核电站周边海域鱼类与表层沉积物中的放射性水平调查

可愚,刘湘根,谭赛章,杨涛,黄远洲,魏天琦,蒋晓山

(1.国家海洋局东海环境监测中心 上海 201206;2.自然资源部生态监测与修复技术重点实验室 上海 201206)

0 引言

随着近年来我国的能源结构调整,积极发展核电已成为我国优化电力结构的选择之一[1]。由于核电站的迅速发展,核设施正常运转下的流出物和温排水等污染物以及可能发生的核事故使我国近海生态环境面临的压力日益增加。2011年日本福岛第一核电站发生爆炸,致使日本西北附近太平洋海域受到严重的放射性污染,核电站对周边海域生态环境的影响以及相关生态环境安全问题成为备受关注的基础性问题。

姚沛林等[2]监测2005—2014年田湾核电站的环境辐射水平,谷韶中等[3]监测秦山核电基地的环境辐射水平,张合金[4]监测宁德核电厂外围环境的γ辐射水平,王艳飞[5]监测福清核电站的环境辐射水平。然而目前对比多座核电站放射性水平的研究屈指可数,且对于生物体中放射性水平的调查也较有限。本研究选取田湾核电站、秦山核电站、宁德核电站和福清核电站4座我国沿海已运营的核电站为研究对象,分别于2016年6-9月和2017年4-7月调查其周边海域鱼类和表层沉积物中主要放射性核素的比活度,从而评价其放射性水平,调查结果可为评价核电站对周边海域生态环境的影响提供数据支持。

海洋表层沉积物中的238U、226Ra和228Ra是天然衰变系放射性核素,对其进行研究有助于示踪表层沉积物的海洋学过程,因此受到海洋学家的重视。在测定鱼类和表层沉积物中的放射性核素时,采用高纯锗(HPGe)γ能谱法的实验过程简单,且引入偶然误差的概率小,因此该方法在海洋学研究中被广泛应用[6]。本研究采用γ能谱法测定放射性核素的比活度,进一步分析4座核电站周边海域表层沉积物的来源。

1 材料与方法

1.1 研究海域

田湾核电站位于江苏北部沿海,距离连云港市区(新浦)28 km,目前已运营6台机组,装机容量为660万k W;秦山核电站位于浙江秦山沿海,目前已运营9台机组,装机容量为630万k W;宁德核电站位于福建宁德沿海,距离福鼎市区南部约32 km,目前已运营4台机组,装机容量为436万k W;福清核电站位于福建中部沿海,目前已运营5台机组,装机容量为552万k W。

1.2 样品来源和处理

鱼类样品为从核电站周边地区渔民收购的当地海域优势鱼种,带回实验室去除表面泥沙杂质,经105℃烘干、300℃碳化、450℃灰化24 h、行星球磨机研磨、混匀和80目过筛,使用φ75×50 mm的聚丙烯塑料样品盒密封封装。

表层沉积物样品来自核电站周边海域,基于核电站取水口和排水口的位置,根据周边海域的水动力扩散模型,在不同扩散方向和梯度上设置采样站位。使用表层泥器(抓泥斗)采集样品,现场使用聚乙烯自封袋封装,带回实验室经105℃烘干、磨细、混匀和80目过筛,使用φ75×50 mm的聚丙烯塑料样品盒密封封装。

鱼类和表层沉积物样品均放置100 d以上,以保证样品中的238U与子体衰变平衡[7]。

1.3 样品分析

测定样品使用的高纯锗(HPGe)γ能谱仪产自美国CANBERRA公司,探头型号为BE5030,在0.03～2 Me V能量区间的本底为0.7 cps,测定样品中的238U、137Cs、134Cs、226Ra、228Ra、40K、110mAg、58Co和60Co共9种放射性核素,样品测量时间均为80 000 s。使用中国计量科学研究院生产的60Co点源(编号C61204)作为仪器能量刻度源,鱼类样品的测定使用中国计量科学研究院校准源(编号SH16122201)作为仪器效率刻度源,表层沉积物样品的测定使用中国计量科学研究院校准源(编号7NCJ/P-0107)作为仪器效率刻度源。

根据放射性核素活度计算使用谱线(表1),参照已有研究方法[6-9]进行相关计算,计算结果校正至采样日期。

2 结果与讨论

2.1 鱼类

2016—2017年4座核电站周边海域鱼类中的放射性核素比活度如表2所示。

核素 能量40 K 1 460.81 137 Cs 661.66 134 Cs 604.69 226 Ra*609.31 295.21 351.92 228 Ra* 338.32 911.60 238 U 63.29 110m Ag 657.74 58 Co 810.75 60 Co 1 332.48

样品来源 种名 产地 238 U 137 Cs 226 Ra 228 Ra 40 K 2016年田湾核电站长蛇鲻 高公岛 0.21±0.01 0.036±0.009 0.15±0.02 0.41±0.04 76.9±3.2舌鳎 高公岛 0.25±0.01 0.049±0.008 0.13±0.01 0.26±0.03 68.5±2.9images/BZ_95_552_1644_583_1673.png鱼 连岛 0.28±0.01 0.057±0.009 0.10±0.01 0.22±0.03 70.3±2.9舌鳎 连岛 0.20±0.01 ＜0.024 0.17±0.02 0.40±0.03 67.8±2.8长蛇鲻 赣榆 0.32±0.01 0.036±0.009 0.13±0.01 0.46±0.03 70.5±2.9舌鳎 赣榆 0.26±0.01 0.039±0.008 0.17±0.02 0.47±0.03 54.8±2.3皮氏叫姑鱼 徐圩 0.29±0.01 0.037±0.009 0.14±0.01 0.52±0.04 71.7±3.0 2017年田湾核电站小黄鱼 赣榆 0.14±0.01 0.017±0.005 0.48±0.02 0.30±0.03 22.2±0.5鲬赣榆 0.16±0.01 0.027±0.005 0.58±0.02 0.24±0.03 27.2±0.6白姑 高公岛 0.22±0.01 0.020±0.005 0.76±0.03 0.33±0.03 42.8±0.9images/BZ_95_552_2174_583_2204.png鱼高公岛 0.16±0.01 0.025±0.005 0.44±0.02 0.35±0.04 55.0±1.2白姑 徐圩 0.43±0.01 ＜0.016 1.55±0.04 0.37±0.02 43.3±0.9images/BZ_95_552_2307_583_2337.png鱼连岛 0.49±0.01 0.107±0.008 1.78±0.04 0.41±0.03 42.5±0.9白姑 连岛 0.21±0.01 ＜0.016 0.77±0.03 0.26±0.01 44.5±1.0 2016年秦山核电站鲻鱼 乍浦 ＜0.042 ＜0.030 0.44±0.02 0.92±0.05 70.4±2.9鲻鱼 沈家门 0.34±0.01 ＜0.032 0.48±0.03 1.11±0.06 66.4±2.8鲻鱼 蟹浦 0.13±0.01 ＜0.024 0.53±0.03 1.15±0.06 29.5±1.2鲻鱼 澉浦 0.43±0.01 ＜0.029 0.62±0.03 1.23±0.06 42.4±1.8 2017年秦山核电站鲻鱼 乍浦 0.38±0.01 ＜0.031 0.80±0.03 0.51±0.05 67.2±1.5鲻鱼 沈家门 0.35±0.01 ＜0.030 0.77±0.03 0.48±0.04 62.2±1.4鲻鱼 澥浦 0.40±0.02 ＜0.036 0.89±0.04 0.44±0.04 71.2±1.6鲻鱼 澉浦 0.39±0.02 ＜0.032 0.79±0.03 0.41±0.04 67.5±1.5 2016年宁德核电站眼斑拟磁鱼 附近海域 0.10±0.01 0.015±0.005 0.04±0.01 0.13±0.02 37.1±1.6images/BZ_95_552_2967_583_2997.png鱼 附近海域 0.17±0.01 0.014±0.003 0.03±0.01 0.07±0.01 25.5±1.1真鲷 附近海域 0.22±0.01 0.011±0.004 0.05±0.01 0.10±0.02 31.0±1.3

样品来源 种名 产地 238 U 137 Cs 226 Ra 228 Ra 40 K 2017年宁德核电站花鲈 牛郎岗 0.04±0.01 ＜0.013 0.10±0.01 0.24±0.04 22.4±0.5images/BZ_96_552_511_583_541.png鱼上黄岐 0.07±0.01 ＜0.014 0.24±0.02 0.28±0.02 20.0±0.5眼斑拟石首鱼 三沙镇 0.04±0.01 ＜0.013 0.14±0.01 0.20±0.02 18.8±0.4 2016年福清核电站红鱼 附近海域 0.10±0.01 0.013±0.005 0.07±0.01 0.14±0.02 33.2±1.4images/BZ_96_552_710_583_740.png鱼附近海域 0.18±0.01 0.015±0.003 0.05±0.01 0.11±0.01 22.8±1.0真鲷 附近海域 0.23±0.01 0.010±0.004 0.08±0.01 0.19±0.02 25.2±1.1 2017年福清核电站红古鱼 江镜农场 0.10±0.01 0.029±0.006 0.23±0.02 0.35±0.04 44.0±1.0白鳌鱼 工程排水口 0.13±0.01 ＜0.019 0.35±0.02 0.38±0.04 45.3±1.0平均值 0.23±0.12 0.031±0.023 0.43±0.42 0.41±0.29 47.3±19.2范围 ＜0.04～0.49 ＜0.010～0.107 0.03～1.78 0.07～1.23 18.8～76.9

2016—2017年4座核电站周边海域鱼类中均未检出134Cs、110mAg、58Co和60Co,检出限值分别为0.021 Bq/kg鲜、0.022 Bq/kg鲜、0.027 Bq/kg鲜 和0.030 Bq/kg鲜。在检出的放射性核素中,只有137Cs为人工放射性核素。姚沛林等[2]曾测定田湾核电站周边海域鱼类中137Cs的比活度范围和平均值分别为0.053～0.125 Bq/kg鲜和0.082 Bq/kg鲜,陈进兴等[10]曾测定大亚湾核电站周边海域兰园鲹鱼中137Cs的比活度范围为0.069～0.210 Bq/kg鲜,而本研究的测定结果略低,推断原因是不同鱼种对137Cs的富集能力不同。郑琪珊等[11]测定福清核电站周边海域生物体中238U、137Cs、226Ra和40K的比活度范围分别为未检出～1.095 Bq/kg鲜、未检出～0.073 1 Bq/kg鲜、未检出～0.090 0 Bq/kg鲜和20.4～99.0 Bq/kg鲜,与本研究的测定结果相近。此外,本研究测定的137Cs和226Ra远低于国家规定食品中800 Bq/kg鲜和38 Bq/kg鲜的检出限值要求[12]。

2.2 表层沉积物

4座核电站周边海域表层沉积物中的放射性核素比活度如表3至表6所示。

年份 站位比活度/(Bq·kg-1干)238 U 137 Cs 226 Ra 228 Ra 40 K 226 Ra/238 U 2016 T1 21.5±3.5 1.05±0.25 22.0±1.0 37.0±1.8 684±29 1.02 T2 21.8±3.5 ＜0.69 24.8±1.1 33.2±1.6 642±27 1.14 T3 24.6±3.7 0.72±0.19 25.4±1.1 34.4±1.6 627±27 1.03 T4 20.9±3.1 1.05±0.25 25.3±1.1 36.2±1.7 676±29 1.21 T5 20.8±3.1 ＜0.59 21.1±0.9 28.0±1.4 539±23 1.01 T6 22.5±3.1 0.71±0.19 23.0±1.0 32.0±1.5 594±25 1.02 2017 T1 30.0±4.4 1.03±0.20 26.3±0.8 45.7±1.6 714±29 0.88 T2 27.5±4.4 0.94±0.18 24.9±0.8 42.1±1.4 723±30 0.91 T3 41.2±5.9 ＜0.86 30.0±0.9 58.2±2.0 810±33 0.73 T4 26.1±4.0 0.62±0.15 23.1±0.7 34.5±1.2 578±24 0.89 T5 25.8±3.9 0.49±0.14 23.9±0.7 36.9±1.3 618±25 0.93 T6 22.9±3.7 0.60±0.13 22.5±0.7 34.6±1.2 609±25 0.98平均值 25.5±5.7 0.80±0.22 24.4±2.4 37.7±7.9 651±74 0.96±0.13

年份 站位 比活度/(Bq·kg-1干)238 U 137 Cs 226 Ra 228 Ra 40 K 226 Ra/238 U 2016 Q1 30.5±4.4 1.19±0.16 24.2±1.1 37.1±1.8 617±26 0.79 Q2 27.1±3.8 0.65±0.16 25.8±1.1 35.0±1.7 578±25 0.95 Q3 30.6±4.1 ＜0.45 25.8±1.1 36.5±1.7 514±22 0.84 Q4 33.1±4.4 ＜0.59 26.0±1.1 36.6±1.7 469±20 0.79 Q5 28.6±4.1 0.98±0.17 24.1±1.1 37.8±1.8 578±25 0.84 Q6 29.8±4.2 ＜0.60 25.4±1.1 36.5±1.7 463±20 0.85 2017 Q1 36.8±5.3 1.33±0.18 25.5±0.8 52.1±1.8 705±29 0.69 Q2 27.2±4.6 1.27±0.16 25.9±0.8 45.0±1.6 672±28 0.95 Q3 41.0±5.2 0.86±0.17 28.9±0.8 49.4±1.7 595±25 0.70 Q4 26.4±4.1 0.37±0.11 20.3±0.6 34.7±1.2 557±23 0.77 Q5 38.6±5.7 1.33±0.20 26.8±0.8 44.8±1.6 741±31 0.69 Q6 37.2±4.8 2.66±0.21 27.0±0.8 42.3±1.4 814±33 0.73平均值 32.2±5.0 1.18±0.64 25.5±2.1 40.7±5.9 609±108 0.79±0.09

年份 站位 比活度/(Bq·kg-1干)238 U 137 Cs 226 Ra 228 Ra 40 K 226 Ra/238 U 2016 N1 26.1±3.8 2.29±0.23 23.4±1.8 38.5±2.1 709±30 0.90 N2 31.8±4.3 1.89±0.22 22.2±1.7 38.2±2.0 662±28 0.70 N3 26.1±3.9 1.55±0.22 21.0±1.6 34.1±1.8 653±28 0.80 2017 N1 42.3±6.1 2.99±0.27 24.9±0.8 47.1±1.7 804±33 0.59 N2 39.7±5.4 2.30±0.24 23.1±0.7 50.9±1.8 735±30 0.58 N3 37.8±5.3 1.51±0.18 26.3±0.8 50.4±1.7 762±31 0.70平均值 34.0±7.0 2.09±0.56 23.5±1.9 43.2±7.2 721±58 0.69±0.12

年份 站位 比活度/(Bq·kg-1干)238 U 137 Cs 226 Ra 228 Ra 40 K 226 Ra/238 U 2016 F1 26.6±3.9 0.95±0.14 24.9±1.1 35.6±1.7 611±26 0.94 F2 39.5±4.9 1.41±0.19 27.5±1.2 41.4±2.0 687±29 0.70 F3 32.5±4.6 1.14±0.19 25.8±1.1 41.8±2.0 662±28 0.79 F4 48.6±6.6 1.52±0.18 25.7±1.2 40.9±2.0 684±29 0.53 F5 34.3±4.7 1.06±0.18 23.4±1.1 39.1±1.9 645±27 0.68 2017 F1 37.1±5.2 1.00±0.16 26.7±0.8 45.6±1.5 738±30 0.72 F2 48.8±6.5 1.51±0.21 27.6±0.9 49.0±1.7 777±32 0.57 F3 44.8±5.9 1.14±0.21 27.1±0.8 48.5±1.7 710±29 0.60 F4 47.8±6.3 1.16±0.24 29.0±1.0 51.8±1.8 782±32 0.61 F5 31.8±4.9 1.39±0.20 23.3±0.7 49.1±1.6 637±26 0.73平均值 39.2±8.0 1.23±0.21 26.1±1.8 44.3±5.3 693±58 0.67±0.12

2016—2017年4座核电站周边海域表层沉积物中均未检出134Cs、110mAg、58Co和60Co,检出限值分别为0.97 Bq/kg干、0.59 Bq/kg干、0.040 Bq/kg干和0.62 Bq/kg干。表 层 沉 积 物 中238U、137Cs、226Ra、228Ra和40K的 比 活 度 范 围 分 别 为20.8～48.8 Bq/kg干、＜0.37～2.99 Bq/kg干、20.3～30.0 Bq/kg干、28.0～58.2 Bq/kg干 和462～814 Bq/kg干,平 均 值 分 别 为32.2 Bq/kg干、1.25 Bq/kg干、25.0 Bq/kg干、41.1 Bq/kg干 和659 Bq/kg干;226Ra/238U的范围为0.53～1.21,平均值为0.81。

4座核电站周边海域表层沉积物中238U、137Cs、226Ra、228Ra和40K在2016年的平均比活度分别为28.9 Bq/kg干、1.21 Bq/kg干、24.3 Bq/kg干、36.5 Bq/kg干和615 Bq/kg干,2017年的平均比活度分别为35.5 Bq/kg干、1.29 Bq/kg干、25.7 Bq/kg干、45.6 Bq/kg干和704 Bq/kg干,由数据可得2016年的平均比活度略低于2017年,这可能与不同采样季节和不同海水盐度导致表层沉积物颗粒表面铀钍的吸附解析有关[13]。

周边海域表层沉积物中238U、137Cs、226Ra、228Ra和40K的平均比活度,最高的核电站分别为福清、宁德、福清、福清和宁德,最低的核电站分别为田湾、田湾、宁德、田湾和秦山。

2.3 不同海域表层沉积物的放射性核素比活度对比

本研究测定的4座核电站周边海域表层沉积物中的放射性核素比活度与其他研究测定数据的对比如表7所示。

海域比活度/(Bq·kg-1干)238 U 137 Cs 226 Ra 228 Ra 40 K 226 Ra/238 U渤海湾[14] 16.2 14.10 25.2 - 710 1.56胶州湾[15] 39.2 3.28 26.5 40.3 688 0.68田湾核电站 25.5 0.80 24.4 37.7 651 0.96长江口[16] 32.8 - 24.3 - 628 0.74秦山核电站 32.2 1.18 25.5 40.7 609 0.79宁德核电站 34.0 2.09 23.5 43.2 721 0.69福清核电站 39.2 1.23 26.1 44.3 693 0.67厦门潮间带[17]40.2 - 32.4 69.3 692 0.81大亚湾[18] 67.4 2.41 35.3 62.8 711 0.52黄茅海-广海湾[8]77.4 1.52 36.6 58.1 571 0.47阳江核电站[19]82.4 2.21 36.6 57.1 621 0.44北部湾[20] 35.4 1.16 27.7 44.9 538 0.78

本研究测定的4座核电站周边海域表层沉积物中的238U、226Ra和228Ra基本随纬度降低而逐渐增大,但均在各海域的历史本底范围内。与已有文献的测定结果相比,本研究测定的137Cs比活度较低,推断原因为日本福岛事件对我国近海的影响有限,已存在的137Cs随时间逐渐衰减。

2.4 表层沉积物来源

2.4.1226Ra和238U的比活度比值

226Ra和238U均为238U系放射性核素,是衰变系中相对稳定的放射性核素。根据本研究测定的226Ra/238U的范围和平均值,2016-2017年4座核电站周边海域表层沉积物中的226Ra和238U并未达到衰变平衡。陈敏等[21]提出我国近岸海域表层沉积物中的226Ra/238U普遍存在不平衡现象,并认为这是由镭的易迁移性所导致的。

由表7可以看出,田湾、秦山、宁德和福清4座核电站周边海域表层沉积物中226Ra/238U的平均值随纬度降低而逐渐减小,表明这些海域的表层沉积物来源有所不同。田湾核电站周边海域表层沉积物中的226Ra/238U与渤海湾的数据均较高于其他海域,其原因可能是历史上的旧黄河口位于田湾核电站周边海域,旧黄河对黄海悬浮物的输入正是如今田湾核电站周边海域表层沉积物的主要来源,而如今黄河已改道渤海湾,对渤海悬浮物的输入是渤海湾表层沉积物的主要来源。秦山核电站周边海域表层沉积物中的226Ra/238U与长江口的数据相近,Wang等[22]认为杭州湾表层沉积物的来源为钱塘江和长江的悬浮物沉积,其中长江口的悬浮物输入占主要部分,印证上述数据相近的结果。

2.4.2226Ra和228Ra比活度的线性相关

226Ra和228Ra均为原生放射性核素,分别属于天然衰变系238U系和232Th系,是衰变系中相对稳定的放射性核素。Asikainen[23]认为放射性核素226Ra和228Ra广泛存在于地表岩石,其含量取决于岩石中铀和钍的含量。针对226Ra的研究表明,岩石风化后转为悬浮物,经由河流输入海洋,并最终变为海洋沉积物。本研究认为在一定海域范围内,如果沉积物来源较为单一,沉积物中的226Ra和228Ra应具有较高的相关性;如果沉积物来源较为复杂,沉积物中的226Ra和228Ra的相关性较低。

4座核电站周边海域表层沉积物中226Ra和228Ra比活度的线性相关如图1所示。

田湾、秦山、宁德和福清4座核电站周边海域表层沉积物中226Ra和228Ra比活度的线性相关系数平方值(R2)分 别 为0.753 7、0.306 6、0.595 2和0.239 0,原因为同一核电站周边海域的水动力情况相似。田湾核电站周边海域表层沉积物的来源为旧黄河口输出,秦山核电站周边海域表层沉积物的来源为钱塘江和长江的悬浮物混合沉积,因此秦山核电站周边海域表层沉积物中226Ra和228Ra比活度的相关性低于田湾核电站。宁德核电站周边海域没有较大河流输入,有研究表明浙江福建近岸海域冬、春季的水流流向为自北向南[24],长江泥沙可以输送至台湾海峡[25],宁德核电站周边海域表层沉积物可能为长江的悬浮物输入沉积,福清核电站周边海域北部受闽江和长江悬浮物混合沉积的影响,因此福清核电站周边海域表层沉积物中226Ra和228Ra比活度的相关性低于宁德核电站。

3 结语

本研究选取4座我国沿海已运营的核电站为研究对象,分别于2016年6-9月和2017年4-7月调查其周边海域鱼类和表层沉积物中主要放射性核素的比活度,主要得到3点结论。①4座核电站周边海域鱼类和表层沉积物中主要放射性核素的平均比活度均在历史本底范围内,表明核电站的运营未对周边海域鱼类和表层沉积物中的放射性水平造成影响。本研究测定的鱼类中的137Cs和226Ra比活度远低于国家规定的食品检出限值要求[12]。②4座核电站周边海域表层沉积物中的238U、226Ra和228Ra比活度基本随纬度降低而逐渐增大,137Cs比活度与早期文献测定结果相比随时间逐渐衰减。③4座核电站周边海域表层沉积物中的226Ra/238U平均值随纬度降低而逐渐减小,表明这些海域的表层沉积物来源有所不同,且226Ra与228Ra比活度的相关性越高,海域表层沉积物的来源越单一。