烃类包裹体荧光光谱技术在乌石凹陷油气成藏期次研究中的应用*

汪紫菱 徐新德 游君君 毛 欢 雷明珠 王碧维

(中海石油(中国)有限公司海南分公司 海南海口 570100)

油气成藏期次研究是再现油气成藏过程至关重要的一环。目前确定成藏期次最常用的方法是利用流体包裹体测定。储层流体包裹体所捕获的油气是地质历史时期烃类的原始样品，保存了油气运聚活动的信息，流体包裹体研究在油气勘探领域得到广泛应用[1]。油包裹体在紫外荧光激发下会表现出不同的颜色，这一特征主要与包裹体内捕获的油的成因、成分和成熟度有关[2-4]，该特征被进一步应用在油源对比[5]和油气充注期次[6-7]研究中，利用烃类包裹体荧光光谱技术研究油气成藏期次由来已久。由于乌石凹陷包裹体资料有限，关于该区包裹体的研究少，烃类包裹体荧光光谱技术在该区应用就更少，因此，对乌石凹陷成藏期次并未做过充分的研究，造成该区油气成藏过程仍存在认识不清的问题，进而制约了乌石凹陷油气勘探进程。本次对乌石凹陷主要含油气构造流沙港组储层开展流体包裹体研究，在包裹体测温的同时，进行油包裹体荧光光谱特征分析，并结合地层埋藏史、热史的模拟恢复，精细剖析了流体充注特征，为乌石凹陷油气成藏期次的准确划分提供依据，也为其他含油气地区成藏期次的研究提供借鉴意义。

1 地质背景

乌石凹陷是位于南海西部海域北部湾盆地南部坳陷的一个富生油气凹陷[8]，南临流沙凸起，北接企西隆起(图1)，受区域应力场和控凹断层活动的影响，面积2 560 km2,平面上呈现多隆凹相间的格局[9-10]。

图1 乌石凹陷构造区划Fig.1 Tectonic regionalization of Wushi sag

乌石凹陷是新生代的断陷湖盆，经过裂陷和沉降的构造演化，在剖面上形成了下断上拗的“双层结构”。钻井揭示，乌石凹陷自下而上依次发育古近系长流组、流沙港组和涠洲组，新近系以及第四系(图2)。始新世受南部7号断层的控制，凹陷沉积中心在东区，因而东区沉积主要为半深—深湖相，进而在对应的流沙港组二段顶、底部广泛稳定发育2套半深—深湖相泥页岩及油页岩，是主力烃源岩段。在流沙港组二段沉积中期，发生区域性湖退，水体变浅，因此在其中部发育一套三角洲相砂岩，与流沙港组一段和流沙港组三段的扇三角洲砂岩共同成为本区主要储层[11-14]。

图2 乌石凹陷新生界综合柱状图Fig.2 Cenozoic stratigraphic histogram of Wushi sag

2 实验样品与方法原理

2.1 样品来源

本次研究主要在乌石凹陷选取了3个含油气构造(乌石16-A、乌石23-B、乌石17-C)6口井的流沙港组储层砂岩样品(图1)，开展流体包裹体相关检测分析。乌石16-A构造样品主要为流沙港组一段的油斑细砂岩，WS23-B1井样品为流沙港组一段油斑细砂岩，WS23-B2井样品为流沙港组二段油迹粉砂岩，乌石17-C构造样品为流沙港组二段油斑和荧光粉砂岩(表1)。

2.2 实验方法及原理

本次研究采用美国的Maya2000 Pro光谱记录仪和Yuanao显微光谱分析系统，激发光为紫外光，波长365 nm，主要获取荧光颜色和光谱参数。采用德国Leica DM4500P荧光显微镜和英国Linkam THMSG600型冷热台系统进行包裹体观察、均一温度的测量。冷热台的测温范围为-196～600 ℃，设置点分辨率为0.1 ℃，温度稳定性和精度为0.1 ℃，测试条件温度22 ℃、湿度40%。

表1 乌石凹陷流沙港组岩石样品信息Table 1 Information of rock samples in Wushi sag

研究中所采用的烃类包裹体荧光光谱技术是一种无损性的分析方法，利用紫外发射光通过显微镜照射石油包裹体，进而测定不同发射波长处的荧光强度所获得的光谱，该方法空间分辨率高，简便易行[15]。油包裹体由于含有芳香烃以及一些含氮和含硫等非烃化合物，通常在紫外光的照射下会发荧光。油包裹体的不同荧光显示，通常反映了其组分成因的差异，进而反映油气性质的差异[16-17]。目前已有许多学者通过荧光光谱数值定量化分析，来研究油气性质的差异及成藏特征，其中主峰波长(λmax)和红绿熵(Q)是最常用的2个属性参数[18-19]。

λmax是指油包裹体最大荧光相对强度(Imax)所对应的发射波长(图3)，该参数值的大小可反映包裹体中油的组分和成熟度。油包裹体中小分子含量越多，成熟度越高，λmax值就越小，其对应的荧光光谱会发生“蓝移”；反之，λmax值就越大，荧光光谱发生“红移”。Q被定义为光谱波长分别为650 nm和500 nm处的荧光相对强度I650与I500的比值。I650值和I500值分别主要反映油包裹体中成熟度较低的大分子组分信息和成熟度较高的小分子组分信息。因此，Q值越小，油的成熟度越高；反之，成熟度越低[20]。

图3 油包裹体显微荧光光谱λmax和Q参数定义Fig.3 Definition of microscopic fluorescence spectra λmax and Q of oil inclusions

3 包裹体特征

3.1 镜下特征

通过镜下薄片观察发现，乌石凹陷流沙港组储层样品中发育丰富的流体包裹体，以油包裹体和盐水包裹体数量最多，偶尔可见含烃盐水包裹体、气态烃包裹体和CO2包裹体。包裹体在砂岩储层中产状主要有两种，一种是沿石英颗粒内部微裂隙分布，另外一种是沿切穿石英颗粒的微裂隙分布。包裹体呈椭圆形、条形、不规则形等形态，且大小不一，其中油包裹体绝大多数6～18 μm，少量大于30 μm；气液比在4%～8%之间，少量达到15%。

荧光下显示，乌石凹陷流沙港组储层中检测到发亮黄色、黄绿色以及蓝色3种荧光颜色的油包裹体(图4)。荧光颜色随不饱和烃的浓度及相对分子质量增加而加深，芳香烃呈天蓝色，胶质呈黄色。有机质荧光颜色可间接反映其热成熟度，即荧光颜色由红色→黄色→黄绿色→蓝色，对应有机质成熟度逐渐增高，从低成熟到高成熟[21]。乌石凹陷流沙港组储层中油包裹体发多种不同颜色的荧光，说明存在不同成熟度的原油，指示可能发生了多次油气充注。其中，亮黄色反映早期成熟度相对较低的原油充注，黄绿色和蓝色反映晚期成熟度相对较高的原油充注。

3.2 油包裹体光谱属性参数

WS16-A1井流沙港组一段油层2 256.0 m处检测到亮黄色荧光油包裹体，λmax为535.5～569.9 nm，Q为0.68～0.90；2 272.0 m处检测到蓝色荧光油包裹体，λmax为449.2 nm，Q为0.31(表2，图5a)。WS16-A2井流沙港组一段油层2 384 m处观测到第1幕亮黄色荧光油包裹体，λmax为547.7 nm，Q为0.64(表2，图5b)。WS23-B1井流沙港组一段油层2 816.0 m处检测到黄绿色荧光油包裹体，λmax为493.1～516.8 nm，Q为0.32～0.43；蓝色荧光油包裹体，λmax为468.0 nm，Q为0.39(表2，图5c)。WS23-B2井流沙港组二段油层3 220 m处观测到第2幕黄绿色荧光油包裹体，λmax为484.0～508.0 nm，Q为0.22～0.27(表2，图5d)。WS17-C1与WS17-C2井流沙港组二段油层主要观测到黄绿色荧光油包裹体，λmax为492.0～530.0 nm，Q为0.26～0.43(表2，图5e、5f)。

图4 乌石凹陷流沙港组油层代表性油包裹体产状及荧光颜色Fig.4 Occurrence and fluorescent of typical oil inclusions in the Liushagang reservior of Wushi sag

综合以上6口井光谱属性数据，显示乌石凹陷流沙港组油包裹体λmax显示3种不同范围值，分别为449.2～468.0 nm，484.0～530.0 nm、535.5～569.9 nm，Q显示2种不同范围，分别为0.64～0.90，0.22～0.43。这些指示了该区存在至少2次油气充注。

表2 乌石凹陷流沙港组油层油包裹体显微荧光光谱参数Table 2 Micro-fluorescence spectral parameters of oil inclusions in the Liushagang reservior of Wushi sag

3.3 光谱属性参数λmax与Q的相关关系

统计分析表明，乌石凹陷流沙港组油层中油包裹体荧光光谱参数λmax和Q具有明显的相关性，根据其分布特征，可划分为2个区域(图6)。区域Ⅰ中Q值分布在0.64～0.90之间，λmax分布范围为535.5～569.9 nm，油包裹体荧光颜色主要为亮黄色。区域Ⅱ中Q值分布在0.22～0.43之间，λmax分布范围为449.2～530.0 nm，油包裹体荧光颜色主要为黄绿色和蓝色。从区域Ⅰ到区域Ⅱ，λmax和Q值存在明显降低的趋势，指示包裹体内油的成熟度增大。

图5 乌石凹陷流沙港组油层不同充注幕次油包裹体典型光谱Fig.5 Typical spectrogram of different charing episodes oil inclusions in the Liushagang reservior of Wushi sag

图6 乌石凹陷流沙港组油层油包裹体显微荧光光谱λmax与Q相关关系Fig.6 Relationship between λmax and Q of micro-fluorescence spectral of oil inclusions in the Liushagang reservior of Wushi sag

4 流沙港组油气成藏期次

从油包裹体不同荧光颜色以及相应荧光光谱参数变化特征，可断定研究区流沙港组油层经历了2次油气充注。第1次充注原油成熟度相对较低，第2次充注原油成熟度相对较高。

根据油包裹体测温结果，对比研究区内2类不同产状的油包裹体均一温度，发现二者主频带温度较为一致，主要集中在80～90 ℃，均一温度分布范围也基本相同，因此，可以认为2类裂隙为同一时期形成(图7)。

盐水包裹体显微测温结果显示，存在90～100 ℃、110～120 ℃、130～140 ℃ 3个主频温度，表明研究区储层存在3期热流体活动，其中前2期伴随有油气的运移充注(图8)，反映乌石凹陷流沙港组存在2次油气充注。这与前面荧光特征分析的结果一致。

图7 乌石凹陷流沙港组油层油包裹体均一温度Fig.7 Homogenization temperature of oil inclusions in the Liushagang reservior of Wushi sag

图8 乌石凹陷流沙港组油层盐水包裹体均一温度Fig.8 Homogenization temperature of brine inclusions in the Liushagang reservior of Wushi sag

根据前文荧光分析结果，结合流体包裹体均一温度特征，综合认为乌石凹陷流沙港组晚期整体发生2次油气充注。不同构造区块，油气充注期次及充注油气性质存在一定差别。WS16-A构造流沙港组一段存在2次油气充注，第1次充注的油气成熟度相对较低，充注时间约为11～6 Ma；第2次充注的油气成熟度相对较高，开始充注时间约为1 Ma，一直持续至今(图9a)。WS23-B构造流沙港组一段仅存在1次成熟度相对较高的油气充注，开始充注时间约为6 Ma，一直持续至今(图9b)；流沙港组二段也仅存在1次成熟度相对较高的油气充注，充注时间约为12～4 Ma(图9c)。WS17-C构造流沙港组二段与WS23-B构造相似，仅存在1次成熟度相对较高的油气充注，充注时间约为10～4 Ma(图9d)。可以发现，WS16-A构造流一段油气充注时间与WS23-B构造流二段充注时间相近，但油气成熟度却明显不一样；同是流一段储层，WS16-A构造流一段内的油成熟度要低一些，成藏时间要早一些；WS23-B构造流一段油成熟度相对高一些，成藏时间相对较晚。分析认为，主要与油气来源及油气差异聚集有关。

图9 乌石凹陷流沙港组埋藏史及油气幕式充注时间Fig.9 Burial history and oil & gas curtain filling time in the Liushagang reservior of Wushi sag

根据乌石凹陷已有油气来源的认识，流沙港组一段油气主要来自于流沙港组二段上源岩，流沙港组二段油气主要来自同层下部的源岩[22-23]。盆地模拟结果显示，井区附近的东区次洼的流沙港组二段上源岩约从角尾组(13 Ma)开始大量生排烃，一直持续到现今；流沙港组二段下源岩存在早晚2次大量生排烃期，晚期的大量生排烃期约在13～5 Ma，且油气的成熟度较高。表明研究区流沙港组一段、流沙港组二段油气充注时间与对应源岩大量生排烃时间是相互匹配的。那么，同是来自流二段上源岩所生成的油气，WS16-A构造流一段成藏特征与WS23-B构造之所以存在明显差异，主要是因为油气的差异聚集，即早期烃源生成的成熟度相对较低的原油会聚集在离烃源岩灶相对较远的圈闭中，晚期生成的成熟度相对较高的原油，会聚集在离烃源灶相对更近的圈闭中。相对WS23-B构造，WS16-A构造圈闭位置更高，距离烃源岩灶更远，其储层内聚集的油成熟度自然相对较低，成藏时间相对较早(图10)。

图10 乌石凹陷流沙港组油气成藏模式(剖面位置图1)Fig.10 Oil and gas accumulation pattern of Liushagang Formation in Wushi sag(see Fig.1 for location)

5 结论

1) 镜下荧光观测发现，乌石凹陷流沙港组油层中存在有发亮黄色、黄绿色、蓝色3种不同颜色荧光的油包裹体，指示发生多次不同成熟度原油的充注。荧光光谱属性参数分析表明，乌石凹陷流沙港组油层中油包裹体分布在2个区域：区域Ⅰ中Q值分布在0.64～0.90之间，λmax分布范围为535.5～569.9 nm，油包裹体荧光颜色主要为亮黄色；区域Ⅱ中Q值分布在0.22～0.43之间，λmax分布范围为449.2～530.0 nm，油包裹体荧光颜色主要为黄绿色、蓝色。从区域Ⅰ到区域Ⅱ，荧光光谱λmax、Q值存在明显降低的趋势，反映包裹体内油的成熟度增高。

2) 根据包裹体荧光特征及均一温度，结合研究井区埋藏史、生烃史及油气来源特征，认为乌石凹陷流沙港组油层受油气来源及油气差异聚集的控制，晚期共经历了2次油气充注。WS16-A构造流一段内的油成熟度相对低，成藏时间相对较早(11～6 Ma)；WS23-B构造流一段油成熟度相对高，成藏时间相对较晚(6 Ma～现今)；WS17-C构造流沙港组二段与WS23-B构造相似，仅存在1次成熟度相对较高的油气充注，充注时间约为10～4 Ma。