压水堆核电厂放射性固体废物处理与整备技术

2022-11-16毕颖光李华辉

产业与科技论坛 2022年20期

陈权毕颖光李华辉

一、引言

核电厂产生的放射性废物按其物理化学形态可分为气载废物、液体废物和固体废物[1]。其中，气载废物和液体废物一般经衰变(贮存、吸附延迟)或净化处理(过滤、离子交换、蒸发浓缩、重力分离、膜分离、电渗析等)后，以气载流出物和液态流出物的形式按照经批准的剂量约束值进行排放[2]，而大部分的放射性核素转移到固体相或浓缩液中，作为固体废物以待进一步处理。因此，放射性固体废物的处理与整备是核电厂进行放射性废物管理和辐射防护最优化的关键控制措施。

放射性废物最小化是IAEA提出的放射性废物管理九条基本原则之一，我国相关法规标准要求“采用二次废物产生量少、减容比大、包装体积小的处理和整备方案”[3]，“选择最佳可用的固体废物处理技术，优化废物处理措施，使最终放射性固体废物产生量可合理达到尽量低”，URD和EUR规定了单台百万千瓦压水堆核电机组固体废物包年产生量不得超过50m3[4]，我国华龙一号核电技术也提出了单台机组待处置废物包体积不超过50m3/a的废物最小化目标[5]。

为进一步实现废物最小化，本文根据压水堆核电厂放射性固体废物类型和废物包装形式特点，将对比分析废物处理与整备技术，结合国内现行放射性废物近地表处置的接收准则,对技术路线进行分析比较。

二、放射性固体废物类型

核电厂机组运行及检维修过程中产生的放射性固体废物可分为工艺废物、技术废物和超铀废物[6]，其中核电厂放射性固体废物处理系统进行处理和整备的对象主要为低中水平放射性的工艺废物和技术废物，包含控制棒、乏燃料等在内的超铀废物由专用运输容器转运至后处理厂进行集中处理。

(一)工艺废物。工艺废物主要指对放射性气载废物或液体废物进行净化处理后、载带有大部分核素的残留物，包括浓缩液、废过滤器芯、废树脂、活性炭、淤泥等。工艺废物通常放射性剂量水平较高，除采用高完整性容器外，处置前需要对其进行固化或固定处理。

(二)技术废物。技术废物主要指核电厂检修维护过程中产生的防护用品、工器具和废弃零部件等，包括棉布制品、塑料制品、纸制品、废金属、电缆软管、废建筑材料等。技术废物产生量较大，其中大部分的放射性水平较低(表面剂量率低于2mSv/h)，有进行减量减容处理的空间；按处理方式的不同，技术废物可分为可燃废物、可压缩废物和不可压缩废物。

三、废物包形式

我国《放射性废物管理规定》要求[3]：核电厂产生的各类放射性废物应装入合适的包装容器，才能进行装卸、运输、贮存和处置。

低中水平放射性固体废物包装容器可采用的形式包括钢桶、钢箱、混凝土容器、高完整性容器(以下简称HIC)、铸铁容器等[7]。钢桶和混凝土容器是最常用的包装形式，既可直接包容各种固体态的废物，也可用于弥散性废物(浓缩液、废树脂等)的固化包容。钢箱主要用于贮存和运输打包后的可燃可压缩废物，亦可用于检修产生的大件废物包装。HIC可用来盛装的废物种类很多，出于经济合理性考虑，更适用于废树脂、浓缩液和泥浆等湿固体废物[8]；铸铁容器主要用于对表面剂量率超过2mSv/h的废物包进行屏蔽外包装。

四、固体废物处理和整备技术

(一)固体废物处理技术。废物处理的主要目的是对废物进行减量减容，通常根据废物类型采取不同的处理技术。极低放固体废物优先选择暂存衰变、去污净化处理，达到清洁解控水平后进行循坏再利用。低中水平放射性固体废物中，浓缩液通常采用干燥成盐处理，废树脂的处理方式包括脱水干燥、焚烧、氧化降解、蒸汽重整等；废过滤器芯可进行脱水、压缩处理；浓缩液、废树脂和废过滤器芯亦可不经处理直接固化或固定；技术废物一般根据废物特性进行分拣和切割等操作后，对可压缩废物进行压缩减容，可燃废物进行打包装箱后外运至处置厂焚烧，可降解防护用品进行湿法氧化降解处理。

典型的放射性固体废物处理技术[9～10]详见表1。

表1 典型的放射性固体废物处理技术

(二)固体废物整备技术。废物整备是将废物进行转化和封装处理，使其成为适于装卸、运输、贮存和(或)处置的废物包形式。放射性固体废物整备技术包括采用HIC、对弥散性废物进行装桶固化、将不可再压缩废物(包括不可压缩固体物、压缩后的桶饼等)装入容器后固定、可压缩或可密实填满容器的废物打包后装入包装容器等。

HIC可用于放射性废物的直接包容封装或废物包的外包装，其设计寿命不少于300年，包括球墨铸铁HIC、混凝土HIC和交联高密度聚乙烯HIC，其性能要求及应用特点比较详见表2[11～15]。

表2 不同类型高完整性容器的主要性能要求与应用特点比较

我国低中水平放射性固体废物实行近地表处置，水泥固化体废物包和水泥固定体废物包是符合处置要求的整备方式[16]。水泥固化是基于水泥的水化和水硬胶凝作用、将弥散性湿废物牢固凝结为均匀废物体，从而达到稳定核素、减少浸出扩散的目的。水泥固定是利用水泥砂浆将固体态废物在包装容器内进行填充固结，形成密实稳定的废物包。水泥固化体和水泥固定体的性能要求比较详见表3[17～20]。

表3 水泥固化体和水泥固定体性能要求比较

以核素137Cs的浸出、扩散试验和指标要求，对比水泥固化体与混凝土HIC在防止放射性核素扩散方面的性能要求差别。按照水泥固化体浸出试验的规定[18～21]，试样为φ5×5cm的圆柱体，核素137Cs的42d累积浸出分数Pt应低于0.26cm。

水泥固化体对核素137Cs的42d累积浸出百分数F要求为低于31%。

根据累积浸出百分数与扩散系数的关系[22]，当l/D=1，F=0.31时，G=0.00261，水泥固化体的扩散系数D为：

表4列出了水泥固化体与混凝土HIC的抗核素扩散的性能比较。

表4 水泥固化体和混凝土HIC的抗核素扩散性能

五、国内核电厂技术应用现状

我国核电厂放射性固体废物处理系统从总体布置上来说主要包括两类：一类以大亚湾核电厂为代表的、分别布置在核辅助厂房和废物辅助厂房的分布式废物处理设施；另一类以三门核电厂为代表的、离堆集中处理废物的厂址废物处理设施(以下简称离堆集中处理设施)。各核电厂采用的废物处理与整备技术各不相同，表5列出了部分核电厂的技术应用情况[6，13，23～26]。

表5 核电厂放射性固体废物处理系统技术应用情况

六、技术分析比较

放射性固体废物处理与整备的理想目标是废物体积最小、辐射防护最优、废物包稳定性最好、二次废物最少。

高效减容处理技术是满足废物最小化目标的主要研究和发展方向。以废树脂为例，目前国内电站的处理与整备方式包括直接桶内水泥固化、脱水后装高密度聚乙烯HIC、烘干装桶后利用混凝土HIC进行封装等，而采用焚烧和湿法氧化处理等高效减容处理技术，不仅减容比远高于现有技术，而且可以将有机高分子的废树脂转变为稳定的无机态，避免了因辐照分解、吸水膨胀或反应等因素导致的影响废物包稳定性的风险。其他高效减容技术还包括浓缩液的干燥成盐处理、可压缩废物的超压处理、可燃废物的焚烧处理、对可降解技术废物进行湿法氧化降解处理等。

对废物整备方式来说，混凝土容器由于自身体积较大，导致最终废物包增容明显，已逐步被钢桶取代；钢桶内水泥固化处理弥散性废物的方式，存在最终废物包增容、产生较多的二次废物等问题；交联高密度聚乙烯HIC具有较高的减容比，但需要具备特殊设备和条件的处置厂址；混凝土HIC是满足我国处置厂接收准则的整备方式，适用于弥散性湿废物经处理后的最终包容封装。

总体布置方面，分布式废物处理设施和离堆集中处理设施的主要区别在于核岛产生的放射性固体废物的处理有所不同。分布式废物处理设施将核岛产生的放射性固体废物就地进行处理和整备，形成满足标准规范要求的废物包后转运至暂存库；离堆集中处理设施将核岛产生的放射性固体废物、在未经稳定化处理的情况下通过专用运输车辆转运到厂址废物处理设施进行统一处理，降低了建设和运行成本，便于集中管理。总的来说，分布式废物处理设施综合成本较高；而离堆集中处理设施进行放射性废物转运时需要关注放射性扩散风险，采取充分的防控措施。