2018-2020年四川盆地南部城市空气质量首要污染物特征分析

张洪文 ，马海燕

(1 四川省泸州生态环境监测中心站，四川 泸州 646000；2 泸州市叙永生态环境监测和应急服务中心，四川 泸州 646000)

首要污染物是指污染程度最高的污染物，对空气质量有较大影响，是反映当地环境空气质量的重要指标。系统全面地分析重点地区和城市空气质量首要污染物的时空变化特征，能精准有效地了解主要大气污染物对研究区域空气质量的影响，有利于环境管理部门科学、有针对性地开展大气污染防治，改善空气质量。

随着2016年成渝城市群发展规划出台，尤其是四川省2017年底印发《四川省蓝天保卫行动方案(2017-2020年)》以来，国内外学者针对成渝地区大气污染特征开展了大量、深入研究。刘培川等[1]发现区域污染、燃放烟花爆竹、秸秆焚烧等典型污染类型对四川省城市环境空气中PM2.5污染贡献比例分别为13.62%、0.75%、3.11%；史海琪等[2]研究发现O3在盆地中西部污染较重，PM2.5和PM10在成都及周边城市污染较重，SO2在盆地中南部污染较重；肖丹华等[3]发现盆地PM2.5、PM10、CO、NO2和SO2质量浓度的季节变化为冬季高、夏季低，O3质量浓度季节变化则为冬季低、夏季高；曹洋等[4]发现成都市区的首要污染物以PM2.5为主，郊区以O3为主；刘姣姣等[5]发现重庆市O3污染浓度呈逐年增高、超标天数增加、首次临界时间逐年提前等特点；熊桂洪等[6]发现SO2、NO2、CO、PM10和PM2.5呈“U型”，O3呈现“倒U型”的季节变化特征。

上述研究多以单个省或市为范围进行短期的污染特征研究分析，而以首要污染物的变化特征为切入点，对同一区域内的数个城市进行污染物的长期分析则较少。本文选取处于四川盆地南部、地形条件和大气污染特征相似的泸州、内江、宜宾和自贡4个城市，全面研究各城市开展蓝天保卫行动以来，空气质量首要污染物的空间分布特征和时间变化趋势，探讨影响四川盆地南部区域空气质量的主要污染物和相应的变化规律，以期为四川盆地南部区域及成渝地区相似城市开展大气污染防控工作提供有力的技术支撑。

1 材料与方法

1.1 数据来源

本研究所选用的数据来源于四川省空气质量监测网络管理系统，选取泸州、内江、自贡和宜宾4个城市2018-2020年连续3a日数据，对首要污染物进行时空特征分析。考虑到数据有效性和研究需要，对不满足数据有效性的个别天数，以当天至少一个点位的监测结果计算该城市的AQI和首要污染物，以保证全年有效分析天数的完整性。

1.2 统计方法

根据《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[7]、《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012)和《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663-2013)对首要污染物的要求[8-9]，城市空气质量级别为优时，无首要污染物；空气质量级别为良、轻度污染、中度污染、重度污染和严重污染时，标明其首要污染物。AQI大于100时，该日的首要污染物为超标污染物，以下各段中“天数比例”是指非优天数(AQI>50)中各项首要污染物所占的比例。

《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012)规定，若空气质量分指数IAQI最大的污染物为两项或两项以上时，并列为首要污染物。当城市同一日有两项或两项以上首要污染物时，则这些首要污染物所占天数均按照1d计算，因此各首要污染物天数所占非优天比例相加之和会出现大于100%的情况。

本研究中以四川省2017年10月印发的《四川省蓝天保卫行动方案(2017-2020年)》为时间节点，分析了2018-2020年蓝天保卫行动开展以来，泸州、内江、自贡和宜宾4市首要污染物天数和天数比例的分布情况，总结了它们的空间分布特征和时间变化趋势，并结合前人研究成果探讨其成因。

2 结果和分析

2.1 首要污染物基本分布特征

2018-2020年各城市首要污染物天数及天数比例结果表明各城市每年非优天数差别不大(见表1和图1所示)，平均每年246.9 d，4个城市非优天数在217～278 d之间；自贡首要污染物仅有PM2.5、O3-8 h和PM103种，其余3个城市还偶有出现NO2。总的来说，4个城市第一大首要污染物均为PM2.5，PM2.5首要污染物3a天数比例最低为46.7%，最高为63.4%，多数年份占比在50%左右，整体差异不大；O3-8 h天数比例略低于PM2.5，4个城市第二大首要污染物均为O3-8 h，3a天数比例在31.5%～45.6%之间；第三和第四大首要污染物分别为PM10和NO2，4个城市PM10天数比例均低于10%，但泸州PM10天数比例明显低于其他3个城市；NO2首要污染物天仅在泸州、内江和宜宾仅零星出现过1～5 d，占比极低(0.4%～2.2%)；SO2和CO首要污染物天在4个城市中均未出现。

表1 2018-2020年各城市首要污染物天数及天数比例

各城市PM2.5首要污染物天数比例相当，均占到50.0%左右，从空间分布上看PM2.5污染是川南区域的共性问题，这与潘文琪[10]等进行四川盆地PM2.5特征及污染参数关联分析中的结论相呼应。从北向南，4个城市O3-8 h首要污染物天数比例总体呈上升趋势，但随着城市纬度的升高，臭氧浓度值却在降低，陈雪萍[11]在基于卫星遥感的中国西部地区臭氧总量分布特征及其成因分析中也提出相似的空间分布规律，多个研究及相关数据也表明，川南地区是四川盆地O3污染的高值区。PM10首要污染物天数比例整体呈波动下降趋势，这与2018年以来四川省开展蓝天保卫行动，大力加强工业、企业扬尘以及移动源的整治有关，但也需注意到各城市在夏初秋末时节秸秆焚烧对PM10的贡献[12]。泸州市NO2首要污染物天数比例明显高于其他3个城市，这与当地机动车数量激增、尾气排放量增加、油品质量恶劣和排放标准落后等因素相关[13]，但内江和宜宾NO2污染也不容忽视。SO2和CO首要污染物天数比例均为0%，这与“十二五”开始川南地区各大钢铁、水泥、火电等产业实行超低排放[14]、能源结构调整等有关。

图1 2018-2020年各城市首要污染物3a平均天数比例

2.2 首要污染物年际变化趋势

考虑到SO2和CO首要污染物天在各城市中均未出现，NO2首要污染物天仅零星出现，因此以下研究中主要对各城市PM2.5、O3-8 h和PM10等3种首要污染物进行分析。

各城市PM2.5、O3-8 h和PM10首要污染物天数比例年际变化如图2所示。4个城市PM2.5首要污染物天数比例变化趋势一致，均为上升-下降趋势，内江和自贡变化幅度较小，处于48.2%～56.3%的范围内，泸州和宜宾变化幅度较大，处于46.7%～63.4%的范围内；2018年PM2.5首要污染物天数比例在各个城市3a比例中均为最低。

各城市O3-8 h首要污染物天数比例年际变化规律较为一致，2019年比2018年均有不同程度下降，自贡下降10.7%，在4个城市中天数比例下降最多，2020年均有上升，比2019年分别上涨5.0%、6.5%、8.3%和11.3%，挥发性有机物、NOX等前体物与O3的化学反应及不同气象条件下O3的不同反应都有可能影响O3污染程度的变化[15]；泸州3a O3-8 h天数比例变化幅度较小，变化幅度仅在2.2%～5.0%之间，但内江、宜宾和自贡前两年均大幅下降，降幅在5.8%～10.7%之间，而2020年各城市均大幅上升，甚至超过2018年的天数比例；2020年各城市平均O3-8 h天数比例为42.9%，较2018-2019年各城市平均O3-8 h天数比例38.3%上涨了4.6%，一定程度上表明川南地区O3污染时间增多，改善幅度减小，程度有所加重。

泸州PM10首要污染物天数比例呈逐年下降趋势，2020年相对于前两年分别下降11.1%和0.8%；内江和自贡PM10首要污染物天数比例呈先升后降趋势，2019年较2018年分别上涨0.9%和5.8%，且2019年均为3a最高值(9.2%、13.4%)，而2020年又有所下降；宜宾PM10首要污染物天数比例呈先降后升趋势，2019年略有下降，较2018年下降2.6%，2020年又上涨明显(7.7%)。

图2 2018-2020年各城市首要污染物年际变化趋势

2.3 首要污染物月变化趋势

各城市3种首要污染物天数3a平均月变化趋势如图3所示。

PM2.5首要污染物天数整体呈“U”型的月变化趋势，1月、2月和12月为全年最高，7月各城市PM2.5首要污染物天数均为0，全年最低；冬季高湿低温静风弱降水和低边界层等不利气象条件是造成PM2.5首要污染物天数“U”型分布的主要原因[16]。各城市除7月外均出现不同程度的PM2.5首要污染天，反映出PM2.5是一种区域性、全年性、持续性的大气污染物。

O3-8 h首要污染物天数月变化曲线基本呈“倒U”型，秋冬季鲜有O3-8 h污染，污染集中在春夏季，8月为全年最高值，4～7月略低于8月，全年峰值集中在8月，受夏季高温、低湿、强光照和强辐射等因素影响，光化学反应较为强烈[17-18]，O3污染多发。自贡6月O3-8 h首要污染物天数(19d)较其他3个城市多出5天左右。

泸州PM10首要污染物天数月变化曲线略低于其他3个城市，各城市PM10变化曲线在3月和5月出现明显的高值，这与川南地区春季受西北等地区浮尘天气影响和春末夏初区域性秸秆焚烧导致PM10浓度抬升有显著关系[19-21]。各城市PM10首要污染物在11月整体突高，可能与秋季秸秆焚烧、边界层高度降低、降水减弱等气象因素有关[22]。

图3 各城市主要首要污染物天数月变化曲线

2.4 不同空气质量级别天中首要污染物分布

各城市从良至严重污染的不同空气质量级别天中的首要污染物分布情况如图4所示。首要污染物种类最多的为良级天，且3种主要的首要污染物占比明显。随着污染级别加重，首要污染物种类逐渐减少，4个城市均未出现过严重污染。

4个城市PM2.5天数比例随空气质量级别逐级递增，从良级的49.6%上升到重度污染的100.0%；宜宾和自贡的重度污染天均由细颗粒物导致，PM2.5未在4个城市发生过严重污染。

O3-8 h首要污染物天全部出现在良至中度污染级别；4个城市O3-8 h首要污染物天数比例随空气质量级别逐级下降；O3-8 h未在4个城市发生过重度污染和严重污染。

从良至轻度污染，各城市PM10首要污染物天数比例逐级下降，PM10未在4个城市发生过中度污染及以上级别的污染。

图4 不同空气质量级别天中首要污染物天数比例分布

3 结 论

(1) 2018-2020年4个城市首要污染物由主到次排序为PM2.5、O3-8 h、PM10和NO2；各城市第一大首要污染物均为PM2.5，具有显著的区域性污染特征；内江O3-8 h污染突出，自贡、宜宾PM10污染形势不容乐观，泸州NO2污染也不容忽视。

(2)各城市PM2.5首要污染物天数比例3a均值在49.0%～56.0%之间，空间差异不大；从北向南，4个城市O3-8 h天数比例总体呈上升趋势；PM10天数比例大致呈波动下降趋势。

(3)各城市PM2.5首要污染物天数比例年际变化趋势一致，均为上升—下降趋势；O3-8 h天数比例年际变化较为一致，为下降—上升趋势，2020年各城市O3-8 h天数比例显著上升，川南地区O3污染形势有所加重；除泸州PM10天数比例逐年下降外，其余3个城市均呈波动变化趋势。

(4)各城市PM2.5首要污染物天数月变化曲线基本呈“U”型，全年大部分月均出现不同程度的PM2.5污染；O3-8 h月变化曲线基本呈“倒U”型，8月为第一高值区，4～7月为第二高值区，峰值集中在8月；PM10首要污染物天数在3月和5月出现明显的高值，11月出现小峰值。

(5)随着污染级别加重，各城市PM2.5首要污染物天数比例逐渐增加，在宜宾和自贡出现的重度污染天中，均为PM2.5污染导致；O3-8 h首要污染物天全部出现在良至中度污染级别，且天数比例逐级下降；PM10首要污染物天数比例逐级下降，且PM10为首要污染物仅在良和轻度污染级别中出现；各城市均未出现过严重污染。

(6)各城市首要污染物特征既有相同之处，也有各自独特之处，环境管理部门可结合源清单、污染物类别和种类分析、相关联的气象要素和人为条件影响分析等成果，一地一策、一点一策地进行首要污染物减排，以成本效益最大化地实现空气质量的持续改善。