铀尾矿库滩面覆盖层土壤压实度对氡析出率的影响*

宋娟 刘永 伍显潍 林东颖 戴兴旺，3 谢佳丽 陈艳

（1.南华大学 资源环境与安全工程学院，湖南 衡阳 421001；2.湖南省铀尾矿退役治理技术工程技术研究中心，湖南 衡阳 421001；3.铀矿冶放射性控制技术湖南省工程研究中心，湖南 衡阳 421001；4.南华大学 数理学院，湖南 衡阳 421001）

0 引言

铀矿提取利用铀的过程中产生的大量铀尾砂被集中堆积形成铀尾矿库，其产生的放射性核素氡可通过渗流、表面析出等作用迁移到人居环境［1］。世界卫生组织（WHO）的国际癌症研究中心（IARC）通过实验证实了氡是目前认识的19种环境致癌物之一，因此，减少环境中的氡析出，在铀尾矿库的治理中是尤为重要的。

氡析出率是指在单位时间内穿过单位面积的介质表面析出到空气中的氡的活度［2］。覆土层的物理性质，诸如含水率、压实度、厚度、颗粒性状等皆会对氡的迁移产生影响。研究表明通过将土壤覆盖于铀尾矿库表面以减少氡析出是目前而言较为经济有效的措施［3］。

土壤压实度为土壤干密度与土壤击实试验曲线中最佳含水率所对应的干密度之比。压实度的提高有利于提高覆盖层土壤抗自然风蚀和雨水冲刷的能力，同时也有利于减小覆盖层土壤的孔隙率，降低氡析出率［4］。覆盖层土壤压实度越大，土壤的含水率越高，氡析出率和贯穿辐射剂量率越低［5］，这是由于在压实过程中，土壤颗粒间引力和斥力的相对大小决定了压实土的结构，土壤含水率提高，结合水膜逐渐增厚，土壤颗粒间的引力减小，土壤颗粒在相同功能条件下易于移动而挤密，压实效果较好，从而减少大气中的氡通量，而覆盖层土壤的降氡性能与其降低尾矿氡通量的能力相对应［6］。因此有必要对不同压实度条件下覆盖层土壤表面的氡析出率进行分析，以得到适宜的覆盖层土壤压实度，在实现技术可靠和施工成本合理的同时，又能满足最大化降低氡析出率的要求。

本研究以华南某铀尾矿库为例，利用自制实验装置，通过RAD7测氡仪，分析了覆盖层土壤厚度与压实度对氡析出率的影响，以期为铀尾矿库退役治理提供参考。

1 实验原理

1.1 氡析出理论模型

自然界中有顺序衰变关系的核素组成3个天然衰变系，分别为铀系、钍系和锕系，由于它们的半衰期和地球寿命相当［7］，在实际工作中把它们视作近似不变，3种衰变系中都有一个在常温常压下以气体状态存在的放射性核素，分别为氡-222、氡-220和氡-219，其中仅有氡-222半衰期相对较长，且其氡子体的寿命较短，所以较容易积累到较高的浓度，后文所述氡即为氡-222，氡-222由铀-238衰变而来，其直接母体核素为镭-226，其简要衰变过程如图1。基于镭-226具有相当长的半衰期［8］，介质中只要含镭-226，便可以在相当长的时间内持续产生氡-222，因此，将含有镭-226的介质称为射气介质［9］。氡析出即射气介质中产生的氡穿过介质表面进入大气，它是氡在射气介质内部运移的边界现象［10］。铀尾砂、土壤等多孔射气介质都是由具体尺寸的颗粒组成的，氡可在这些颗粒之间连通的间隙中运移。研究显示，射气介质的孔隙率是影响氡在其中运移的主要因素［11］，本研究将氡运移的射气介质抽象成均匀多孔介质，从而将射气介质的孔隙情况简化，利于对氡运移进行研究的理论模型。根据该模型，在其他相关条件一致的条件下，覆盖层土壤的压实度将改变氡在射气介质中的运移通道，从而影响覆盖层土壤表面的氡析出率。

1.2 氡浓度测量与氡析出率计算原理

氡从被视为均匀多孔介质的表面析出，富集于集氡罩空间内［12］，集氡罩外壳上留有进气孔和出气孔，孔通过导气管与测氡仪连接，测氡仪通过内置气泵将（图2）集氡罩内氡气导入其内部测量腔中对氡浓度进行采样，并根据仪器本身产生的气流量与采样时间对氡浓度进行自动化测量。然后，仪器在测量后将采样腔内的氡导回集氡空间，不对空间内原始氡进行任何改变［13］。

空间内的氡浓度将持续增加，由测氡仪采集到的试验前后集氡空间内的氡浓度数据，可计算氡浓度C在单位时间内增长［14-15］。

式中，J为被测介质表面氡析出率，Bq·m-2·s-1；S为集氡罩的底面积，m2；V为集氡罩空间体积，m3；表示单位时间析出到集氡罩中的氡引起氡浓度的变化，Bq·m-3·s-1；为氡的衰变常数，2.06×10-6s-1；C 代表集氡罩内氡的衰变引起的氡浓度变化，Bq·m-3·s-1；C为集氡罩内t时刻的氡浓度，Bq·m-3；t为氡在集氡罩内累积的时间，s。

式（1）是一个微分方程，将初始条件t=0，C=C0代入式（1），得的表达式：

C0代表集氡罩内的初始氡浓度，Bq·m-3。因为t<<1，式中可将t视为无穷小量，对式（2）进行极值运算，得J的近似计算公式为：

在本研究中，为减小误差，对氡在集氡罩空间中累积的过程中采集12个不同时间点的氡浓度值数据，在Matlab软件中对氡浓度在时间轴上的点进行线性拟合，将拟合后的直线的斜率视为（C-C0）与t的近似比值，代入式（3）计算出射气介质的表面氡析出率［16-17］。

2 实验材料和实验方法

2.1 实验材料

本研究所用铀尾砂采自华南地区某铀尾矿库，铀尾砂的镭含量为8.51×103Bq/kg，具体参数见表1。由于红土降低氡析出率效果较好而选用其作为铀尾砂覆盖层原材料，实验所用红土的最佳含水率及其他相关物理参数见表2。土壤体积在最佳含水率状态下能最大限度地被压缩，实验将经110℃、24 h完全干燥的红土与水按比例配置成质量含水率为17.6%的土壤作为实验覆盖层材料，将实验箱放置在恒温恒湿箱内保持含水率等条件大概一致。实验箱中铀尾砂的厚度为54 cm，利用自制覆土层压实工具（见图3），将不同质量的土壤试样在试样箱中压实至5 cm厚来控制覆盖层土壤的密度，从而控制并计算其压实度。

表1 铀尾砂样品的矿物主要化学成分

表2 覆土的主要物理参数

2.2 实验设备

美国Durridge公司RAD7型 能谱氡气检测仪被本研究用于测量氡浓度。为减少温度变化对测量结果的影响，本研究所用试样箱内壁设有5 cm厚的保温棉材料。同样，箱盖内壁也贴有经塑封处理的保温棉，在达到稳定温度目的的同时，适当减小覆盖层土壤上部集氡空间体积，使析出的氡富集于更小的空间内，从而降低测量误差。如图4，箱盖通过法兰与箱体连接；箱盖上留有4个出气孔通过3通及PVC材料导气管连接后与装有无水硫酸钙的干燥管下端相连；干燥管上端与测氡仪的inlet口相连；箱盖上的进气孔与测氡仪的outlet口经氡子体过滤器后相连。

2.3 实验方法

1）测氡仪调试。实验前将导管与试样箱盖接口断开连接，测氡仪调至Purge模式，将干燥洁净的空气导入测氡仪测量腔，使氡与水蒸气排出。Cycle设置为5，Recycle设置为12，代表测氡仪采样并测量氡浓度的时间为5 min，采样次数为12［18］。

2）裸露氡析出率测量计算。净化完后，将测氡仪与试样箱依前述方法与试样箱盖连接，对试样箱内未覆盖任何土壤的铀尾砂表面氡析出状况进行测量。

3）覆土后的氡析出测量计算。依表3对土壤进行取样，利用自制覆土层压实工具，通过将不同质量的土壤试样在相同容器中压实至5 cm厚来控制覆盖层土壤的密度，从而控制并计算其压实度。本研究一共对8组不同压实度的覆盖层土壤进行氡浓度测量实验。

3 实验结果与分析

3.1 实验结果

通过上述实验方法对8组不同压实度的覆土表面氡析出率进行测量，并通过式（3）计算得出未覆盖任何土壤的铀尾砂表面氡析出率为0.66 Bq·m-2·s-1。表3、表4分别为进行土壤覆盖后的氡浓度测量值及表面氡析出率计算结果。

表3 不同压实度的土壤的氡浓度测量值 Bq/m3

表4 不同压实度的土壤的氡析出率计算结果

3.2 土壤压实度对氡析出率的影响分析

图5显示了不同压实度条件下，覆盖层土壤表面氡析出率测试计算结果。经matlab软件对覆盖层土壤表面氡析出率与土壤压实度数据进行拟合得出二者关系式为J=a×xb+c，其中a=0.001 181（0.000 273 2，0.002 089），b=-22.11（-25.48，-18.75），c=0.131 4（0.124 2，0.138 6），R2=0.997 7。氡析出率随着压实度的增加而逐渐降低，且降低的趋势在压实度大于86%后变得不明显，即随着压实度的增加，土壤压实度对氡析出率的影响减小。

究其原因，覆盖层土壤压实度的增加表示土壤密度增大，密度增大使得土壤孔隙率减小，导致氡运移通道减少，从而导致氡析出率降低。然而当覆盖层土壤压实度增加到一定值后，土壤氡析出率趋近覆盖材料本底值，使得氡析出率降低的速率逐渐减缓。

4 结论

参考氡析出理论模型和氡析出率计算原理，对不同压实度条件下的土壤进行了一系列氡析出率测量实验，分析了土壤压实度对氡析出率的影响，得出以下结论。

覆盖层土壤压实度增加会使氡析出率下降，但土壤压实度在达到一定值后会出现氡析出率变化趋于稳定的现象，因此在达到一定条件后，继续增加压实度并不会使控氡效果明显增强，由此产生的环境经济效益与成本投入的比值将会降低。覆盖层表面氡析出率与土壤压实度之间的函数关系为J=a×xb+c，其中a=0.001 181（0.000 273 2，0.002 089），b=-22.11（-25.48，-18.75），c=0.131 4（0.124 2，0.138 6），拟合度达到了0.997 7。本研究能为相关铀尾矿库辐射防护工作提供一定指导，在工程实践中，要求工程设计人员在满足辐射防护要求的情况下，找寻一个最优的土壤压实度，使得环境经济效益达到最优化。