t之间，其平均品位为4.27g/t(刘向东等, 2022; 王永庆等, 2022)。

两个典型矿床具有相似的特征，断裂下盘蚀变分带明显，自主裂面以下依次为黄铁绢英岩化碎裂岩带、黄铁绢英岩化花岗质碎裂岩带、黄铁绢英岩化花岗岩带、钾长石化花岗岩带和未蚀变花岗岩。矿石结构主要为压碎结构、晶粒状结构、填隙结构、溶蚀结构、交代残余结构和乳滴状结构，构造主要为浸染状、细脉浸染状、块状、脉状和网脉状构造。主要矿石矿物为自然金、黄铁矿、方铅矿、闪锌矿和黄铜矿，围岩蚀变类型主要有硅化、黄铁绢英岩化、钾长石化和碳酸盐化等(张琪彬等, 2022)。 成矿阶段可以划分为四个阶段：(1)黄铁矿-石英阶段；(2)金-石英-黄铁矿阶段；(3)金-石英-多金属硫化物阶段；(4)石英-碳酸盐阶段(范宏瑞等, 2005; 杨立强等, 2014)。

2.2 样品岩相学特征

研究样品共计5件，取样位置见表1，包括地表的郭家岭花岗岩(GJL)1件、玲珑花岗岩(LL)1件(图2a)，焦家巨型金矿床320号勘探线钻孔ZK712中钾长石化花岗岩(SLJH)1件、黄铁绢英岩化碎裂岩(SLSLY)1件(图2b)，水旺庄金矿床钻孔18ZKC2中钾长石化花岗岩(SWJH)1件(图2c)，其中水旺庄金矿床样品SWJH相较于焦家巨型金矿床样品SLJH钾长石化更为强烈(图3c, d)。基于岩相学特征和产状可以将SLJH中磷灰石分为两种类型，A1型呈自形-半自形结构、表面均匀、较干净的磷灰石，它主要分布在钾长石和石英等造岩矿物内部(A1型，图4a, b)；而A2型则呈自形-半自形、含有不规则包裹体、具有较明显溶蚀结构的磷灰石，它主要分布在造岩矿物边缘或粒间(图4a-d)。水旺庄金矿床钾长石化花岗岩中磷灰石具有较明显的溶蚀结构(图4e, f)，以A2型磷灰石为主。黄铁绢英岩化碎裂岩中的磷灰石含量较少，主要与绢云母、石英和黄铁矿等矿物共存，可见少量呈半自形-他形、透明、交代较弱的磷灰石(B1型，图4g-i)和相对较多呈他形、不透明、交代强烈的磷灰石(B2型，图4g-i)。

图3 焦家式金矿床代表性样品手标本(a-f)及正交偏光下显微镜照片(g-i)

表1 取样位置信息

图4 钾长石化花岗岩和黄铁绢英岩化碎裂岩磷灰石的显微镜照片

3 分析方法

锆石和磷灰石单矿物分选和分析样品制备在广州市拓岩检测技术有限公司完成，首先将野外采集的样品破碎至80～120目，通过电磁与重液分选，在双目镜下挑选透明且晶形完好的锆石与磷灰石；然后挑选代表性的锆石与磷灰石分别放入环氧树脂表面，待其固化后打磨抛光，然后对单矿物靶上锆石和磷灰石单矿物拍摄透、反射光及阴极发光照片。

锆石U-Pb同位素测年在广州市拓岩检测技术有限公司利用LA-ICP-MS完成。实验室采用New Wave Research(NWR)激光剥蚀，该系统由ArF 193nm准分子激光器和光学系统组成，ICP-MS型号为iCAP RQ。激光剥蚀过程中采用氦气作载气、氩气为补偿气以调节灵敏度。本次分析的激光束斑和频率分别为30μm和6Hz，激光能量密度为3.5J/cm2。U-Pb同位素定年采用锆石标准91500(Wiedenbecketal., 1995; Wuetal., 2023)作外标进行同位素分馏校正，以标准锆石Plešovice(Slámaetal., 2008; Liuetal., 2022)和Tan-Z(Huetal., 2021)为盲样，检验U-Pb定年数据质量。每个时间分辨分析数据包括大约45s空白信号和40s样品信号。对分析数据的离线处理(包括对样品和空白信号的选择、仪器灵敏度漂移校正、元素含量及U-Pb同位素比值和年龄计算)采用软件ICPMSDataCal(Liuetal., 2008; Qiuetal., 2020b)完成。

磷灰石U-Pb同位素定年在中国科学院矿物学与成矿学重点实验室完成。磷灰石样品的剥蚀直径为43μm，激光脉冲8Hz，能量密度为5～6J/cm2。每个点分析包括的约30s背景采集时间和30s采样时间。本测试每8个未知样品插入2个McClure磷灰石标样(523.51±2.09Ma；Schoene and Bowring, 2006)和2个MAD磷灰石标样(473.5±0.7Ma；Chewetal., 2014)。U-Pb同位素标准化用玻璃标准物质NIST614来校正207Pb/206Pb比值，与基体匹配的McClure磷灰石来校正238U/206Pb比值。MAD磷灰石标样作为未知样品进行分析，用于控制校正的重现性和准确性。整个测试过程中定期分析玻璃标准物质NIST612，用于校正微量元素含量。对分析数据的离线处理采用软件Iolite 4.0完成(Patonetal., 2011)。磷灰石的Tera-Wasserburg下交点截距年龄采用在线Isoplot R软件(Vermeesch, 2018)完成(屈潘, 2022)。

磷灰石的微量元素分析在中国科学院矿物学与成矿学重点实验室完成。实验室采用美国Agilent 7900a四极杆电感耦合等离子体质谱(Q-ICP-MS)，激光装置为Resonetics公司的ResolutionM-50激光配备193nm的ArF准分子激光器。磷灰石的原位LA-ICP-MS分析点都经过仔细选择，以避免矿物、熔流体包裹体和裂缝。分析条件为：剥蚀直径30～40μm，激光能量80mJ，激光脉冲8Hz，能量密度为5～6J/cm2。电子探针测定的CaO和SiO2含量用作使用ICP-MSDataCal软件校准磷灰石、黑云母和斜长石数据的内标(Liuetal., 2010; Yuetal., 2022c)。标样NIST610、Durango磷灰石和GOR132-G被用作重复分析的外标，以保证测试的精度和准确度。大多数微量元素检测限低于0.1×10-6，分析误差小于10%(Qiuetal., 2021; Longetal., 2023; 屈潘, 2022)。

4 分析结果

4.1 锆石U-Pb年代学

钾长石化花岗岩(SLJH和SWJH)的LA-ICP-MS锆石U-Pb测年结果见表2。样品锆石一般为无色，少数浅褐色，透明-半透明为主，自形锥柱状，粒径范围为85～220μm，在阴极发光图像上，大部分锆石具有明显的岩浆振荡环带(图5)。

图5 钾长石化花岗岩锆石LA-ICP-MS U-Pb定年结果

表2 钾长石化花岗岩LA-ICP-MS 锆石U-Pb同位素数据

样品SLJH对发育较好岩浆振荡环带或残余振荡环带的16个点进行分析， 其206Pb/238U年龄范围在152.6～158.7Ma，Th/U比值范围为0.04～1.13(平均0.60)，显示岩浆锆石特点，获得加权平均年龄为155.8±1.3Ma(1σ，MSWD=0.72，n=16，图5)，代表岩体形成年龄。有4个测试点(SLJH-8、SLJH-9、SLJH-13、SLJH-16)的年龄相对较老(分别为2813.3±13.6Ma、2644.1±14.5Ma、2655.6±19.5Ma、2705.3±13.0Ma)， 相应的锆石具有复杂的内部结构， 可能为继承或捕获锆石。

样品SWJH对发育较好岩浆振荡环带或残余振荡环带的21个点进行分析，其206Pb/238U年龄范围在149.6～158.5Ma，Th/U比值范围为0.09～1.03(平均0.54)，显示岩浆锆石特点，获得加权平均年龄为155.0±1.1Ma(1σ，MSWD=1.3，n=21，图5)，代表岩体侵位年龄。有3个测试点(SWJH-3、SWJH-15、SWJH-18)的年龄相对较老(分别为2904.6±21.3Ma、2338.6±23.3Ma、2425.0±19.0Ma)，相应的锆石具有复杂的内部结构，可能为继承或捕获锆石。

4.2 磷灰石U-Pb年代学

钾长石化花岗岩(SLJH和SWJH)和黄铁绢英岩化碎裂岩(SLSLY)的LA-ICP-MS磷灰石U-Pb测年结果见表3。磷灰石的粒径范围为80～220μm，阴极发光图像(CL)显示(图6a)，样品SLJH的A1型磷灰石多呈自形-半自形，表面均一明亮，A2型磷灰石多呈半自形，相较于A1型磷灰石颜色更暗，发育裂隙和孔洞，样品SWJH中基本为A2型磷灰石，蚀变的更强；样品SLSLY中B1型磷灰石多呈半自形-他形，表面颜色明亮，含量较少，B2型磷灰石多呈他形，表面颜色不均一，颜色更暗，含量相对更多。

表3 钾长石化花岗和黄铁绢英岩化碎裂岩LA-ICP-MS磷灰石U-Pb同位素数据

续表3

图6 钾长石化花岗岩和黄铁绢英岩化碎裂岩磷灰石LA-ICP-MS U-Pb定年结果

钾长石化花岗岩SLJH中A1型磷灰石颗粒的U含量为0.55×10-6～20.62×10-6，平均值为3.00×10-6，Th含量为0.07×10-6～16.19×10-6，平均值为2.38×10-6；A2型磷灰石颗粒的U含量为0.89×10-6～65.73×10-6，平均值为8.28×10-6，Th含量为1.44×10-6～19.52×10-6，平均值为6.01×10-6；SWJH中磷灰石颗粒的U含量为2.04×10-6～120.84×10-6，平均值为14.57×10-6，Th含量为0.12×10-6～101.86×10-6，平均值为12.97×10-6。黄铁绢英岩化碎裂岩SLSLY中磷灰石颗粒的U含量为0.30×10-6～187.93×10-6，平均值为8.08×10-6，Th含量为0.72×10-6～10.07×10-6，平均值为5.61×10-6。测试结果显示样品SLJH中A1型磷灰石U-Pb同位素年龄误差太大，没有得到有效年龄，A2型磷灰石U-Pb同位素组成在Tera-Wasserburg协和图解上的下交年龄为146±7Ma(MSWD=1.3，n=35，图6b)；样品SWJH中A2型磷灰石U-Pb同位素组成在Tera-Wasserburg协和图解上的下交年龄为147±6Ma(MSWD=1.8，n=78，图6c)；样品SLSLY中B1型磷灰石数量少不能形成协和年龄，B2型的磷灰石U-Pb同位素组成在Tera-Wasserburg协和图解上的下交年龄为125±6Ma(MSWD=1.1，n=35，图6d)。

4.3 磷灰石LA-ICP-MS原位微量元素分析

本次对未蚀变的玲珑花岗岩(LL)和郭家岭花岗岩(GJL)、钾长石化花岗岩(SLJH和SWJH)、黄铁绢英岩化碎裂岩(SLSLY)中的磷灰石开展了原位微量元素分析(见官网电子版附表1、图7)。分析结果显示，玲珑花岗岩未蚀变磷灰石稀土总量为218×10-6～1234×10-6(平均值597×10-6)，Sr含量为599×10-6～1196×10-6(平均值774×10-6)，Sr/Y比值为0.97～5.78(平均值2.3)，δEu为0.25～1.39(平均值0.91)，δCe为1.03～1.10(平均值1.06)，La/Yb比值为0.13～3.52(平均值1.24)，Dy/Yb比值为1.07～3.46(平均值1.84)。

图7 焦家式蚀变岩型金矿床不同地质体磷灰石球粒陨石标准化稀土元素配分图(标准化值据Sun and McDonough, 1989)

SLJH的A1型磷灰石稀土总量为874×10-6～1198×10-6(平均值1128×10-6)，Sr含量为114×10-6～963×10-6(平均值772×10-6)，Sr/Y比值为0.04～0.90(平均值0.59)，δEu为0.21～1.03(平均值0.64)，δCe为0.96～1.09(平均值1.01)，La/Yb比值为0.08～1.06(平均值0.37)，Dy/Yb比值为0.89～3.02(平均值1.80)；SLJH的A2型磷灰石稀土总量为2882×10-6～6058×10-6(平均值4182×10-6)，Sr含量为424～782×10-6(平均值539×10-6)，Sr/Y比值为0.13～0.39(平均值0.22)，δEu为0.15～0.29(平均值0.22)，δCe为1.06～1.10(平均值1.07)，La/Yb比值为1.42～3.13(平均值2.03)，Dy/Yb比值为2.01～3.13(平均值2.49)。

SWJH以A2型磷灰石为主，稀土总量为1115×10-6～14123×10-6(平均值2988×10-6)，Sr含量为245×10-6～744×10-6(平均值529×10-6)，Sr/Y比值为0.03～1.09(平均值0.40)，δEu为0.07～1.02(平均值0.42)，δCe为1.01～1.08(平均值1.04)，La/Yb比值为0.54～3.87(平均值1.61)，Dy/Yb比值为1.79～3.87(平均值2.41)。

SLSLY的B1型磷灰石稀土总量为92×10-6～1264×10-6(平均值367×10-6)，Sr含量为612×10-6～1136×10-6(平均值1009×10-6)，Sr/Y比值为7.85～12.3(平均值9.28)，δEu为0.64～1.13(平均值0.82)，δCe为1.00～1.07(平均值1.04)，La/Yb比值为0.48～18.3(平均值4.70)，Dy/Yb比值为1.33～7.63(平均值2.83)；SLSLY的B2型磷灰石稀土总量为361×10-6～1720×10-6(平均值965×10-6)，Sr含量为503×10-6～3206×10-6(平均值1333×10-6)，Sr/Y比值为6.56～39.5(平均值12.4)，δEu为0.61～1.11(平均值0.78)，δCe为1.04～1.08(平均值1.05)，La/Yb比值为6.21～35.99(平均值17.90)，Dy/Yb比值为2.67～5.36(平均值3.76)。

郭家岭花岗岩未蚀变磷灰石稀土总量为410×10-6～3514×10-6(平均值1615×10-6)，Sr含量为919×10-6～1226×10-6(平均值1108×10-6)，Sr/Y比值为2.54～11.9(平均值5.85)，δEu为0.60～1.01(平均值0.86)，δCe为1.06～1.11(平均值1.08)，La/Yb比值为5.72～37.5(平均值15.94)，Dy/Yb比值为1.92～3.23(平均值2.54)。

5 讨论

5.1 钾长石化蚀变作用

钾长石化蚀变是胶东蚀变岩型金矿找矿的重要标志之一。本次获得SLJH和SWJH的锆石U-Pb年龄分别为155.8±1.3Ma和155.0±1.1Ma，与前人测得玲珑花岗岩的形成时代160～150Ma(苗来成等, 1998; Huetal., 2004; 郭敬辉等, 2005; 王世进等, 2011; 林博磊和李碧乐, 2013; 阳琼艳, 2013)相一致；钾长石化磷灰石U-Pb年龄为146±7Ma和147±6Ma，结合玲珑花岗岩10～15km左右的侵位深度(张华锋等, 2006)，本文认为钾长石化有关磷灰石的U-Pb年龄代表了玲珑岩体冷却至其U-Pb体系封闭温度的时间。卢晶(2012)通过巴尔特地质温度计、斯托默地质温度计、X射线粉晶衍射等传统矿物学方法分析大尹格庄Ⅱ号矿体热液钾长石样品，得出平衡温度分别为：400±50℃、415±30℃、422℃。显然，基于钾长石估算的蚀变温度与磷灰石U-Pb体系封闭温度十分相近(375～550℃，Cherniaketal., 1991; Blackburnetal., 2011; Cochraneetal., 2014)，可以推断钾长石化磷灰石U-Pb年龄代表了区域钾长石化的时间。

样品SLJH中A1型磷灰石的稀土配分曲线与未蚀变的玲珑花岗岩磷灰石较为一致，均表现为轻重稀土分异不明显，Eu异常不明显，A2型磷灰石由于后期流体交代显示出更高的轻稀土含量和更明显的Eu负异常(图4a, c、图6a、图7a, b)。样品SWJH相对于SLJH具有更强的钾长石化蚀变，磷灰石基本被全部交代，交代作用也更为强烈，显示出更显著的Eu负异常(图4、图6a、图7c)。另外，Sr/Y-Sr、δCe-δEu、Dy/Yb-La/Yb等协变图显示，钾长石化磷灰石与玲珑花岗岩磷灰石具有明显的亲缘关系(图8)，但钾长石化磷灰石的轻稀土元素含量明显富集，且富集程度与钾长石化强度呈正相关(图7a-c)。分析结果还显示，随着钾长石化蚀变程度增强，La/Yb比值逐渐增大，但Dy/Yb比值基本稳定(图8c)，说明钾长石化过程导致轻重稀土进一步分馏，暗示蚀变流体相对富轻稀土；与轻稀土元素相反，随着钾长石蚀变程度的增强，磷灰石的Sr和Sr/Y比值同步降低(图8a)，暗示钾长石化流体使固结在矿物中的Sr活化迁移。与玲珑花岗岩磷灰石相比，钾长石化强烈的A2型磷灰石显示出Eu负异常程度明显增大(图8b)，暗示钾长石化流体是相对还原的流体，因为Eu具有+2和+3两个价态，只有相对还原条件才能导致Eu与其他稀土元素分离。

图8 焦家式蚀变岩型金矿床不同地质体磷灰石Sr-Sr/Y图解(a)、δEu-δCe图解(b)和La/Yb-Dy/Yb图解(c)

基于钾长石化磷灰石的U-Pb定年和微量元素地球化学特征，结合钾长石化花岗岩中斜长石被钾长石交代的岩相学特征(图3g)，本文认为胶东蚀变岩型金矿找矿的重要标志——钾长石化应该与玲珑花岗岩有成因联系，它是玲珑花岗质岩浆结晶晚期分异岩浆热液自交代的产物。本文锆石和磷灰石原位U-Pb定年结果显示，玲珑花岗质岩浆从开始结晶(锆石U-Pb年龄：155.8～155.0Ma)到流体自交代(钾长石化U-Pb年龄：147～146Ma)历时8～10Myr，说明玲珑花岗质岩浆深成侵位后结晶缓慢，经历了较为充分的分异演化，释放了大量的高挥发分，导致大规模的钾长石化蚀变。

部分学者也认为，胶西北地区钾长石化蚀变过程中岩浆热液占主导，是岩浆结晶作用晚期的产物(凌洪飞等, 2002; 陈德稳等, 2009)，并认为诱发钾长石化蚀变的流体主要源于玲珑序列花岗岩(凌洪飞等, 2002; 卫清等, 2015; Maoetal., 2008; Wenetal., 2015, 2016; 汪浩等, 2020)。

5.2 黄铁绢英岩化蚀变作用

黄铁绢英岩化蚀变是焦家式蚀变岩型金矿最重要的蚀变作用，金的品位与黄铁绢英岩化蚀变的强度呈正相关(宋明春等, 2022)，它似乎与金矿化的成因联系较为密切。本次获得的黄铁绢英岩化碎裂岩的磷灰石U-Pb年龄为125±6Ma，与其原岩玲珑花岗岩结晶年龄(155.8～155.0Ma)有近30Myr的时间差，可以排除二者的成因联系。除了玲珑花岗岩外，郭家岭花岗岩也与金矿床在空间上共存，且后者的侵位年龄为130～126Ma(苗来成等, 1997; 关康等, 1998; Wangetal., 1998)，略早于本次获得的黄铁绢英岩化碎裂岩的磷灰石的U-Pb年龄(125Ma)。基于郭家岭花岗岩与黄铁绢英岩化这种时空耦合关系，有理由认为黄铁绢英岩化蚀变与郭家岭花岗岩有成因联系。本研究认为，郭家岭花岗岩130～126Ma侵位于玲珑花岗岩中，侵位深度13km左右(豆敬兆等, 2015)，侵位时围岩的温度较高(550℃左右，地温梯度按照40～45℃/km计算；姚合法等, 2006)，并没形成明显的岩浆热液矿床的分带，岩浆热液主要沿区域性断裂迁移，交代了靠近断裂带中心的钾长石化花岗岩，在钾长石化蚀变的基础上叠加了黄铁绢英岩化蚀变，早期形成的磷灰石受热液交代作用的影响，重置了磷灰石U-Pb封闭体系记录的年龄，本次获得的年龄代表了黄铁绢英岩化蚀变发生的年龄。

样品SLSLY中B1型磷灰石的轻重稀土分异不明显，Eu异常不明显，球粒陨石标准化的稀土配分模式曲线与玲珑花岗岩磷灰石相似(图7a, d)；B2型磷灰石的轻重稀土分异明显，且Eu异常不明显，球粒陨石标准化的稀土配分模式曲线与郭家岭花岗岩磷灰石较为一致，与未蚀变的玲珑花岗岩和钾长石化的玲珑花岗岩磷灰石稀土元素配分模式曲线截然不同(图7e, f)。Sr/Y-Sr、δCe-δEu、Dy/Yb-La/Yb等协变图显示，与玲珑花岗岩和钾长石化花岗岩的磷灰石相比，黄铁绢英岩化磷灰石具有更高的Sr含量、Sr/Y比值和La/Yb比值，与郭家岭花岗岩磷灰石的地球化学特征更为相似(图8)，显示出二者的亲缘关系。前人研究表明，流体交代作用可以改变磷灰石的化学成分(Zengetal., 2016; Caoetal., 2019)；模拟实验研究也证实，磷灰石的结构和化学成分可以明显被中高温(300～900℃)流体所改变(Harlov and Förster, 2003; Harlovetal., 2005; Migdisov and Williams-Jones, 2014; Betkowskietal., 2016; Li and Zhou, 2015; Zhaoetal., 2015; Bouzarietal., 2016; Zengetal., 2016; Caoetal., 2019; Palmaetal., 2019)。基于已有的研究和本文的分析结果，有理由推断黄铁绢英岩化是郭家岭花岗岩分异的岩浆热液对围岩交代的产物。

胶东金矿的成矿时间已经形成了较为统一的认识，基本将成矿年龄限定在120±5Ma(Zhangetal., 2020a)。尽管对胶东地区金矿的成矿流体和成矿物质来源开展了大量研究，但仍未取得共识，相当多的学者认为成矿流体以岩浆水为主，有大气水的加入(Lietal., 2015; 薛建玲等, 2019; Caietal., 2018; Tianetal., 2020; Liuetal., 2018; Maetal., 2018; 刘玄等, 2011; 郭林楠等, 2014; Wenetal., 2015)；基于碳酸盐矿物碳同位素的研究，有人认为金矿床的成矿流体来自岩浆系统或地幔(杨立强等, 2014)；基于Sr同位素的研究，有学者认为玲珑花岗岩和郭家岭花岗岩均有可能为矿床提供成矿物质(杨立强等, 2014; 宋明春等, 2022)。

本次磷灰石的U-Pb年龄和微区原位微量元素指示，钾长石化与黄铁绢英岩化是两个截然不同的交代过程，其中钾长石化蚀变是玲珑花岗岩侵位后岩浆热液自交代的产物，交代过程中A1型磷灰石被交代，形成A2型磷灰石；而黄铁绢英岩化则是郭家岭花岗岩分异的岩浆热液与钾长石化花岗岩水/岩反应的结果，A2型磷灰石大部分被改造成B2型磷灰石，其微量元素含量和特征也发生了改变，基本与郭家岭花岗岩中磷灰石的微量元素特征相一致。本研究不仅阐述了区域岩浆活动对金矿床形成的贡献，而且揭示了郭家岭花岗岩对焦家式金矿床形成的制约，更证明磷灰石在限定岩浆岩与金矿床亲缘关系方面具有很好的应用潜力(图9)。

图9 焦家式金矿床热液蚀变过程中磷灰石的类型、结构特征与微量元素特征演化示意图

5.3 金矿成矿作用

胶东地区由于三叠纪扬子板块与华北板块碰撞挤压(陈衍景等, 2004)，导致地壳加厚，晚侏罗世受太平洋板块俯冲影响，地壳持续增厚，胶东地区发生大范围陆壳重熔，形成了玲珑花岗岩(宋明春等, 2015)，形成后结晶缓慢，经历了较长时间的分异演化，释放了大量的高挥发分，147～146Ma发生了大规模的流体自交代作用，导致玲珑花岗岩大规模钾长石化蚀变。

早白垩世早期，由于太平洋板块俯冲方向的改变，地壳强烈隆升导致玲珑花岗岩岩基之上的早前寒武纪变质岩层发生大幅度拆离滑脱，形成大致沿花岗岩岩基顶部发育的拆离断层，三山岛断裂、焦家断裂和招平断裂等断裂均属拆离断层的重要组成部分(宋明春等, 2022)，断裂浅部沿着接触带分布，到深部延入玲珑花岗岩。130～126Ma郭家岭花岗岩侵位，其产生的热液沿着上述拆离断层向上运移，由于断层泥的阻挡，热液主要交代断裂下盘的钾长石化花岗岩，使其发生黄铁绢英岩化蚀变，金等成矿物质在交代作用下沉淀富集成矿。

综上，玲珑花岗岩形成后经历了充分的分异演化，发生热液自交代作用，导致玲珑花岗岩发生了大规模钾长石化蚀变作用；而郭家岭花岗岩在130～126Ma侵位后，其分异的岩浆热液沿区域性断裂运移，与钾长石化花岗岩发生了强烈水/岩反应，发生了带状的黄铁绢英岩化蚀变作用，含金成矿流体持续卸载沉淀，发生大规模金成矿作用。

6 结论

(1)胶东焦家式蚀变岩型金矿床钾长石化花岗岩中磷灰石U-Pb年龄为146±7Ma～147±6Ma，代表了钾长石化蚀变发生的时间，受钾长石化蚀变流体交代强烈的磷灰石(A2型)多呈自形-半自形，含不规则包裹体、具有明显的溶蚀结构，发育裂隙和孔洞，阴极发光图像均一、较暗，其稀土配分曲线相较于未蚀变或交代较弱的磷灰石(A1型)，具有更高的轻稀土含量和更明显的Eu负异常，随着钾长石化蚀变程度的增强，La/Yb比值逐渐增大，Sr含量和Sr/Y比值同步降低。磷灰石U-Pb年龄和微区原位微量元素特征显示，钾长石化蚀变是晚侏罗世玲珑花岗岩形成后自交代作用的产物。

(2)胶东焦家式蚀变岩型金矿床黄铁绢英岩化碎裂岩中磷灰石U-Pb年龄为125±6Ma，代表了黄铁绢英岩化蚀变发生的时间，受黄铁绢英岩化蚀变流体交代强烈的磷灰石(B2型)多呈他形、不透明，阴极发光图像不均一、颜色暗，其稀土配分曲线与郭家岭花岗岩较为一致，轻重稀土分异明显，且Eu异常不明显，在黄铁绢英岩化蚀变过程中Sr含量、Sr/Y比值和La/Yb比值显著增高。磷灰石U-Pb年龄和微区原位微量元素特征显示，黄铁绢英岩化蚀变是早白垩世郭家岭花岗岩分异的岩浆热液与钾长石化花岗岩水/岩反应的产物。

致谢感谢中国科学院广州地球化学研究所牛贺才研究员和中国地质大学(北京)邓军院士的指导与建议，作者受益匪浅；感谢中国科学院广州地球化学研究所杨玉元和高振丽在实验测试中给予的帮助；感谢山东省地质矿产勘查开发局第六地质大队王斌、刘彩杰和周晓萍在部分图件绘制过程中给予的帮助；感谢编委和匿名审稿人对本文提出的宝贵意见和建议。