空心微瓶谐振腔的封装及折射率传感特性研究

赵帅昌，王梓杰，刘笑尘，汪柯红，陈溢琦，杨 勇，张 琦，张小贝

（上海大学 通信与信息工程学院 特种光纤与光接入网重点实验室，上海 200444）

引言

回音壁模式（whispering gallery mode，WGM）光学谐振腔基于光的全反射原理将光限制在其内部，拥有极高的品质因子（quality factor，Q值）和较小的模式体积，因此受到人们的广泛关注。WGM谐振腔主要包括微球腔[1-3]，微盘腔[4-5]、微环腔[6-7]、微柱腔[8-9]和微瓶腔[10-11]等。微柱腔和微瓶腔相较于其他谐振腔不仅支持环绕赤道面传播的径向WGM，还支持沿轴向传播的轴向WGM[12]。由于微瓶腔的非球面特性，轴向回音壁模式被很好地限制在其2 个转折点之间，增强了对光的限制能力，因此微瓶腔相较于微柱腔拥有更高的Q值。空心微瓶谐振腔拥有天然的微流体通道，可以检测其内部微流体的变化，使其成为微流检测识别的重要平台，因此被广泛用于生物传感[13-14]、流体识别[15]、纳米粒子检测[16]、流速传感[17-18]等领域。为了有效激发WGM，通常使用光纤融锥耦合空心微瓶谐振腔，其耦合效率可以达到99%[19]。然而，传统的光纤融锥耦合系统容易受到外界环境的干扰，并且灵活性差，限制了其实际应用[20]。因此为了提高整个耦合系统的稳定性和灵活性，需要对整个耦合系统进行封装。

目前，研究者已经提出了几种光纤融锥耦合WGM 谐振腔的封装方案。2011年，中北大学的Y.Yan 等人提出了点封装方法对微球谐振腔进行封装[21]。该方法通过在光纤融锥的耦合区域滴入少量低折射率紫外胶，对耦合区域进行局部封装。该方法提高了耦合系统的稳定性，但操作过程比较复杂。2013年，南安普顿大学的P.Wang 等人提出了一种全封装方法对微球谐振腔进行封装[22]。该方法通过低折射的紫外胶将整个光纤融锥耦合系统包裹，避免了外界环境的干扰且显著提高了系统稳定性，但是其引入大量的紫外胶不可避免地会降低谐振腔的Q值。2015年，中国科学技术的大学的Y.Dong 等人提出了一种新的封装方法对微球谐振腔进行封装[23]。该方法通过石英玻璃管和2 个石英玻璃片将整个耦合系统封装，避免了在耦合区域引入紫外胶，降低了损耗且稳定性强，但是操作过程比较复杂。2016年，复旦大学的T.Tang 等人提出了一种改进的全封装方法对微泡谐振腔进行封装[24]。通过紫外胶将整个耦合系统封装在自制的玻璃支架上，提高了系统的稳定性和便携性，但是该方法隔离了回音壁模式与外加介质的相互作用。2020年，北京邮电大学的D.Yang 等人通过改进的全封装方法对微泡谐振腔进行封装[25]。该方法通过隔离微泡腔与外界环境使稳定性得到了提高，但是减少了回音壁模式与外界介质的作用并引入损耗。2021年，上海大学的Z.Wang 等人提出了一种改进的全封装方法对微瓶腔进行封装[18]。该方法优化了封装步骤，操作简单且稳定性强，但是同样减少了回音壁模式与外界介质的相互作用。

为了克服上述问题，本文提出了一种改进的微瓶封装方法，并将其用于折射率传感。该封装方法使用紫外胶将耦合系统封装在载玻片上，提高了系统稳定性的同时使其具有便携性。在器件制备中，通过氢氟酸腐蚀石英毛细管内壁减小其壁厚，使用光纤熔接机制备了薄壁空心微瓶谐振腔。研究了封装空心微瓶谐振腔的折射率传感特性。

1 工作原理

图1(a)展示了空心微瓶谐振腔与光纤融锥耦合系统示意图。光纤熔锥中的光通过倏逝场耦合进空心微瓶谐振腔中，与空心微瓶谐振腔中的微流体发生相互作用，随着微流体折射率的改变，WGM 谐振波长发生偏移。图1(b)展示了空心微瓶谐振腔的横截面示意图。空心微瓶谐振腔在径向方向可以分为3 层结构，即外部的空气层、中间的石英壁层和内部的微流体层。

图1 空心微瓶谐振腔与光纤融锥耦合示意图与空心微瓶谐振腔的横截面示意图Fig.1 Schematic diagram of hollow micro-bottle resonator coupled with tapered fiber and cross section of micro-bottle structure

空心微瓶谐振腔中WGM 与微流体的相互作用程度取决于径向回音壁模式在空心微瓶谐振腔内部的光场占比。回音壁模式的径向分布可以表示为[24]

式中：Jm和Hm分别是m阶的Bessel 函数和Hankel函数；kφ是波矢；nair、ncore和nwall分别是空气、空心微瓶谐振腔内部微流体和微瓶壁的折射率；R1和R2分别是空心微瓶谐振腔的外部半径和内部半径；A、B、C和D是与边界连续条件相关的系数。

我们基于有限元法（COMSOL 软件）仿真了不同壁厚下空心微瓶谐振腔的光场分布。入射光波长设置为1 500 nm，R1= 114 μm。nair、ncore和nwall分别设置为1.0、1.33 和1.44。仿真结果如图2所示。随着空心微瓶谐振腔的壁厚减少，光场逐渐向空心微瓶谐振腔的内壁靠近，并且有部分光场进入空心微瓶谐振腔的内部，内部光场占比增加，可以增强倏逝场与内部液体的相互作用，因此，减小微瓶壁厚有利于提高传感灵敏度。

图2 不同壁厚下空心微瓶谐振腔的光场分布Fig.2 Optical field distribution of hollow micro-bottle resonator with different wall thicknesses

空心微瓶谐振腔的折射率传感原理是检测WGM 谐振波长的偏移。随着空心微瓶谐振腔内部微流体折射率的改变，空心微瓶谐振腔的有效折射率发生变化，最终导致WGM 谐振波长发生偏移，偏移量可以表示为[26]

式中：λ是谐振波长；neff是空心微瓶谐振腔的有效折射率；η是光场在微流体中的占比。因此，当空心微瓶谐振腔内部微流体折射率增加时，WGM 谐振波长发生红移。

2 器件的制备与封装

空心微瓶谐振腔是基于外径和内径分别为125 μm 和75 μm 的去涂覆层石英毛细管 （Innosep TSP075150）制备而成。为制备薄壁空心微瓶谐振腔，通过氢氟酸腐蚀减小石英毛细管壁厚，腐蚀装置如图3(a)所示。实验中截取一段长度为50 cm的石英毛细管，通过紫外胶将其与1 mL 的注射器相连接。通过注射器吸取浓度为20%的氢氟酸溶液，利用注射泵以20 μL/min 的速率将氢氟酸溶液注入到石英毛细管中，氢氟酸废液通过塑料烧杯收集。图3(b)展示了腐蚀前后石英毛细管的横截面示意图，腐蚀75 min 后得到壁厚为9.8 μm 的石英毛细管。

图3 石英毛细管的腐蚀实验装置和腐蚀前后横截面示意图Fig.3 Schematic of corrosion experimental device and cross section of quartz capillary before and after corrosion

空心微瓶谐振腔的制备过程如图4所示。通过光纤熔接机（FITEL S179）电极放电对腐蚀后石英毛细管的一端进行密封。将石英毛细管的另一端与气压泵连接，对石英毛细管内部加压，如图4(a)所示。在放电强度为20 bit 和放电时间为45 ms 的条件下，利用光纤熔接机电极放电使石英毛细管受热膨胀，形成瓶装结构，如图4(b)所示。

图4 空心微瓶谐振腔的制备过程Fig.4 Fabrication process of hollow micro-bottle resonator

为了有效激发空心微瓶谐振腔的WGM，使用光纤融锥进行耦合。但是，光纤融锥和空心微瓶谐振腔的耦合位置容易改变，且稳定性较差。因此，为了保证光纤融锥和空心微瓶谐振腔耦合位置的稳定，对整个结构进行封装显得至关重要，封装过程如图5所示。通过熔融拉锥法制备锥腰直径为2 μm 的光纤融锥，将其放置在预先准备好的载玻片上。使用紫外胶将光纤融锥的两端固定，避免其移动。在显微镜的监测下，使用三维调整架精密调节空心微瓶谐振腔和光纤融锥的耦合位置，当光谱分析仪上出现稳定的回音壁模式后，使用紫外胶将空心微瓶谐振腔的两端固定到载玻片上。这种封装方法避免了在耦合区域引入紫外胶，并且稳定性强，整个器件可以随着载玻片灵活移动，从而提高了整个器件的实用性。

图5 传感器的封装过程Fig.5 Package process of sensor

图6(a)展示了空心微瓶谐振腔封装前后的传输谱变化情况。在空心微瓶谐振腔两端滴入紫外胶对其封装后，传输谱的形状基本不变，仅传输损耗略微增加，这是由于紫外胶重力导致的空心微瓶谐振腔和光纤融锥接触程度增加。为测试封装后该器件的稳定性，使用光谱分析仪实时记录封装后传输谱的变化情况，然后在一个自由光谱范围内选择1 550.704 nm、1 551.456 nm 和1 552.384 nm处的谐振模式来检测其稳定性，并分别标记为dip1、dip2 和dip3。图6(b)展示了这3 个谐振模式对应的谐振波长在10 min 内的偏移情况。结果表明封装后的传输谱非常稳定，谐振波长基本保持不变，因此，封装后的传感器具有良好的稳定性。

图6 封装前后空心微瓶谐振腔的传输谱以及稳定性测试Fig.6 Transmission spectra of hollow micro-bottle resonator before and after package and stability test

3 实验结果与分析

折射率传感实验装置如图7所示。光从宽带光源的输出端传输到锥腰直径为2 μm 的光纤融锥，光纤融锥的输出端连接到最小分辨率为0.02 nm的光谱分析仪（Yokogawa,AQ6370D）。实验中制备的空心微瓶谐振腔半径为114 μm，壁厚约为3.5 μm。空心微瓶谐振腔的一端通过铁氟龙套管连接到注射泵中。实验中折射率匹配液通过不同浓度的甘油溶液制备，其相应折射率可由阿贝尔折射率分析仪测得。注射泵以20 μL/min 的速率将折射率匹配液注入到空心微瓶谐振腔中，匹配液折射率的变化引起WGM 谐振波长偏移，因此可以得到器件谐振波长的折射率传感响应。

图7 折射率传感实验装置Fig.7 Schematic diagram of refractive index sensing experimental device

图8(a)展示了在1 550 nm1～1 560 nm 范围内空心微瓶谐振腔的传输谱。实验上测得WGM 的自由光谱范围（free spectra range，FSR）为2.320 nm，与理论公式FSR =λ2/2neffπR1=2.334 nm 计算结果相一致。图8(b)是对1 552.9 nm 处的谐振谱形进行洛伦兹拟合的结果。根据空心微瓶谐振腔Q值的计算公式Q=λ/δλ，其中δλ为该谐振模式的半高全宽，得到该谐振模式的Q值为8.724×103。

图8 空心微瓶谐振腔的传输谱及其谐振峰拟合Fig.8 Transmission spectrum of hollow micro-bottle resonator and its resonance peak fitting

图9(a)展示了空心微瓶谐振腔内部匹配液折射率从1.336 增加到1.348 时的传输谱响应。谐振波长dip 1 和dip 2 对应2 个WGM 模式，其变化趋势分别用蓝色和红色虚线表示，随着空心微瓶谐振腔内部匹配液折射率增加，谐振波长发生红移。2 个谐振波长折射率响应的线性拟合曲线如图9(b)所示。2 个模式都表现出良好的线性度，折射率灵敏度分别为24.36 nm/RIU 和26.50 nm/RIU。2 个模式灵敏度区别是由于WGM 的模式阶次不同，不同阶次模式有效折射率不同。

图9 空心微瓶谐振腔传输谱的折射率传感特性Fig.9 Refractive index sensing characteristics of transmission spectrum of hollow micro-bottle resonator

4 结论

本文研究了空心微瓶谐振腔的制备、封装以及折射率传感特性。理论仿真了空心微瓶谐振腔的径向WGM 在不同壁厚下的分布情况。随着空心微瓶谐振腔壁厚的减少，光场在空心微瓶谐振腔内部微流体中的比例增加，有利于提高传感灵敏度。为了减小空心微瓶谐振腔的壁厚，通过氢氟酸腐蚀石英毛细管内壁，使用光纤熔接机电极放电制备了薄壁空心微瓶谐振腔。为了提高光纤融锥耦合系统的稳定性和便携性，对整个耦合系统进行封装。使用封装后的传感器进行折射率传感特性研究，实验中获得的最大折射率传感灵敏度为26.50 nm/RIU。该封装后的传感器具有较高的稳定性、灵活性和灵敏度，可以广泛应用于折射率传感。