超快电子衍射研究及发展综述

宋怡方 王 健 刘铮铮 樊宽军

超快电子衍射研究及发展综述

宋怡方 王 健 刘铮铮 樊宽军

（华中科技大学电气与电子工程学院 武汉 430074）

原子运动及相应的结构改变是自然界中化学反应、生命过程等现象的本质。因此，在原子层面实时间、实空间观测物质非平衡态的原子运动和结构演化过程，能深刻地解释这些现象的本质，将物质的微观动力学过程和其物理化学等特性联系起来，为科学突破创造了巨大的机遇。原子层面的动态过程的特征时间在皮秒、飞秒、甚至阿秒量级，目前只有泵浦-探测技术可以实现该量级的时间分辨率。超快电子衍射使用电子作为泵浦-探测技术中的探针，具有高弹性散射截面、低能量沉积、造价及维护成本低等优势，在近十余年间获得快速发展。该文总结近年来超快电子衍射中关键技术的发展，并对新一代超快电子衍射的发展趋势进行展望。

超快科学 超快电子衍射 空间电荷效应 THz驱动

0 引言

物质是由原子、分子、电子等微观粒子组成，其结构以及运动状态决定物质的宏观性质。物质微观结构发生改变，其宏观性质就会发生相应改变。因此，实验化学家都有这样的梦想：实时观测化学反应过程中的原子核及电子运动（拍摄“分子电影”[1]）。这样能更深入地理解化学反应的本质，进而控制某些反应过程。比如很多化学反应过程中的中间产物形成、结构与性质等现象及其机理还未被充分认识，所以研究原子的动力学行为，有助于理解其相关的物理、化学、生物等宏观物性，最终控制这些微观行为并设计新的物质性质，这是当今科学研究中重要的基础内容。由于原子运动的特征时间在百飞秒量级，此条件下的瞬态过程研究被称为“超快科学”。对这些超快动力学行为的直接观测是超快科学研究的基础，是解答许多科学问题的关键，也因此，激发了人们发展出各种先进的方法和手段，来获取物质的更快更细致的微观动态信息。

飞秒激光最早用于研究物质的超快过程。加州理工学院A. H. Zewail教授使用了基于飞秒激光的泵浦-探测技术观测到化学反应中原子和分子的瞬态状态[2]，从根本上改变了人们对于化学反应的认识，获得1999年诺贝尔化学奖。由于激光的波长决定其空间分辨率，因此利用波长更短的X射线作为探针的超快X射线衍射（Ultrafast X-ray Diffraction, UXD）技术迅速发展起来，成为目前使用最广泛的超快研究工具。20世纪80年代，Rochester大学的G. Mourou提出了利用电子束作为探针观测超快过程[3]，推动了超快电子衍射（Ultrafast Electron Diffraction, UED）技术的发展。目前，UXD和UED已经发展成为互为补充又不可替代的两种超快探测技术，在许多领域已经取得了丰硕的成果[4]。

超快探测技术在物质的结构和动力学之间搭起一座桥梁，将传统的化学、物理、生物以及材料科学等学科的研究带入飞秒科学的领域, 创造了巨大的机遇。超快电子显微由于其弹性散射截面高、能量沉积小、造价及维护成本低等优势，成为目前超快科学研究的重要手段之一。

1 超快电子衍射

1.1 电子衍射衍射原理及优势

泵浦-探测方法是研究物质非平衡态演化过程的重要方法，通过调节泵浦与探测之间不同延时，可记录样品完整的动态变化过程。1982年，G. Mourou提出超快电子衍射方法，其特点为：①电子束由激光脉冲通过光电效应产生，保持了与泵浦激光的同步性；②电子束可以方便地进行加速、聚焦和准直等操控。通过记录泵浦后不同时刻的电子衍射样斑，即可获得样品原子结构的变化过程。

电子具有类似光子的波粒二象性，其波长为=/，其中普朗克常数，为电子的动量。因此，电子也可以像光子一样产生衍射，如图1所示。电子入射到周期性的晶格结构中与原子核作用产生弹性散射，若不同晶格层中电子的路径差为波长的整数倍，就会产生有效干涉，宏观表现为电子穿过晶体后出现特定的空间角度分布，形成衍射样斑。给定入射电子束的能量，就能通过衍射样斑的衍射角2反推晶格尺寸，获得晶体的原子结构信息。

图1 Bragg衍射的几何描述和单晶结构典型的衍射样斑

与光子的衍射相比，电子衍射具有独特的优势。首先，电子的德布罗意物质波长非常短，这意味着UED更容易实现更高的空间分辨率。其次，电子通过库仑电场跟原子核及核外电子发生散射，其弹性散射截面比X射线高5～6个数量级[5]。这降低了对样品的制备要求，可以在气相、液相、纳米薄膜等样品上产生高质量的衍射样斑。第三，由于探针和样品的能量交换主要发生在非弹性散射过程中，因此衍射过程中电子在样品上的能量沉积远小于X射线。比如，在发生相同次数弹性散射的情况下， 200keV电子的能量沉积是8keV的X射线的 1/1 000[6]。因此，UED能在不破坏样品的情况下获取足够的信息，进行不可逆过程探测实验，进而在生命科学研究上发挥不可替代的作用。更重要的是，产生高空间分辨率的X射线依赖硬X射线自由电子激光装置。这是投资百亿级的重大科学装置，目前全世界仅有5台：美国LCLS-II、德国的EXFEL、瑞士SwissFEL、韩国PAL-XFEL以及日本的SCALA。而电子束在很低能量的情况下就满足空间分辨率的要求，造价与维护成本低，可在大学研究所的普通实验室建成。

1.2 超快电子衍射装置及关键参数

G. Mourou设计了超快电子衍射装置，如图2所示[3]。激光器产生波长为1 064nm的皮秒激光脉冲分成两束，一束用于泵浦样品铝箔使其融化；另一束通过倍频转化为波长为266nm的激光脉冲，照射光阴极产生ps电子束，加速后得到25keV的电子照射样品，产生衍射图像。通过控制泵浦激光和电子束的相对时延，可以观测铝箔从固态转变为液态的过程。

图2 G. Mourou提出的超快电子衍射装置示意图

UED装置的发展目标是不断提高探测的时空分辨率和图像的清晰度，其主要由电子探针的品质决定。关键的性能参数包含时间分辨率、横向相干长度、电荷量以及亮度。

（1）时间分辨率：可以区分变化过程中两个不同状态的最短时间差，其定义为[7]

（2）电子束横向相干长度：电子束的横向相干长度与UED的空间分辨率相关，其倒数为样品倒易空间（reciprocal space）的分辨率。电子束的横向相干长度为[8]

（3）电子束电荷量：形成高信噪比的衍射信号需要积累足够多的电子[9]，不同电荷量下的1T-TaS2的衍射样斑如图3所示。对于简单的结构（如金属晶体），10fC（约6×104个电子）的电子束即可实现足够高的信噪比；而探测结构复杂的有机生物材料则需要约1pC（约6×106个电子）。UED单发电子束的电荷量决定了积累同一时刻的衍射样斑所需的重复实验次数。若超快过程不可逆，则需要UED具备单发（single shot）成像的能力。

图3 不同电荷量下的1T-TaS2的衍射样斑

（4）电子束亮度：亮度是衡量电子束综合品质的参数，涵盖了上述三个参数。五维亮度的定义为

电子束扮演两个重要角色：电子数目相当于拍摄超快过程的“曝光量”，足够的电子数目才能产生清晰的图像；电子束的宏观长度相当于拍摄的“时间快门”，决定着时间分辨率。为获取更精准的超快动力学信息，要求电子束长度更短、亮度更高。但是，电子之间的库仑斥力引发的空间电荷效应随着电荷量的增长而急剧增强，加剧电子束团长度与电荷量间的矛盾[11]，严重降低了时空分辨率。对于可逆的超快过程，可通过降低探针中的电子数来降低空间电荷效应，但必须反复泵浦探测，积累衍射电子提高图像清晰度，对样品要求更高，限制了研究范围。因此如何兼具高电荷量和飞秒时间分辨率成为了超快电子衍射问世以来所面临的主要技术挑战。近十余年间，世界各国的研究者针对这一挑战发展出了不同的解决方案。

2 超快电子衍射的技术发展

2.1 低能keV UED

早期的UED使用高压静电场加速电子束，受真空击穿的限制，静电场的加速梯度难以超过10MV/m[12]，电子束能量一般小于100keV。由于电子束能量较低，空间电荷效应显著，在束团传输至样品的过程中对其在时间和空间上的拉伸作用，增加了束团的能散、发射度等品质参数，导致：①拉长了电子束的束团长度，从几十飞秒增加到ps量级；②增大电子透镜的像差，导致空间分辨率降低[13]。

为了克服上述困难，keV UED在技术上不断发展，尤其在减小空间电荷效应影响方面做了许多理论探索与实践验证工作：

1）控制电子束团中的电子数目

1997年，Zewail小组分析了电子束的束团长度和电子个数的关系，将电子个数减少到数百个，并获得了约0.5ps的束团长度，将UED的时间分辨率降低到4ps以内，成功地观测到CH2I2反应中C-I键断裂的过程[14]。为了从根本上消除空间电荷效应，2005年他们提出了单电子探针方案[15]，即每发电子束的平均电子数≤1。为了在有限的时间内获得高信噪比的衍射图像，电子束的重复频率必须在MHz量级[16]，与之对应的是样品可逆过程的豫驰时间必须小于1μs。因此，该方案虽然将分辨率提升到了fs量级，但仅限于部分弛豫时间极短的可逆超快过程。

2）缩短电子飞行距离

2003年，加拿大McGill大学的B. J. Siwick小组，通过缩短电子束从光阴极到样品的距离（约4.8cm），减少了空间电荷效应的作用时间，在1fC的电荷量下实现了600fs的束团长度，并将UED的时间分辨率推进到了1ps左右[17]。

加拿大Toronto大学的R. J. D. Miller小组进一步将光阴极到样品的距离控制在3cm以内[18]，如图4所示。受击穿场强等因素的限制，高压直流电子枪阴极到样品的距离难以进一步压缩。因此，需要研究新的办法来进一步压缩束团长度。

图4 Toronto大学的紧凑型keV UED（左）以及该装置获得的单晶Bi的衍射样（右）

3）射频腔压缩束团

在射频谐振腔中，利用时变微波电场压缩电子束团：纵向被电荷间的库仑力拉长的束团进入谐振器时，束团头部的高能电子被减速，而尾部的低能电子被加速，经过漂移段后尾部电子逐渐追上头部电子，实现束团长度的压缩。荷兰Eindhoven大学射频压缩束团示意图如图5所示。Eindhoven大学的Luiten研究组采用该方案将200fC的电子束压缩到了67fs[19]。

图5 Eindhoven大学射频压缩束团示意图

4）电子路径差补偿

利用二极磁铁将不同能量的电子轨迹分开，高能电子的路程比低能电子的长，导致束团被压缩。图6是京都大学Skabe教授组的压缩方案[20]，此压缩器可把激光加速产生的大能散电子束团压缩到200fs。

图6 京都大学UED束团压缩示意图

5）电场反射镜压缩

通过在电子束的传播路径上设置电场“反射镜”，不同能量的电子在“反射镜”中由减速到反向加速，从而达到束团压缩的效果。2009年，G. H. Kassier等对于该方法的进行了研究，在样品处可以把2×105个电子的束团压缩到130fs[21]，如图7所示。

图7 磁场分离电场反射镜压缩方案

keV电子源的能量也在不断提高以降低空间电荷效应的影响，目前已经发展有300keV直流电子枪。但是，keV电子束的飞行速度明显低于光速 （100keV电子束的速度为0.55倍光速），电子束和泵浦激光的速度失配一般在ps量级。由于keV电子束有天然局限，难以产生更高性能的电子束。

2.2 高能MeV UED

高能MeV UED可从根本上削弱电子间空间效应，可提高电子束的能量。根据电动力学理论，运动电荷周围同时存在库仑电场和感应磁场，电子束中的电子受到周围运动电荷产生的电场力和磁场力统称洛伦兹力，即=(+×)，其中和分别为电子的电荷量和速度。当电子运动速度趋近光速时，电子受到的电场力和磁场力几乎完全抵消，电子束中的空间电荷效应被显著抑制。由于MeV电子束的速度接近光速，电子束和泵浦激光之间的速度失配项会自然地降低到1fs以内，有助于UED时间分辨率的提升。但是，MeV电子束的波长短，其衍射角度随之减小，因此在样品后需要数米长漂移段使不同阶的衍射样斑分离。

2006年，美国BNL实验室的X. J. Wang提出高能MeV UED的概念[22]，如图8所示，并设计了相应的系统：电子束由1.6-cell 微波电子枪产生，能量为5.4MeV，束团长度为560fs，电荷量为2.9 pC，相比keV UED提高了2～3个量级[23]。

图8 由X. J. Wang最早提出的MeV UED的示意图

由于MeV UED的优秀性能，国际上多个研究组开展了研究。美国加州大学洛杉矶分校的Pegasus实验室优化了MeV UED的参数，加入光阑刮去电子束的外围电子获得了更高质量的衍射样斑[24]，时间分辨率达到了百fs量级，以此研究了单晶金的融化过程中的Debye-Waller效应[25]。日本Osaka大学的MeV UED以180fs的时间分辨率观测了单晶金的融化过程，实验结果支持双温分子动力学模型[26-27]。2013年，美国BNL实验室的UED课题组通过使用6fC的电子束，获得了40fs的束团长度，时间分辨率达到了130fs[28]。2015年，美国SLAC实验室采用高稳定微波功率源和高精度激光-射频同步技术，将电子束和泵浦激光的到达时间抖动降低到50fs左右。美国SLAC实验室的MeV UED的装置如图9所示。该装置同样采用了20fC的低电荷量，可使UED的时间分辨率达到约105fs。通过该装置陆续完成了Au和Bi等金属晶体、过渡金属硫化物MoS2及N2等气态样品的衍射实验[29]。

图9 美国SLAC实验室的MeV UED的装置

MeV电子束的空间电荷效应相比于keV降低很多。但是，当实验需要高电荷量时，空间电荷效应依然导致超快电子束品质变差，降低时间分辨率。为了保证UED的间分辨率，需要进一步压缩束团长度抵消空间电荷的影响。2015年，清华大学和美国UCLA合作完成了首个MeV UED上基于RF谐振腔的束团压缩实验，在2pC电荷下获得了（42±9）fs的束团长度[30]，UCLA的束团压缩和束长测量装置如图10所示。因为电子能量从keV提升到MeV量级，RF压缩腔也从单腔发展为多腔级联。

2017～2018年，UCLA（见图10）和上海交通大学在20～30fC的低电荷量下通过射频（Radio Frequency, RF）压缩腔分别获得了7fs[31]和6fs[32]的超短电子束。由于射频功率源的相位抖动，实验中电子束到达压缩腔时在零相位附近抖动，电子束因此会经历加速或减速，使其飞行时间发生改变，最终转化为激光-电子束的到达时间抖动。上海交通大学的MeV UED在加装S波段RF压缩腔后，电子束的中心能量抖动增大了4倍，到达时间抖动达到了约120fs[33]。

为了在束团压缩的同时避免引入额外的到达时间抖动，2019年韩国KAERI实验室提出了基于90°消色散段束团长度压缩方法，如图11所示。通过该方案在0.6pC的电荷量下实现了25fs的束团长度和7.8fs的到达时间抖动，由此实现了前所未有的(31±6)fs（RMS）的时间分辨率[34-35]。2020年，上海交通大学也在其MeV UED上完成消色散段的搭建，并在20fC电荷量下实现了50fs（FWHM）的时间分辨率[36]。

图10 UCLA的束团压缩和束长测量装置

图11 KAERI UED的装置示意图

相比于低能keV UED，MeV UED将电子束的亮度提高了2～3个量级。但是，限制时间分辨率突破100 fs的难点依然存在。第一，MeV 的电子束内部仍有一定的空间电荷效应，当电荷量大于100fC时，电子束的束团长度自身会超过100fs；第二，微波功率源存在相位和幅值抖动，引入的到达时间抖动通常在100fs左右。为了实现理想中小于100fs的时间分辨率，需要发展新一代的技术。

3 未来UED的发展趋势

当前的UED已经被成功用于物理、化学、材料等可逆超快过程的研究。然而，许多物质的超快过程不可逆，只能通过单发泵浦探测来获得其演化过程信息，单发电子脉冲获得足够清晰的衍射图像。因为不需要反复泵浦探测，对样品的辐射损伤很小，这是未来UED的一个重要发展趋势，为不可逆过程（如生命科学）的超快动力学研究提供了重要手段。但是，有机大分子物质主要由轻原子组成，对电子的散射效果较弱，探测蛋白质需要约107个电子[37]才能获得清晰图像。要求电子“探针”的亮度比常规UED的亮度高2～3个数量级，其束流的峰值电流与现在的XFEL相当[38]，所以空间电荷效应对束流品质影响显著。这为高品质超快电子束的产生与操控带来了极大的挑战。

3.1 高亮度电子源

UED技术的核心是电子探针技术的进步，因此发展高性能电子源理论及相关技术是未来UED必须解决的首要问题。限制超快电子束峰值亮度的主要原因是阴极处的空间电荷效应。因此提高光阴极处的加速电场梯度，是降低空间电荷效应、增强电子束亮度的有效手段。针对不同的研究问题，需要不同性质的电子源。经过不断的理论与技术积累，电子源的性能逐步向前推进。

3.1.1 常规RF电子枪技术

当前MeV UED使用1.6-cell微波电子枪，是借鉴了用于自由电子激光等高能加速器的电子源设计[39-40]。但MeV UED的电子束能量为3MeV左右，仅使用了1.6-cell约60%的加速能力，导致在加速过程中低能电子束内部的空间电荷效应较为严重。为解决上述问题，UCLA的P. Musumeci提出1.4-cell微波电子枪方案[41]，通过理论和束流仿真说明了1.4-cell微波电子枪在MeV UED应用中可能更具优势。华中科技大学与大阪大学和KEK合作，首次研制成功1.4-cell微波电子枪，初步测试表明，在高电荷量条件下，比1.6-cell电子枪具有显著的优势[42]。尤其在电子起始加速阶段，电场梯度高3～5倍。为了提高超快电子实验效率，超导电子枪也是发展的一个趋势，同时具备了高重复频率和高加梯度的优势。在提供高电荷量的状态下可以极大地提高电子束的重复频率[43-44]，克服目前常温RF电子枪的工作频率过低的问题，大大缩短实验时间，提高了工作效率。

3.1.2 THz驱动电子枪

传统的RF或DC电子枪，由于电场击穿的限制，不能产生高的加速电场梯度（RF: 200MV/m, DC: 10MV/m），导致电子束质量难以提高，限制了UED的性能。太赫兹（THz）频段的激光脉冲是合适的驱动源，其频率比常规RF高2～3个数量级，可以产生高达GV/m的加速梯度，具备产生超短、高亮度电子束的潜力，使得THz光谱范围非常适合于发展电子枪技术[45-46]，THz电子枪示意图如图12所示。其挑战在于时变电磁场频率非常高，电子枪结构设计困难。强场太赫兹脉冲源技术的发展开辟了高效加速的新途径带电粒子，降低了电子束能散，提高束团电荷量，消除了电子束抖动等。目前，THz电子枪还处于原理验证阶段。

图12 THz电子枪示意图

3.1.3激光加速器

激光尾场加速（Laser Wakefield Accelerators, LWFA）由于能提供极强的加速场，是一种新兴的加速技术，有可能克服现有常规电子加速器的局限性。常规电子加速器基于射频腔，加速电场梯度受限于真空射频击穿小于100MV/m。相比之下，LWFA利用等离子体介质中产生的强电场（＞100GV/m），而不会产生击穿问题[47]。由于LWFA可以提供的加速电场梯度比常规RF技术高3个数量级，空间电荷力的作用时间短，可以急剧降低空间电荷效应，实现紧凑、高效的加速电子。LWFA可提供与激光源同步的飞秒电子束，实现前所未有的时间分辨率，并具有单发测量的能力，基于激光加速器的超快电子衍射示意图如图13所示。该方案可用于研究等离子体和致密材料中的超快动力学现象，如瞬态磁场、快速演化的等离子体动力学和晶格振荡等[48]。

图13 基于激光加速器的超快电子衍射示意图

3.2 THz操控高亮度电子束

为了消除基于射频电磁场的超快电子束团操控技术引入的时间抖动，基于THz驱动的束团操控和测量方案被提出，相应的理论与技术逐渐发展起来。该方法具有三项优势：①THz脉冲与电子束同源于同一束激光，根本上消除了相互之间的相位抖动；②THz波段相比射频波段频率提高了约3个数量级，可提供GV/m量级操控电磁场；③THz的波长与超快电子束的长度在同一量级，因此可以更准确、高效地对电子束进行操控。

THz驱动操控电子束的理论与技术不断发展，其原理验证实验也逐步开展。2014年，德国L.Wimmer等完成了THz操控纳米尖端光电子发射实验，产生THz峰值场强达到约900MV/m，实现THz驱动电子束的加速、压缩和展宽等操作[49]。同年，Bern大学的J. Fabianska等提出将THz能量聚集在分裂环（Split-Ring Resonator, SRR）间隙中，以获得GV/m量级的时变电场，进行束长测量实验[50]。2016年，慕尼黑大学C. Kealhofer等提出了可用于束长测量和束团压缩的SRR，并完成了首个全THz驱动的束长测量和束团压缩实验[51]。华中科技大学也在此方面开展深入的理论与技术研究，提出了飞秒电子束串的测量方法[52]。随着THz技术的发展，目前通过多种技术已经可以产生加速电场梯度大于1GV/m[53-54]、脉冲能量高达数十mJ的THz驱动脉冲，这也为未来THz驱动的束团压缩、测量、加速[55-56]等技术的发展提供了坚实的基础。

4 结论

超快电子衍射经过几十年的发展，取得了显著成果，目前已经可以实现对一些简单的分子结构拍摄分子电影。但是产生探测生物大分子等复杂结构的不可逆过程所需的高亮度飞秒电子束目前还存在一定的难度，其本质原因仍是空间电荷效应和高亮度之间的矛盾。未来UED的发展目标一方面是针对生物大分子的不可逆的生命科学超快过程的研究，发展高电荷量的飞秒电子探针技术，实现单发成像；另一方面针对可逆过程，则需要发展高重频的电子源理论与激光技术，在通过降低电荷量消除空间电荷效应的同时，提升实验效率。针对以上目标，以短半腔长度的常温微波电子枪、超导微波电子枪为主的传统电子源将继续发展，同时基于THz和激光技术的新型电子源和束团操控技术也将为UED的发展带来新的机遇。

[1] Miller R J D. Femtosecond crystallography with ultrabright electrons and X-rays: capturing chemistry in action[J]. Science, 2014, 343(6175): 1108-1116.

[2] Zewail A H. Laser femtochemistry[J]. Science, 1988, 242(4886): 1645-1653.

[3] Williamson S, Mourou G, Letzring S. Picosecond electron diffraction[C]//Proceeding of the International Socity for Optical Engineering, 1983, 0348: 313-317.

[4] Wolf T J A, Sanchez D M, Yang J, et al. The photochemical ring-opening of 1, 3-cyclohexadiene imaged by ultrafast electron diffraction[J]. Nature Chemistry, 2019, 11(6): 504-509.

[5] Ziegler A. Ultrafast materials science and 4D imaging with atomic resolution both in space and time[J]. MRS Bulletin, 2011, 36(2): 121-131.

[6] Kabius B C, Browning N D, Thevuthasan S, et al. Dynamic processes in biology, chemistry, and materials science: opportunities for ultrafast transmission electron microscopy - workshop summary report[R]. Office of Scientific and Technical Information (OSTI), 2012.

[7] Charles Williamson J, Zewail A H. Ultrafast electron diffraction. Velocity mismatch and temporal resolution in crossed-beam experiments[J]. Chemical Physics Letters, 1993, 209(1/2): 10-16.

[8] Michalik A M, Sherman E Y, Sipe J E. Theory of ultrafast electron diffraction: the role of the electron bunch properties[J]. Journal of Applied Physics, 2008, 104(5): 054905.

[9] Zhu Pengfei, Zhu Y, Hidaka Y, et al. Femtosecond time-resolved MeV electron diffraction[J]. New Journal of Physics, 2015, 17(6): 063004.

[10] Rosenzweig J, Travish G, Serafini L. The physics and applications of high brightness electron beams[C]// Proceedings of the ICFA Workshop: Chia Laguna, Sardinia, Italy, 2002: 1-18.

[11] Murphy D, Speirs R W, Sheludko D V, et al. Detailed observation of space–charge dynamics using ultracold ion bunches[J]. Nature Communications, 2014, 5: 4489.

[12] Sciaini G, Miller R J D. Femtosecond electron diffraction: heralding the era of atomically resolved dynamics[J]. Reports on Progress in Physics, 2011, 74(9): 096101.

[13] Chatelain R P, Morrison V, Godbout C, et al. Space-charge effects in ultrafast electron diffraction patterns from single crystals[J]. Ultramicroscopy, 2012, 116: 86-94.

[14] Williamson J C, Cao J, Ihee H, et al. Clocking transient chemical changes by ultrafast electron diffraction[J]. Nature, 1997, 386(6621): 159-162.

[15] Lobastov V A, Srinivasan R, Zewail A H. Four-dimensional ultrafast electron microscopy[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences, 2005, 102(20): 7069-7073.

[16] Baum P. On the physics of ultrashort single-electron pulses for time-resolved microscopy and diffraction[J]. Chemical Physics, 2013, 423: 55-61.

[17] Harb M, Peng Weina, Sciaini G, et al. Excitation of longitudinal and transverse coherent acoustic phonons in nanometer free-standing films of (001) Si[J]. Physical Review B, 2009, 79(9): 094301.

[18] Miller R J D, Ernstorfer R, Harb M, et al. `Making the molecular movie': first frames[J]. Acta Crystallographica Section A Foundations of Crystallography, 2010, 66(2): 137-156.

[19] van Oudheusden T, Pasmans P L E M, van der Geer S B, et al. Compression of subrelativistic space-charge-dominated electron bunches for single-shot femtosecond electron diffraction[J]. Physical Review Letters, 2010, 105(26): 264801.

[20] Tokita S, Hashida M, Inoue S, et al. Single-shot femtosecond electron diffraction with laser-accelerated electrons: experimental demonstration of electron pulse compression[J]. Physical Review Letters, 2010, 105(21): 215004.

[21] Kassier G H, Haupt K, Erasmus N, et al. Achromatic reflectron compressor design for bright pulses in femtosecond electron diffraction[J]. Journal of Applied Physics, 2009, 105(11): 113111.

[22] Wang X J, Xiang D, Kim T K, Ihee H. Potential of femtosecond electron diffraction using near-relativistic electrons from a photocathode RF gun[J]. Journal- Korean Physical Society, 2006, 48(3): 390-396.

[23] Hastings J B, Rudakov F M, Dowell D H, et al. Ultrafast time-resolved electron diffraction with megavolt electron beams[J]. Applied Physics Letters, 2006, 89(18): 184109.

[24] Musumeci P, Moody J T, Scoby C M, et al. High quality single shot diffraction patterns using ultrashort megaelectron volt electron beams from a radio frequency photoinjector[J]. Review of Scientific Instruments, 2010, 81(1): 013306.

[25] Musumeci P, Moody J T, Scoby C M, et al. Laser-induced melting of a single crystal gold sample by time-resolved ultrafast relativistic electron diffraction[J]. Applied Physics Letters, 2010, 97(6): 063502.

[26] Murooka Y, Naruse N, Sakakihara S, et al. Transmission-electron diffraction by MeV electron pulses[J]. Applied Physics Letters, 2011, 98(25): 251903.

[27] Giret Y, Naruse N, Daraszewicz S L, et al. Determination of transient atomic structure of laser-excited materials from time-resolved diffraction data[J]. Applied Physics Letters, 2013, 103(25): 253107.

[28] Zhu Pengfei, Zhu Y, Hidaka Y, et al. Femtosecond time-resolved MeV electron diffraction[J]. New Journal of Physics, 2015, 17(6): 063004.

[29] Weathersby S P, Brown G, Centurion M, et al. Mega-electron-volt ultrafast electron diffraction at SLAC national accelerator laboratory[J]. The Review of Scientific Instruments, 2015, 86(7): 073702.

[30] Lu X H, Tang C X, Li R K, et al. Generation and measurement of velocity bunched ultrashort bunch of pC charge[J]. Physical Review Special Topics - Accelerators and Beams, 2015, 18(3): 032802.

[31] Maxson J, Cesar D, Calmasini G, et al. Direct measurement of sub-10 fs relativistic electron beams with ultralow emittance[J]. Physical Review Letters, 2017, 118(15): 154802.

[32] Zhao Lingrong, Wang Zhe, Lu Chao, et al. Terahertz streaking of few-femtosecond relativistic electron beams[J]. Physical Review X, 2018, 8(2): 021061.

[33] 赵凌荣. 亚十飞秒兆电子伏超快电子衍射关键技术研究[D]. 上海: 上海交通大学, 2019.

[34] Kim H W, Vinokurov N A, Baek I H, et al. Towards jitter-free ultrafast electron diffraction technology[J]. Nature Photonics, 2020, 14(4): 245-249.

[35] Kim H W, Baek I H, Shin J, et al. Method for developing a sub-10 fs ultrafast electron diffraction technology[J]. Structural Dynamics, 2020, 7(3): 034301.

[36] Qi Fengfeng, Ma Zhuoran, Zhao Lingrong, et al. Breaking 50 femtosecond resolution barrier in MeV ultrafast electron diffraction with a double bend achromat compressor[J]. Physical Review Letters, 2020, 124(13): 134803.

[37] Ischenko A A, Weber P M, Miller R J D. Capturing chemistry in action with electrons: realization of atomically resolved reaction dynamics[J]. Chemical Reviews, 2017, 117(16): 11066-11124.

[38] Gordon M, van der Geer S B, Maxson J, et al. Point-to-point Coulomb effects in high brightness photoelectron beam lines for ultrafast electron diffraction[J]. Physical Review Accelerators and Beams, 2021, 24(8): 084202.

[39] Li Renkai, Tang Chuanxiang, Du Yingchao, et al. Experimental demonstration of high quality MeV ultrafast electron diffraction[J]. Review of Scientific Instruments, 2009, 80(8): 083303.

[40] Glownia J M, Gumerlock K, Lemke H T, et al. Pump-probe experimental methodology at the Linac Coherent Light Source[J]. Journal of Synchrotron Radiation, 2019, 26(Pt 3): 685-691.

[41] Pirez E, Musumeci P, Maxson J, et al. S-band 1.4 cell photoinjector design for high brightness beam generation[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers,Detectors and Associated Equipment, 2017, 865: 109-113.

[42] Song Yifang, Yang Jinfeng, Wang Jian, et al. Development of a 1.4-cell RF photocathode Gun for single-shot MeV ultrafast electron diffraction devices with femtosecond resolution[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, 2022, 1031: 166602.

[43] Teichert J. Superconducting RF guns: emerging technology for future accelerators[C]//2014 5th International Particle Acceleration Conference, Dresden, Germany, 2014: 4085-4089.

[44] Duran Yildiz H, Porsuk D, Cakir R, et al. Design and comparison of superconducting RF gun cavities and beam dynamics for linear electron accelerators[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, 2019, 939: 74-82.

[45] Lewis S M, Merrick J, Othman M A K, et al. A THz-driven field emission electron gun[C]//2020 45th International Conference on Infrared, Millimeter, and Terahertz Waves (IRMMW-THz), Buffalo, NY, USA, 2020: 1-2.

[46] Turnár S, Hebling J, Fülöp J A, et al. Design of a THz-driven compact relativistic electron source[J]. Applied Physics B, 2021, 127(3): 1-7.

[47] He Z H, Thomas A G R, Beaurepaire B, et al. Electron diffraction using ultrafast electron bunches from a laser-wakefield accelerator at kHz repetition rate[J]. Applied Physics Letters, 2013, 102(6): 064104.

[48] Kim H T, Pathak V B, Hojbota C I, et al. Laser wakefield electron acceleration with PW lasers and future applications[J].Journal of the Korean Physical Society, 2022, 80(8): 670-683.

[49] Wimmer L, Herink G, Solli D R, et al. Terahertz control of nanotip photoemission[J]. Nature Physics, 2014, 10(6): 432-436.

[50] Fabianska J, Kassier G, Feurer T. Split ring resonator based THz-driven electron streak camera featuring femtosecond resolution[J]. Scientific Reports, 2014, 4: 5645.

[51] Kealhofer C, Schneider W, Ehberger D, et al. All-optical control and metrology of electron pulses[J]. Science, 2016, 352(6284): 429-433.

[52] Xu Yang, Wang Jian, Song Yifang, et al. A proposal of multipulse-driven split-ring resonator for femtosecond resolution bunch length measurement[C]// Proceedings of the International Society for Optical Engineering, 2022, 12291: 37-43.

[53] Shalaby M, Hauri C P. Demonstration of a low-frequency three-dimensional terahertz bullet with extreme brightness[J]. Nature Communications, 2015, 6: 5976.

[54] Liao Guoqian, Li Yutong, Liu Hao, et al. Multimillijoule coherent terahertz bursts from picosecond laser-irradiated metal foils[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2019, 116(10): 3994-3999.

[55] Nanni E A, Huang W R, Hong K H, et al. Terahertz-driven linear electron acceleration[J]. Nature Communications, 2015, 6: 8486.

[56] Huang W R, Fallahi A, et al. Terahertz-driven, all-optical electron gun[J]. Optica, 2016, 3: 1209-1212.

Review on Research and Development of Ultrafast Electron Diffraction

Song Yifang Wang Jian Liu Zhengzheng Fan Kuanjun

（School of Electrical and Electronic Engineering Huazhong University of Science and Technology Wuhan 430074 China）

Atomic motion and structural changes are the essences of chemical reactions and life processes in nature. Therefore, observing the atomic motion and structural evolution of the non-equilibrium state of matter at the atomic level in real time and space can profoundly explain the essence of these phenomena, link the microscopic dynamic process of matter with its physical and chemical characteristics, and create great opportunities for scientific breakthroughs. The characteristic time of the dynamic process at the atomic level is in the order of picosecond, femtosecond, and even attosecond. At present, only the pump-probe technique can achieve the temporal resolution of such anorder. Ultrafast electron diffraction uses electrons as the probe in the pump-probe technique. It has the advantages such as high elastic scattering cross section, low energy deposition, and low maintenance cost, and thus has achieved rapid development in the past decade. This paper summarizes the development of key technologies in ultrafast electron diffraction in recent years and looks forward to the development trend of the new generation of ultrafast electron diffraction.

Ultrafast science, ultrafast electron diffraction, space charge effect, THz-driven

10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.221464

TM15; TL55

科技部高端外专项目（G2021154014L）资助。

2022-07-29

2022-08-17

宋怡方 男，1995 年生，博士研究生，研究方向为加速器物理与技术、电磁场理论、太赫兹技术等。E-mail：yifangsong@hust.edu.cn

樊宽军 男，1968 年生，教授，博士生导师，研究方向为加速器物理与技术、超快电子衍射、质子治疗等。E-mail：kjfan@hust.edu.cn（通信作者）

（编辑 郭丽军）