紫外超短脉冲的准分子激光放大技术

张艳琳,游利兵,王宏伟,王琪胡泽雄,2,范军,2,方晓东,2

(1中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所,安徽省光子器件与材料重点实验室,安徽 合肥 230031;2中国科学技术大学,安徽 合肥 230026;3深圳技术大学新材料与新能源学院,广东 深圳 518118;4合肥工业大学电子科学与应用物理学院,安徽 合肥 230009;5深圳盛方科技有限公司,广东 深圳 518173)

0 引言

20世纪80年代,锁模技术的出现标志着脉冲激光进入飞秒时代。飞秒激光具有超快时间分辨和高峰值功率的特征,在自然科学的各个领域都发挥着非常重要的作用,因此研究超短脉冲激光的产生和超短脉冲与物质之间的相互作用逐渐成为超快激光领域的两个主要研究方向。随后,脉冲啁啾放大(CPA)技术使脉冲激光的峰值功率得到极大提高,实现了超短到超强的突破。目前超短脉冲激光的峰值功率已经达到10 PW量级,聚焦功率密度已经达到1021W/cm2以上[1],激光功率的提高为强场物理的研究提供了新的可能性。紫外超短脉冲由于具有光子能量高、聚焦特性好等特点,在超快光谱学、激光等离子体、高次谐波产生、软X射线源[2]等领域有着重要的应用价值,因此获得大能量或高功率紫外超短脉冲激光的输出也是一项很重要的工作。紫外超短脉冲的准分子激光放大技术提供了一种有效的直接放大紫外超短脉冲的手段,该技术的基本原理是将紫外超短脉冲注入准分子激光放大器中,利用准分子激光的增益特性实现紫外超短脉冲的直接放大输出。

准分子激光输出主要集中在紫外波段,其宽频带和工作介质密度低等特性使其在放大超短脉冲方面表现出独特的优势。1977年,Tomov等[3]首次使用该技术通过向双通Xe准分子放大器内入射一个脉宽小于200 ps的脉冲,实现了高功率紫外超短脉冲激光的输出。之后,国内外多家科研单位先后对紫外超短准分子脉冲激光系统的建立进行了研究。常见的用于紫外超短脉冲放大的准分子激光有XeCl、KrF、ArF,中心波长分别为308、248、193 nm[4]。本文基于以上三种波长的准分子激光,从准分子激光的放大优势出发,分单元介绍了紫外超短脉冲准分子激光放大技术,并对深紫外超短脉冲的脉宽测量进行了阐述。

1 准分子激光放大的特点

随着锁模、CPA等技术的发展,固体激光和光纤超短脉冲技术[5]已经发展成熟,其中固体激光系统的峰值功率可以达到百TW。但飞秒激光直接输出的波长多位于红外波段,要想获得紫外波段的输出,必须在固体激光后端添加倍频模块或者光参量放大器。由于频率转换的效率低,获得的紫外波段的飞秒激光能量一般在μJ量级。输出激光的低能量值限制了紫外激光在材料科学、强场物理等领域的深入研究。因此,紫外超短脉冲的准分子激光放大技术应运而生。与固体激光相比,准分子激光因其增益介质为气体,在超短脉冲放大应用中具备某些与固体激光不同的优势,表1给出了准分子和固体激光系统之间的性能比较[6]。

表1 固体和准分子激光系统的比较[6]Table 1 Comparison of solid-state and excimer-based laser systems[6]

首先,准分子宽频带[7,8]和低饱和能量的性质可以使其实现百飞秒脉冲甚至几十飞秒脉冲的直接放大。而在固体激光系统中,较强的非线性效应以及元件损伤问题的限制,使得系统必须通过脉冲的展宽与压缩实现亚皮秒脉冲的放大。其次,准分子是一种在基态解离而在激发态复合的不稳定缔合物,它作为准分子激光器的工作介质具有密度低、非线性效应小的特性[9],因此在放大传播过程中可以有效避免自聚焦、自相位调制等非线性效应的出现。此外,准分子激光波长短、聚焦性能好的优点使准分子超短脉冲激光系统聚焦后的功率密度几乎接近固体激光系统。另外,紫外超短脉冲经过准分子放大器后可以获得一个信噪比很高的脉冲,这是不同于固体激光的另一个优势。

相较于固体激光增益介质的上能级粒子寿命(μs量级),准分子的上能级粒子寿命很短(ns量级,即储能时间短)[10],较短的储能时间使得种子光经过介质时无法有效提取能量,限制了激光的提取效率。为了充分利用介质上能级的储能,可采用多脉冲放大技术、光学角多路组束等技术。其中多脉冲放大技术是将激光脉冲组成固定时间间隔的脉冲串,以便充分利用增益介质的泵浦时间。这种方法可以有效提高激光的提取效率,同时有利于提高输出激光脉冲对比度和抑制放大的自发辐射(ASE)输出的能量[11]。

2 紫外超短脉冲的准分子激光放大技术

紫外超短脉冲的产生是准分子激光超快放大技术的前提。按种子源的产生方式对紫外超短脉冲系统进行分类,最先发展起来的有两类[12]:一种是通过直接倍频染料激光器产生紫外超短脉冲,然后利用准分子激光放大器实现放大。另一种是将固态钛蓝宝石激光器输出的红外飞秒脉冲作为种子源,然后对种子源进行频率转换或者对其进行放大之后再利用频率转换技术得到紫外脉冲激光的输出,最后通过准分子激光实现放大。因此如果利用频率转换技术实现紫外超短脉冲的输出,种子脉冲的产生是实现放大的前提,换言之种子的产生对能否利用准分子激光器实现放大有着直接的影响,所以XeCl、KrF准分子放大系统最先发展起来。当波长减小到193 nm时,寻找合适的倍频晶体变得十分困难,并且随着波长的减小,光学材料的强度损耗大幅度增强。但是随着技术的不断发展,发现了多种产生193 nm种子源的方法,ArF准分子激光放大技术也逐渐发展起来[13]。下面将通过分单元介绍紫外超短脉冲准分子激光放大系统。

2.1 紫外超短种子脉冲的产生

自发辐射的几率与频率的三次方成正比,因此利用自发辐射直接产生紫外激光是十分困难的,频率转换技术成为产生紫外激光的常用关键技术[14]。对于XeCl激光系统,Glownia等[15]通过倍频波长为616 nm的染料激光器实现了308 nm激光脉冲的输出,并通过单模光纤和光栅对的压缩在放大之前获得脉宽为600 fs的飞秒脉冲。随后Szatm´ari等[16]通过分布反馈染料激光器(DFDL)获得了616 nm的飞秒脉冲,拓宽了飞秒脉冲光的获得方式。掺钛蓝宝石激光器的出现为紫外超短脉冲激光的获得提供了新的方向,钛蓝宝石具有很宽的波长调谐范围,且随着自锁模技术、CPA技术的发展,利用频率转换技术获得紫外超短脉冲成为新的趋势,且钛蓝宝石激光器结构简单、工作稳定。

当所需紫外超短脉冲波长变的更短时,通过倍频方式获得光脉冲的方案就会更加复杂和困难。248 nm波长可通过直接倍频和混频达到,但193 nm波长的获得则多为混频。ArF的波长短,想要获得该波长的输出,必须以更复杂的频率转换结构、牺牲更多能量作为代价。1992、1993年,Mossavi研究组[17,18]使用266 nm的ND:YAG和707 nm的染料激光器,通过色散补偿和频的方法产生了脉宽为300 fs、能量为12 μJ的193 nm激光。1995年,Stamm等[19]在研究ArF的放大特性时对中心波长为774 nm的Ti:Sapphire激光器进行四倍频,得到了脉宽为170 fs、能量为0.8 μJ、中心波长为193.4 nm的激光输出。1996年,Nabekawa等[20]对中心波长为745 nm的钛蓝宝石激光器进行三倍频,获得了248 nm的激光输出,脉宽在140～200 ps可调。2001年,中国原子能科学研究院建立了紫外超短脉冲激光系统,前端紫外飞秒脉冲是由美国光谱物理公司的Tsunami激光器产生波长737 nm附近的光脉冲,然后经放大、压缩再通过三倍频之后得到的,能量为1 mJ、脉宽为280 fs[12]。2014年,Sadovskii等[21]设计了如图1所示的频率转换方案,成功利用Nd:YAG激光作为种子输出了波长为193.4 nm、能量为7 μJ的光脉冲,以便进行下一步的放大研究。

图1 ND:YAG激光转换为193 nm辐射的方案[21]Fig.1 Scheme of transformation of the Nd:YAG laser radiation to the radiation with a wavelength of 193 nm[21]

2.2 准分子激光放大

2.2.1 增益特性

放大器是实现能量放大的重要器件,其增益特性是表征放大器放大能力的重要参数,决定着放大系统的输出性能,因此利用准分子进行紫外超短脉冲的放大时,激光介质的饱和能量、放大器的增益系数等都是十分关键的参数。

假设初始脉冲宽度大于系统的失相时间,即不考虑相干效应时,激光在放大介质中单位距离上获得的增益为[9]

式中:E为脉冲激光能量;g0为小信号增益;α为吸收损耗;Es为饱和能量密度,定义为脉冲能量减少到不饱和情况下的1/e时的能量值,可表示为

当忽略吸收时,(1)式积分后可以得到著名的Frantz-Nodvik方程

式中:Ei、E0分别为输入与输出激光能量密度,l为增益介质长度。通过F-N方程拟合实际得到的实验值,可以更好地优化g0和Es。

对于XeCl,Corkum和Taylor[22]测得脉宽为2 ps时其饱和能量密度为Es≈1 mJ/cm2,并预测脉宽大于200 ps时Es将增加到2.5 mJ/cm2。随后Kannari和Obara[23]在假设增益损耗比g0/α=14、增益长度g0l=11的前提下,通过拟合F-N方程获得了3 ps脉冲的饱和能量Es=0.92 mJ/cm2,160 fs脉冲的饱和能量Es=1.19 mJ/cm2,如图2所示,可以看到增益介质的饱和能量受到脉冲宽度的影响。KrF和ArF也遵循同样的规律。脉冲宽度大于200 ps时,KrF激光介质的饱和能量Es≈2.7 mJ/cm2;脉宽大于100 fs而小于5 ps时,Es≈2.0 mJ/cm2。对于ArF,饱和能量Es=(1.9±0.19)mJ/cm2[24],不修正窗口传输效应的情况下Es=2.3 mJ/cm2,修正之后Es=3.6 mJ/cm2,与KrF的性质相似[18]。由于KrF的饱和能量相对较高,且KrF对ASE和超短脉冲有相似的放大性能[6],这对抑制ASE有着重要的意义,因此在某种程度上KrF更适合作为紫外超短脉冲的放大介质。

图2 初始脉宽为0.16 ps、3 ps时的放大曲线[23]Fig.2 Calculated amplification curves for initial pulse width of 0.16 ps and 3 ps[23]

2.2.2 紫外超短脉冲的放大

通常在用准分子激光器进行超短脉冲放大时都要经过双程或多程放大。1993年,Mossavi等[18]利用和频产生的300 fs、12 μJ的超短脉冲对放电泵浦的ArF准分子激光的增益特性进行测量。脉冲能量经单程放大后达到500 μJ,为了避免光束不均匀性带来的增益测量困难并抑制ASE,测量过程中采用直径为3 mm的光阑进行了光束截取。实验最终获得了脉宽约700 fs、能量为8 mJ、ASE小于3%的激光输出,同时该实验表明种子脉冲能量足够高时,ArF准分子激光有望表现出与飞秒高亮度KrF准分子激光系统相似的性能,增益测量装置如图3所示。同年,Mossavi等[25]在此基础上增加电子束泵浦的准分子放大器,建立了超高亮度飞秒ArF准分子激光系统,该系统能够产生输出约700 fs、60 mJ的激光输出,ASE小于10%。

图3 ArF增益特性测量装置图[18]Fig.3 Experimental arrangement for measurements of the femtosecond gain characteristics of ArF[18]

2001年,Nabekawa等[26]利用门控增益放大(GGA)对Ti:Sapphire三倍频产生的0.7 mJ种子脉冲进行放大,研制了高平均功率飞秒KrF准分子激光系统,如图4所示,可在200 Hz重复频率下输出平均功率为50 W、脉宽为480 fs的超短脉冲。同年,中国原子能科学研究院采用离轴双通放大结构,利用LLG50放电泵浦KrF激光放大器,建立了一套固体Ti:Sappire/准分子混合型的超短脉冲激光系统,将1 mJ、280 fs的248 nm的脉冲激光放大到了50 mJ,聚焦功率密度达到了1017W/cm2[12]。

图4 50 W、200 Hz Ti:sapphire/KrF激光系统[26]Fig.4 50 W,200 Hz Ti:sapphire/KrF laser system[26]

紫外超短脉冲经过准分子激光放大之后能量得到了不同程度的提升,这取决于种子脉冲的初始能量和放大器的类型及参数。电子束泵浦的准分子激光放大器口径大、泵浦效率高,能获得大能量的激光输出。同时,输出脉冲重复频率的增加也为紫外超短脉冲准分子激光放大技术指明了发展方向。高功率高重频激光的输出极大地拓展了激光光谱、强场物理等领域[27,28]的研究条件,为进一步深入探索激光与物质的相互作用奠定了基础。此外,输出的紫外脉冲脉宽变大,这是因为放大过程中不可避免地产生了色散或其他非线性效应,因此抑制脉冲展宽或发展激光脉宽压缩技术也是十分必要的。

2.3 紫外超短脉冲的脉宽测量

飞秒激光的产生推动着超快科学的迅速发展,脉宽是超短脉冲的一项重要特性,因此飞秒激光的发展也对脉宽测量技术提出了新的要求。就准分子激光放大技术而言,放大过程中不可避免地会造成脉冲展宽,因此测量放大前后紫外超短脉冲的脉宽信息至关重要。由于紫外波段缺乏合适的非线性晶体且许多材料在紫外波段存在严重的吸收和色散问题,传统的脉宽测量方法无法直接应用紫外波段的测量,因此研究人员开发出适用于紫外波段的其他测量技术。

1991年,Dadap等[29]证实了金刚石的双光子吸收可应用于测量220～550 nm的脉冲光。1997年,Omenetto等[30]基于熔融二氧化硅的双光子荧光测量出248 nm准分子激光的脉宽为160 fs。2010年,Dai[31]利用光丝中的双光子荧光效应以及互相关两种方法获得了266 nm脉冲光的脉宽。2010年,Beutler等[32]基于Xe的多光子电离,在氙气填充的飞行时间质谱仪中进行互相关测量,获得了160 nm激光的脉宽。2017年,Xu等[33]采用简并四波混频瞬态光栅衍射法建立了紫外单次自相关仪,如图5所示,适用范围为248～400 nm。虽然已经有多种方法可以测量紫外飞秒激光的脉宽,但是紫外波段激光脉宽测量技术还不够成熟。更加准确、快速地测量紫外飞秒脉冲的脉宽信息仍然是超快研究中的一项重要工作。

图5 紫外单次自相关仪测量装置[33]Fig.5 Ultraviolet single shot autocorrelator[33]

3 影响准分子激光放大性能的因素

在建立紫外超快准分子激光系统时,存在很多影响准分子放大器性能的因素,如放大的自发辐射ASE、放大器窗口引入的非线性效应等。了解这些现象在放大过程中带来的影响十分重要,这关系到准分子激光器放大结构的设计以及实验条件的选择。

3.1 放大的自发辐射

准分子激光放大器运行时会产生放大的自发辐射(ASE),ASE不仅会限制从放大器中可提取的有效能量,还会使放大输出的飞秒光脉冲信噪比降低。为了抑制准分子激光放大链ASE脉冲,通常使用可饱和吸收器将每个放大器与其相邻放大器隔离开来。但是在准分子激光波段没有有效的可饱和吸收剂,因此需要使用其他方法抑制ASE。在放大光路中进行空间滤波可以降低ASE的大小,Miyazaki等[34]在研究放电泵浦的XeCl准分子激光器放大特性时,用焦距为50 cm的透镜和直径为0.5 mm的光阑组成的空间滤波器来抑制ASE。此外,采用离轴放大结构也可以有效抑制ASE[25,35]。同时,在离轴放大结构中,通过调整激光入射角度可以改变放大介质的有效截面积,从而改善光束均匀性,因此选择合适的激光入射角、优化放大介质的增益系数十分关键。此外,前面提到的多脉冲放大技术也会起到抑制ASE的作用。

3.2 非线性效应

超短脉冲在窗镜中传输时会产生非线性效应,如双光子吸收、自聚焦、自相位调制、以及色散。双光子吸收使得激光透过率在功率密度高时减小,并导致介质的破坏阈值降低。自聚焦效应会影响输出光的空间质量,自相位调制会造成光谱展宽和相移,窗口引入的色散是造成脉冲展宽的主要因素,其中双光子吸收的研究最为典型。

介质的双光子吸收是影响高强度深紫外光产生和传输的重要损失机制,而在获得高功率或大能量的激光输出时,准分子激光放大器中传输的光脉冲功率密度可高达百GW/cm2,因此了解窗口材料的非线性吸收特性也是设计放大器的关键。目前,已有较多关于紫外波段非线性介质双光子吸收特性的研究[36-38],表2给出了四种常用非线性材料在深紫外波段的双光子吸收系数[39,40],可以看出CaF2在193 nm波段的双光子吸收系数约为熔融石英的1.4倍,在248 nm时熔融石英的双光子吸收系数约为CaF2的5.4倍,这一现象说明双光子系数β并不只单一地依赖于双光子能量。在拟合双光子系数时,激光脉冲的空间和时间分布会影响拟合结果,且波长越短,非线性介质材料的双光子吸收越强,因此不同材料在不同波段表现出不一样的吸收特性。此外即使是同一种非线性介质材料,因为纯度、规格等参数的不同,双光子吸收特性也会有差异,因此了解所用非线性材料的吸收特性在设计准分子放大器时十分重要。

表2 双光子吸收系数βa[39,40]Table 2 Two-photon absorption coefficients βa[39,40]

4 总结

准分子激光由于具有宽频带、非线性效应小等特点在放大紫外超短脉冲方面具有天然的优势,同时由于其良好的聚焦特性,紫外超短脉冲经准分子激光放大之后也可以达到很高的功率密度,目前国内外多家实验室已经对紫外超短脉冲的准分子激光技术进行了研究并取得进展。未来基于该技术建立的紫外超短脉冲准分子激光系统还要向着高能量、高功率、高重频的方向进一步发展,这将为激光与物质相互作用带来新的发展前景。因此如何实现各项指标的推进则是紫外超短脉冲准分子激光放大技术将要面临的挑战,这需要结合具体的应用需求发展不同的技术,如角多路技术、多脉冲多组束放大技术、脉宽压缩技术等,从而解决紫外超短脉冲放大过程中遇到的问题,推动紫外脉冲激光的应用。