高温下电压稳定剂对交联聚乙烯电树枝化及局部放电特性的影响

陈向荣 洪泽林 朱光宇 孟繁博 石逸雯

高温下电压稳定剂对交联聚乙烯电树枝化及局部放电特性的影响

陈向荣1,2,3,4洪泽林1,2朱光宇1,2孟繁博1,2石逸雯1,2

（1. 浙江大学电气工程学院 杭州 310027 2. 浙江大学杭州国际科创中心 杭州 311200 3. 浙江省宽禁带功率半导体材料与器件重点实验室（浙江大学杭州国际科创中心） 杭州 311200 4. 浙江大学先进电气国际研究中心 海宁 314400）

为了研究高温环境下电压稳定剂对交联聚乙烯电树枝化及局部放电特性的影响，该文制备了含质量分数为1%的电压稳定剂的交联聚乙烯（XLPE）共混试样，通过设计的高温环境下电树枝实时观察与局部放电同步测量系统，研究不同试样在30℃、50℃和70℃下电树枝的引发、生长及其局部放电特性。结果表明，试样在高温下引发的电树枝呈现典型的枝状结构。随着温度的升高，试样起树电压降低，电树枝生长速度加快，分枝数量减少，局部放电量和放电重复率显著增大。电压稳定剂的添加对电树枝的引发、生长和局部放电有明显的抑制作用。利用陷阱理论和量子化学计算，研究发现电压稳定剂的加入使得试样内部陷阱能级降低，陷阱密度增加，因其特有的量子化学特性，高能电子缓冲能力增强，空间电荷积累减少，从而使得交联聚乙烯材料的耐电性能得到提升。

交联聚乙烯 电压稳定剂 电树枝 局部放电 高温

0 引言

电力电缆线路由于节约土地资源、美化城市环境等优点，在我国城市化迅猛发展的背景下得到了大力发展[1-2]。交联聚乙烯（Cross-Linked Polyethylene, XLPE）凭借其优异的电气、机械和热稳定性能已经成为最主要的电缆用绝缘材料。目前，高压交流XLPE电缆的最高投运电压等级为500kV[3]，高压直流XLPE电缆的电压等级为±640kV[4]。随着输送容量的逐步增大，进一步提高XLPE电缆绝缘材料的耐电性能，已成为实现我国高压输电工程持续快速发展的关键。

提高XLPE耐电性能的途径主要包括三个方面：提升XLPE基料的纯度、添加无机纳米材料和添加电压稳定剂等。目前XLPE基料已经达到超纯净度，通过进一步改进生产工艺来提高纯净度，从经济角度和工业技术角度都难以实现。纳米材料则因其颗粒的均匀分散和颗粒堵塞过滤网等问题，极大地限制了纳米复合电缆材料的工程应用[5-6]。近年来，不同种类电压稳定剂等有机添加剂的提出和发展，为提高电缆绝缘材料的耐电性能提供了一种可行的研究路径[7]。通过选取合适的电压稳定剂添加到电缆绝缘材料中，可以提升绝缘材料击穿强度、电导率和空间电荷特性等方面的电气性能，抑制电树枝的引发。李春阳等将芳香酮化合物接枝到XLPE材料上，结合其优异的量子化学特性，有效提升了XLPE在不同温度下的直流击穿强度[8]。A. M. Pourrahimi等通过在低密度聚乙烯中加入极低含量的聚-3己基噻吩（P3HT），发现材料的电导率降低为原来的1/3，具有迄今为止最好的低添加剂含量下的电导率降低效果[9]。M. Jarvid等探讨了烷基侧链的长度对不同苯偶酰型电压稳定剂的电树枝抑制效率的影响，发现最短的侧链具有最强的电树枝抑制效果[10]。通过在XLPE中添加不同种类的芳香族化合物，发现具有高电子亲和力的电压稳定剂能够较好地抑制空间电荷的注入[11-12]，同时抑制电树枝的引发[13]。

然而，目前对于工况环境（高温）下电压稳定剂对XLPE中电树枝的引发、生长及其局部放电的作用研究还较少。XLPE电缆绝缘中电树枝化及其局部放电是影响电缆可靠运行的重要因素[14-15]，在XLPE电缆绝缘电树枝化过程中，局部放电伴随着电树枝的全部发展过程[16]。因此，为了研究高温下电压稳定剂对XLPE中电树枝的引发、生长及其局部放电特性的影响，本文采用溶液法将质量分数为1%的电压稳定剂加入XLPE中，制备了XLPE/电压稳定剂共混材料，并利用热压法制备出XLPE和XLPE/电压稳定剂共混物两种材料的针-板电极试样，通过自主设计的高温下电树枝实时观察和局部放电同步测量系统，研究了试样在30℃、50℃和70℃环境下电树枝的引发和生长特性及电树枝生长过程中的局部放电特性。通过表面电位衰减测试曲线，计算了XLPE和XLPE/电压稳定剂共混物内部的陷阱分布特性，分析了电树枝引发、生长及其局部放电特性与材料内部陷阱特性的关系。结合量子化学计算，分析了电压稳定剂改善XLPE材料耐电性能的机理。

1 实验方法

1.1 试样制备

XLPE材料采用浙江万马高分子材料集团有限公司提供的商用220kV XLPE颗粒，电压稳定剂为间氨基苯甲酸，由上海阿拉丁生物化学技术有限公司（中国）提供。XLPE/电压稳定剂共混物通过溶液法制备：①将XLPE颗粒浸没入液氮中进行冷脆处理，随后放入超离心粉碎仪ZM 200（德国莱驰）中充分研磨，得到径粒大小小于500μm的XLPE粉末；②称取1%质量分数的间氨基苯甲酸，溶于20mL丙酮溶剂中，超声处理5min使其充分溶解；③将50g XLPE粉末及上述得到的溶液加入圆底烧瓶中，继续加入丙酮溶剂直至粉末被完全浸没，将所得的固液混合物在室温条件下磁力搅拌2h，使含有间氨基苯甲酸的丙酮溶液充分涂覆在XLPE粉末表面；④在60℃真空环境下，通过旋转蒸发仪蒸除丙酮溶剂，将剩余的固体粉末在70 ℃的真空烘箱中干燥12h，得到含有质量分数为1%的电压稳定剂的共混物粉末。

图1 针-板电极试样

1.2 电树枝-局部放电测试系统

电树枝-局部放电测试系统的连接线路如图2所示，该系统用于实时观察电树生长过程及其局部放电检测。高压电源由调压器T1（220V）和工频变压器T2（1: 1 000，最高输出电压100kV）组成，1和2构成1 000:1的电容分压器，耦合电容C（1 000pF）用于耦合试样局部放电测试过程的脉冲电流信号，0（10kΩ）为保护电阻，为连接MPD600局部放电测试系统的检测阻抗，连接线路符合IEC 60270标准。

图2 电树枝-局部放电测试系统

图3为电树枝实时观察与温控系统示意图，用于实时采集电树枝图像及控制温度。为了防止试样表面发生沿面闪络，测试时将试样浸没在含有硅油的容器中。高温环境由高温循环器通过在橡胶管内循环热硅油，向容器内的硅油传输热量获得。为了保持试样环境温度的稳定性，设置适宜的高温循环器温度，等待容器内的硅油被加热到实验所需温度，且温度计示数在1h内保持不变，然后开始实验。实验设定试样环境温度分别为30℃、50℃和70℃。

图3 电树枝实时观察与温控系统

加压前，首先对局部放电信号进行标准化校准，以消除背景噪声的影响。随后，以有效值50V/s的升压速度对试样加压，升至工频电压有效值为8kV时停止加压。升压过程中伴随着试样的起树过程，结合局部放电检测系统和显微镜实时观测，判定当局部放电大于20pC且能看到10μm以上电树枝时，该时刻的电压即为试样的起树电压。停止加压后维持8kV电压不变，进行电树枝生长实验。30℃环境下生长时间为16min，每隔4min对电树枝的长度进行一次测量；50℃环境下生长时间为6min，每隔3min对电树枝的长度进行一次测量；70℃环境下生长时间为2min，随后对电树枝的长度进行测量。定义电树枝平行于针尖方向的最大距离为电树枝长度。不同温度条件下每种试样至少测试10个，实验测试试样共计80余个。

1.3 表面电位衰减测试系统

式中，ATE为逃逸频率，ATE=(B)3/(32)，为电子振动频率，取1012；为普朗克常数；为电子跃迁的方向数，取6；B为玻耳兹曼常数；为绝对温度；0为真空介电常数；r为相对介电常数；为试样表面电位；为试样厚度；为元电荷。

2 实验结果

2.1 空间电荷

采用双参数威布尔分布曲线对试样的起树电压进行分析[17]，XLPE与XLPE-B在30℃、50℃和70℃下的电树枝起始电压分布和起始电压概率威布尔分布图如图4所示。其中为标度参数，代表起树概率为63.2%时对应的电压；为形状参数，代表实验数据的分散性，该参数越大则分散性越小。

由图4可知，XLPE在30℃下的起树电压为6.99kV，随着温度的上升，起树电压有所下降。50℃时降至6.50kV，70℃时降至6.00kV。XLPE-B在30℃下的起树电压为7.43kV，50℃时降至6.84kV，70℃时降至6.56kV。对比分析两种试样可知，XLPE-B在不同温度下的起树电压均高于XLPE，30℃时同比提高了6.3%，50℃时提高了5.2%，70℃时提高了9.3%，说明加入电压稳定剂对于电树枝的引发具有一定的抑制作用。

XLPE与XLPE-B在30℃、50℃和70℃下的电树枝生长过程如图5所示。由于电树呈现三维立体结构，需要不断调整显微镜的焦距，在适宜的透光环境下找到最长电树枝所在的位置，测量其最大长度。由图5可知，两种试样在所有测试温度下均呈典型的枝状结构。其中，30℃时XLPE和XLPE-B中电树枝枝状通道较多，电树枝放电通道沿多方向生长延伸，因此电树枝的生长速度相对较慢。随着温度的升高，在50℃和70℃时电树枝的分枝明显减少，在单一的主干通道上产生了少数较短的分枝，电树枝放电通道沿着主干通道快速延伸，电树枝生长的速度明显加快。因此，高温对于电树枝生长具有明显的促进作用。

表1统计了句酷批改网和教师批改的语际错误和语内错误比例。语际错误包括语言类错误，文化差异造成的表达错误，以及由母语迁移造成的大小写和标点符号错误。根据表1，我们发现，句酷批改网发现语际错误共412处，占46%，教师批改发现467处语际错误，占52%，可见，母语负迁移是高职学生英语写作的一大障碍。

随后，在不同温度下对两种试样进行分时间段生长，对每一阶段的电树枝平均长度进行统计。实验过程中XLPE材料在30℃时击穿一个试样，50℃时击穿两个试样，70℃时击穿一个试样。XLPE-B在三个测试温度下均没有试样发生击穿。击穿试样的电树枝长度按针-板距离2 000μm计算，汇总结果见表1。由表1可知，电压稳定剂的加入明显抑制了电树枝在XLPE-B共混材料中的生长。30℃时，XLPE经过16min的加压，电树枝的平均长度达到1 777.79μm，而XLPE-B中电树枝的平均长度约为1 415.77μm；50℃时，XLPE经过6min的加压，电树枝的平均长度达到1 960.40μm，而XLPE-B中电树枝的平均长度约为1 479.64μm；70℃时，XLPE经过2min的加压，电树枝的平均长度达到1 918.63μm，而XLPE-B中电树枝的平均长度约为1 305.76μm。

表1 30℃、50℃和70℃下XLPE与XLPE-B在各时间点的电树枝长度

Tab.1 Electrical tree lengths of XLPE and XLPE-B at 30℃, 50℃ and 70℃

此外，温度对电树枝生长的影响仍然十分显著。对于XLPE试样，达到击穿时对应的电树枝长度（约2 000μm），30℃时需要时间为16min，50℃时需要6min，70℃时仅需2min，XLPE-B试样有同样的趋势。同时，观察30℃时两种试样的电树枝长度数据，发现电树枝在加压完整周期的前半段生长更快，而在加压后半段时，电树枝生长速度相对较缓，这一现象在50℃时最为明显。

2.2 局部放电

图6为电树枝生长过程中记录的相位与放电量的关系谱图，其中，记录为一次放电行为的放电量均大于20pC。由图6可知，局部放电均发生在加压周期的一、三象限，符合材料内发生气隙局部放电的典型特性。根据局部放电统计分析方法，在30℃、50℃和70℃时分别选取若干时间段，分段统计试样在该时间段下的局部放电量平均值和脉冲重复率（即放电次数），得到和随时间变化的曲线如图7所示。

图6 相位与放电量关系

由图7可知，不同温度下两种试样的局部放电量平均值都随着生长时间的增加逐步上升。其中，30℃时，经过16min的生长时间，XLPE与XLPE-B的局部放电量平均值达到了约400pC；50℃时，经过6min的生长时间，XLPE的局部放电量平均值达到约700pC，而XLPE-B为450pC；70℃时，经过2min的生长时间，XLPE的局部放电量平均值达到约600pC，而XLPE-B约为400pC。可以看出，加入电压稳定剂后，XLPE-B在高温下的放电量及放电次数均明显低于XLPE，说明电压稳定剂有利于抑制高温下电树枝的生长及其局部放电。

此外，30℃时脉冲重复率同样随着生长时间的增加逐步增长，可能伴随着多枝状电树枝通道中同时进行的局部放电活动。而50℃和70℃时，脉冲重复率随着生长时间的增加逐渐趋于平缓，说明放电活动主要集中在以主干树枝为主的电树枝通道中，符合前文中高温下电树枝分枝较少的结论。

2.3 表面电位衰减与陷阱分布

XLPE与XLPE-B的表面电位衰减曲线及陷阱分布如图8所示，其中表面电位幅值已做取正处理。由图8可知，两种试样在经过2min的电晕充电后，表面电位均达到约3kV。经过40min的衰减，XLPE的电位下降至555V，而XLPE-B的电位下降至137V。由此可见，载流子更易于在XLPE-B中迁移和消逝。

此外，根据陷阱分布图分析，XLPE试样内部的浅陷阱能级为0.95eV，深陷阱能级为1.03eV，陷阱密度分别为4.38×1020eV-1·m-3和1.58×1020eV-1·m-3。加入电压稳定剂后，陷阱能级分别降低至0.93eV和0.99eV，而陷阱密度则提高至5.82×1020eV-1·m-3和2.59×1020eV-1·m-3，即电压稳定剂的加入降低了陷阱能级，但同时提高了陷阱密度。

3 讨论

3.1 电树枝引发和生长

对于XLPE材料，产生自由电子所需的临界电场强度约为285kV/mm[18]，由针尖引发的最大电场强度足以使高压电极通过肖特基发射和场致发射向试样中注入电荷。且相较于施加直流电压，工频交流电压正负极反转频繁，空穴和电子快速地注入和抽出，高能载流子不断冲击材料，并且在复合过程中释放大量的能量，继而引发分子链断裂，形成低密度区。因此，根据图4中的数据统计，试样在交流电压有效值为5～8kV的范围内就可以引发电树枝。

电树枝的生长普遍分为三个阶段，即起始阶段、停滞阶段和再生长阶段[19]。在起始阶段，随着高能载流子的冲击以及低密度区域的形成，电树枝以较快的速度向前生长。到了停滞阶段，由于不断注入的载流子在材料内部形成空间电荷积聚，该空间电荷层形成独立的电场，削弱了与高压电极之间的有效电场。由此，电荷注入受到一定阻碍，电树枝生长进入停滞期[20]。这也印证了30℃和50℃时前半段时间电树枝生长速度较快，后半段生长较慢的现象。而后，随着材料的进一步劣化及电树枝通道内的电荷行为，电树枝又进入再生长阶段。该阶段下电树枝继续向前快速生长，甚至引发击穿现象。

3.2 温度对电树枝引发、生长及其局部放电的影响

温度对电树枝的影响如图9所示。一方面，聚合物在低于玻璃化转变温度时，分子链排列紧密，弹性模量较高[17]。随着温度的升高，分子热运动加剧，进一步导致分子链松弛。因此，高温降低了材料的机械强度，从而降低了其耐电强度。另一方面，随着电树枝通道内局部放电的发生，短时间内的局部温度很高，可能引起材料局部熔化和降解，产生低分子产物和气态物质[21]。由此，放电通道内气体膨胀，热电子的平均自由程增加，在电场作用下获得更多的能量，碰撞导致分子链断裂，促进电树枝通道的进一步生长[22]。综上所述，高温降低了XLPE和XLPE-B的起树电压，并且加速了电树枝的生长。

图9 温度对电树枝的影响

此外，随着温度的升高，电树的分枝逐渐减少，放电量与放电重复率随时间的变化逐渐趋于平缓，这可能与局部放电、碰撞电离、局部氧化裂解和电荷复合作用等多个过程相关。在热作用下，电树枝形成以主干放电通道为主的少枝状电树，迅速向前发展甚至发生击穿[23]。因此，在50℃和70℃时，XLPE和XLPE-B的电树形貌相较于30℃时更为稀疏，且局部放电活动主要发生在主干树枝内，随着时间的增长变化不明显。

3.3 电压稳定剂对电树枝引发、生长及其局部放电的影响

电树枝的引发和生长与聚合物中存在的陷阱密切相关，部分学者将热电子理论和光降解理论合称为陷阱理论，用于解释电树行为[24]。热电子理论认为，注入的高能电子被陷阱俘获后通过俄歇效应传递能量，产生的自由基引发聚合物降解致使产生低密度区，从而引发电树枝[25]。而光降解理论认为，电子和空穴在深陷阱内复合产生光子，引发一系列的光降解链反应，最终导致电树枝的引发[26]。由此可见，对材料内部陷阱特性进行分析可以探究电树枝的产生机理。

由2.3节实验结果可知，电压稳定剂的加入提高了材料内部的陷阱密度，降低了陷阱能级。陷阱对电树枝的影响如图10所示。对于浅陷阱，高能载流子在入陷后易于脱陷，能起到一定的缓冲作用从而耗散能量[27]，也能降低正负电荷复合的概率。因此，聚合物分子链不容易被打断，材料的耐电性能得以提升。而对于深陷阱，一方面促进正负电荷复合，导致低密度区域的形成；另一方面，电荷难以脱陷导致空间电荷在材料内部的积聚，短期来看能够形成电荷屏蔽层抑制电树枝的生长，但最终将引起电场畸变，导致局部击穿，造成材料的劣化失效[28]。

图10 陷阱对电树枝的影响

为了研究所选用电压稳定剂间氨基苯甲酸的量子化学特性，本文利用Gaussian 09软件，采用密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）在B3LYP/6-31G水平下对间氨基苯甲酸进行量子化学计算，得到其最高占据分子轨道（Highest Occupied Molecular Orbital, HOMO）、最低未占据分子轨道（Lowest Unoccupied Molecular Orbital, LUMO）、带隙（g）和电动势分布结果如图11所示。由图11可知，间氨基苯甲酸具有较低的带隙，容易被高能电子电离，起到缓冲电子的作用。同时，该分子兼具给电子和受电子官能团，与苯环形成一个大的电子离域结构，能够吸引电子绕核振荡从而耗散能量，减少对聚合物分子链的冲击。因此，当电压稳定剂均匀地分散在材料内部，通过缓冲高能电子，可以有效抑制材料中电树枝的引发和生长过程，同时也有效降低了电树枝生长过程中的局部放电放电量和脉冲重复率。

图11 电压稳定剂带隙及电动势分布图

4 结论

本文利用高温下电树枝实时显微镜观察和局部放电同步测量系统，研究了高温下电压稳定剂对电树枝的引发、形态结构、生长规律及局部放电特性的影响。通过陷阱理论和量子化学计算，分析了电压稳定剂影响材料内部的陷阱分布及其量子化学特性，研究了电压稳定剂提高XLPE材料耐电性能的机理。本文研究得到以下结论：

1）电压稳定剂的加入提高了电树枝的起始电压，材料在30℃、50℃和70℃时的起始电压比XLPE分别提高了6.3%、5.2%和9.3%。随着温度的升高，电树枝的起始电压显著降低。同时，电压稳定剂也有效抑制了电树枝的生长，但随着温度的升高，生长速度显著加快，电树枝分枝数目减少，局部放电活动主要集中在以主干树枝为主的电树枝通道内。

2）陷阱理论和量子化学计算表明，电压稳定剂的加入降低了试样内部的陷阱能级，增加了陷阱密度，结合其特有的量子化学特性，可有效缓冲高能电子对材料分子链的冲击，降低聚合物低密度区的形成。此外，浅陷阱的增加抑制了空间电荷的积累，降低了电树枝生长过程中的局部放电量和脉冲重复率，从而提高了材料的耐电性能。

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Effect of Voltage Stabilizer on Electrical Treeing and Partial Discharge Characteristics of Crosslinked Polyethylene at High Temperature

Chen Xiangrong1,2,3,4Hong Zelin1,2Zhu Guangyu1,2Meng Fanbo1,2Shi Yiwen1,2

（1. College of Electrical Engineering Zhejiang University Hangzhou 310027 China 2. Hangzhou Global Scientific and Technological Innovation Center Zhejiang University Hangzhou 311200 China 3. Zhejiang Provincial Key Laboratory of Power Semiconductor Materials and Devices Hangzhou Global Scientific and Technological Innovation Center Zhejiang University Hangzhou 311200 China 4. Advanced Electrical International Research CenterInternational Campus Zhejiang University Haining 314400 China）

Rapid advancement of urbanization has put stringent demand on the use of power cable as it saves land resources and beautify the environment. At present, crosslinked polyethylene (XLPE) is the main insulation material for the cables due to its excellent electrical and physicochemical properties. However, the high electrical field accelerates the electrical treeing, a dielectric ageing phenomenon which forms continuous charge channels in insulating materials, and hence threatens the long-term operation of insulating materials. In this work, the voltage stabilizer is added into the XLPE to extend the service life of the cable. The effect of the voltage stabilizer on inhibiting the electrical tree inception, growth and partial discharge in XLPE under high temperature is investigated.

The m-aminobenzoic acid is selected as the voltage stabilizer, and the blend powder is prepared by adding 1% of voltage stabilizer into pure XLPE through a solution-blending method, and then the needle-plate electrode sample is prepared by a hot-press method. The inception and growth characteristics of the tree with partial discharge characteristics for different samples at 30℃, 50℃ and 70℃are analyzed by using the real-time observation and synchronous partial discharge measurement system. The results show that the electrical charge channels have typical dendritic structures in the samples at high temperature. Also, for both pure XPLE and the blend samples, the growth rate of electrical branches, partial discharges, and discharge repetition rate have significantly increased with the increase of the temperature. However, compared to the pure XLPE sample, the inception voltage of the blend samples decreased by 6.3%, 5.2% and 9.3% at 30℃, 50℃ and 70℃, respectively, and the number of electrical branches also decreased. Meanwhile, the addition of voltage stabilizer can obviously suppress the electrical tree inception, growth, and partial discharge. Based on the trap theory, the calculation results show that the voltage stabilizer reduces the trap energy level but increases the trap density. Thus, the high energy electron can be easily buffered but not trapped, which can reduce the collisions and hence prevents the molecular chain fracture. Also, the voltage stabilizer has both electron donor and electron acceptor functional groups. With its unique quantum chemical properties, it enhances the high energy electron buffer capacity and reduces the space charge accumulation, which improves the electric resistance of the XLPE material.

The voltage stabilizer shows a good ability on inhibiting the electrical tree and partial discharge of the XLPE insulation material. The results provide references for the application of voltage stabilizer in XLPE cable insulation material, which may help to prolong the service life of the XLPE.

Cross-linked polyethylene, voltage stabilizer, electrical tree, partial discharges, high temperatures

10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.220472

TM85

国家自然科学基金项目（51977187）、宁波市“科技创新2025”重大专项（2018B10019）和浙江大学“百人计划”（自然科学A类）资助。

2022-04-01

2022-07-20

陈向荣 男，1982年生，百人计划研究员，博士生导师，研究方向为先进电气材料与高压绝缘测试技术、先进电力装备与新型电力系统和高电压新技术。E-mail：chenxiangrongxh@zju.edu.cn（通信作者）

洪泽林 男，1998年生，博士研究生，研究方向为高性能电缆绝缘材料与高压绝缘测试技术。E-mail：hongzl@zju.edu.cn

（编辑 李冰）