中欧环境空气臭氧评价对比与启示

王晓彦，解淑艳，汪 巍，张 良，朱媛媛，刘 冰，王 帅

1.中国环境监测总站，国家环境保护环境监测质量控制重点实验室，北京 100012 2.河北省生态环境应急与重污染天气预警中心，河北 石家庄 050000

20世纪80年代，作为欧洲监测和评估项目(EMEP)中的一项义务性扩展监测活动，欧洲相关国家开始开展较为系统的O3监测工作，并在2018年覆盖到EMEP监测网络中的28个国家的141个背景点位[7]。基于1996年《空气质量评价和管理指令》(96/62/EC)[8]，欧盟于2002年发布了《环境空气中有关臭氧的指令》(2002/3/EC)[9]，将O3作为强制性监测项目纳入空气质量管理体系，从保护人体健康和植被两方面设立O3浓度限值，并要求定期对外发布O3浓度监测和评价结果。2008年，欧盟发布《欧洲环境空气质量及清洁空气指令》(2008/50/EC)[4]，对包括O3在内的多项污染物的监测、评价和管理要求作出了进一步规定。目前，该指令已成为欧盟各国开展环境空气质量评价的基本依据[4]。我国虽在《大气环境质量标准》(GB 3095—1982)和《环境空气质量标准》(GB 3095—1996)中设立了O31小时平均浓度(O3-1 h)标准限值，但当时并未将其作为强制性指标开展监测和评价。后期，在《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中新增了O3日最大8小时滑动平均浓度(MDA8)限值，同时依据《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013)，基于国家环境空气质量监测网，在全国层面正式拉开了系统性开展O3监测和评价的序幕[10-12]。

相较于欧盟，我国O3监测和评价起步较晚，且目前针对O3的例行考核评价主要基于城市建成区O3浓度监测结果，在O3标准限值、保护对象、评价指标、评价时间尺度、参评点位类型的设定和选取，以及与前体物排放量的关联性分析等方面尚存一定差距。近年来，我国空气质量总体呈不断改善趋势，但部分地区O3污染问题逐渐凸显。例如，2019年，全国337个地级及以上城市，以及京津冀及周边地区、长三角地区、汾渭平原等重点区域的O3平均浓度均较2018年呈上升趋势[13-14]。随着空气质量精细化管理需求的不断提升，我国对空气质量评价工作的要求也越来越高。本文从多方面对比了中欧环境空气O3评价的异同点，并以石家庄市为例，基于其2017—2020年8个国控站点O3观测数据，采用欧盟常用的3项评价指标，尝试性地开展了评价应用和浓度对比。最后，基于欧盟O3评价对我国的启示，提出未来完善我国O3评价的相关建议，以期更好发挥其对O3污染防治的数据支撑作用。

1 中欧O3标准对比

结合世界卫生组织(WHO)2005年全球更新版《空气质量准则》中的O3标准，对比我国和欧盟O3标准(表1)，发现以下异同点：

在浓度限值上，我国和欧盟均设置了O3-1 h限值和MDA8限值。我国以城市O3MDA8二级标准(160 μg/m3)作为年度达标考核依据，与WHO过渡目标值一致，略宽松于欧盟120 μg/m3的目标值；我国O3-1 h限值二级标准(200 μg/m3)介于欧盟1 h通报限值(180 μg/m3)和警报限值(240 μg/m3)之间。

表1 环境空气O3标准对比[4,11-12,15-17]Table 1 Comparison of ambient air quality standards for ozone

在超标天数上，我国通过将每年MDA8第90百分位数与160 μg/m3的标准限值进行比较来判定是否达标。在全年每日数据有效的情况下，相当于每年允许超标36 d，宽松于欧盟MDA8每年超标次数不超过25次的要求。

在保护对象上，欧盟针对保护人体健康和保护植被两类目标分别设定了O3达标限值，并采用不同的指标进行限制；我国《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)按照功能区将O3达标限值划分为两级，其中，面向一类功能区的一级标准在一定程度上可以反映出对生态系统的保护，二级标准则侧重于对人体健康的保护，但两级标准的表征方式相同。

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在测定环境上，欧盟标准中规定的气态污染物的体积均是指在大气温度为293 K(20 ℃)、压力为101.3 kPa状态下的测定结果；我国《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)最初规定的气体状态是指温度为273 K(0 ℃)、压力为101.3 kPa时的标准状态，2018年修改单将其更新为温度为298 K(25 ℃)、压力为101.3 kPa时的参比状态，与欧盟等关于气体状态的国际主流规定接近。

2 中欧O3评价特点

为满足空气质量状况和变化趋势信息公开的要求，欧盟每年发布《欧洲空气质量年报》，同时不定期发布相关评价报告。我国每年例行发布《中国生态环境状况公报》和《中国生态环境质量报告》，并从2013年起每月发布《全国城市空气质量报告》。对照欧盟和我国官方发布的环境质量/空气质量报告，总结得出两者在O3评价上有以下特点。

2.1 保护对象

欧盟环境空气质量标准针对保护人体健康和植被分别设定了O3标准限值，并在空气质量年报中开展相应评价。以《2018年欧洲空气质量年报》为例，除根据MDA8等指标评价各国在保护人体健康方面的达标情况外，在“生态系统空气污染暴露”部分，以AOT40指标系统评价了O3对欧盟乡村地区农作物、植被及森林(在欧盟相关指令中，农作物、植被和森林通常分类表述，此为直译，下同)的暴露影响[17]。我国虽在《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中对自然保护区等一类功能区设定了O3浓度一级标准限值，但在例行生态环境质量年报中暂未对其开展评价，而AOT40在我国的应用目前主要集中于O3对农作物的影响研究等科研领域[18-19]。

从保护人体健康角度，除开展O3浓度达标情况统计外，欧盟结合人口密度数据，进一步开展了人口暴露评价。例如，对MDA8第93.2百分位数(第26高值)进行分档，统计暴露于不同O3浓度区间的人口百分比，并计算得出人口加权浓度[20]。而在我国目前的O3例行考核评价体系中，暂未涉及人口暴露影响评估。

2.2 评价指标

通过对比我国和欧盟常用的O3评价指标(表2)发现，欧盟主要采用两大类指标：一类是用于反映O3浓度水平的评价指标，包括表征O3光化学生成和高污染事件的极值指标，如MDA8第4高值；另一类是用于反映暴露影响的累积评价指标，以表征人体暴露影响的SOMO35(定义见表2)，以及表征植被暴露影响的AOT40为代表。

表2 中欧常用O3评价指标对比[13,17,20,23-28]Table 2 Comparison of common ozone metrics in China and Europe

在我国例行考核评价中，主要采用O3MDA8第90百分位数和超标天数来判断O3总体水平及达标情况。与欧盟相比，我国O3考核评价所采用的评价指标相对单一，对于O3污染事件及峰值浓度水平的评价涉及较少，且暂未对人体、植被暴露影响开展系统性评价。但在科研领域，我国已开展了相关研究[21-22]。

2.3 评价时段

欧盟2008/50/EC规定了开展O3评价的时段，例如：对于保护人体健康，O3超标天数对应每年夏季(4—9月)的统计数据；而对于保护植被和森林，则要求分别统计5—7月和4—9月的AOT40值。因此，《欧洲空气质量年报》和相关报告在判断O3超标情况和高值浓度时，多选用4—9月[7,17]或4—10月[23]等重点时段的O3观测数据；在评价O3总体浓度水平时，则选取全年时段的O3观测数据[29]。我国O3例行评价统一采用全年O3观测数据开展总体评估，对O3污染高发时段的针对性评估则较少涉及。

除围绕O3MDA8开展日评价、年评价和年际变化比较外，欧盟还对照保护人体健康的O3-1 h通报限值(180 μg/m3)和警报限值(240 μg/m3)，开展O3小时超标情况评估，评价指标包括站点超标数量和比例、超标天数、1 h浓度最高值、站点平均超标次数、超标平均持续小时数等[30]。我国O3例行评价主要围绕MDA8达标情况及其平均浓度的变化趋势来开展，对站点或城市O3-1 h超标情况体现较少。

2.4 参评点位类型

考虑到人体健康和植被两类保护对象，欧盟2008/50/EC要求O3定点监测站点的选址需覆盖城区、城郊、乡村和背景地区，并根据人口数量规定了各类区域的最少站点数。在开展O3评价时，各类站点的监测数据等同考虑。以《2020年欧洲空气质量年报》为例，在评价2018年MDA8第93.2百分位数分布时，共应用到2 188个站点的监测数据，其中背景站1 788个、交通站151个、工业站249个；在评价2009—2018年SOMO35年际变化时，共应用到城区、城郊、乡村、交通和工业等5类监测站点的监测数据[31]。欧盟空气质量评价多以站点为单元进行数据统计和展示。

我国O3考核评价是基于国家环境空气质量监测网国控点位监测数据开展的。“十三五”期间参评的1 436个国控点位大都处于城市建成区，覆盖的空间类型相对单一。近年来，我国在背景站和区域站也逐步开展了O3监测，但暂未纳入空气质量考核评价。考虑到行政管理等需求，我国通常以城市为单元开展全国O3浓度统一评价和横向比较。

2.5 前体物排放量评价

O3浓度与VOCs、NOx等前体物的排放量密切相关。欧盟在统计O3年际变化趋势时，通常会结合各成员国VOCs和NOx排放量变化情况进行综合分析，可在一定程度上反映出人为减排在O3污染管控中的成效。例如，1990—2004年欧洲经济区(EEA)32个国家O3前体物排放总量下降了36%，基于交通运输、工业、农业等10类不同行业的划分结果，可细化得出NOx、非甲烷挥发性有机物(NMVOC)、一氧化碳(CO)、甲烷(CH4)等不同污染物对前体物排放总量变化的贡献占比[32]。除前体物排放因素外，气象条件对O3浓度的年际变化同样有较大影响。SOLBERG等[33]基于关键气象因子筛选结果，采用广义线性模型对1990—2010年EMEP监测网络乡村站点开展了O3浓度气象条件影响的修正研究。目前，我国O3例行考核评价对O3浓度与VOCs、NOx等前体物排放量及气象条件的关联性分析涉及较少。

3 指标应用案例分析

3.1 数据和指标

为初步探讨欧盟O3评价指标在国内的应用可行性，并对比O3浓度水平差异，选取欧盟常用但在我国例行评价中暂未涉及的MDA8第4高值、SOMO35和AOT40等3项指标，对石家庄市2017—2020年8个国控站点O3观测数据进行分析。以MDA8第4高值反映O3污染峰值水平，并与MDA8第90百分位数的年际变化进行比较；以7个市区国控站点观测数据计算SOMO35，分析人体暴露影响；以封龙山风景区对照点观测数据计算AOT40，分析植被和森林暴露影响。鉴于我国和欧盟空气质量标准对气体状态中的温度的规定相差较小(5 ℃)，因此，在进行数值比较时，将两者的O3浓度以等同情况考虑。石家庄市各站点O3MDA8和O3-1 h数据的有效率分别为92%～99%和93%～99%。

3.2 结果讨论

3.2.1 MDA8第4高值

各站点每年MDA8第4高值基本出现在5—7月，其中62.5%集中在6月。各站点MDA8第4高值总体相当，平均值为236～266 μg/m3；各站点MDA8第4高值的年际变化存在一定波动，多数站点2019年MDA8第4高值普遍高于其他年份，22中南校区、高新区、西北水源等站点MDA8第4高值总体呈逐年下降趋势。图1对比了各站点的MDA8第4高值(相当于第99百分位数)和我国用于年达标评价的MDA8第90百分位数，发现两者的年际变化趋势基本一致，各站点的MDA8第4高值是MDA8第90百分位数的1.2～1.5倍，其中有72%为1.3倍左右。相对来说，封龙山站点MDA8第4高值波动幅度最大，2018年最低，为184 μg/m3，而同期其他站点均超过220 μg/m3。1990—2012年，欧洲EMEP监测网55个乡村站点(欧洲O3峰值多发地区)各年平均MDA8第4高值普遍低于160 μg/m3[17]。与之相比，石家庄市O3污染的峰值浓度水平偏高，污染程度较重。

图1 2017—2020年石家庄市8个站点MDA8第4高值和第90百分位数对比Fig.1 Comparison of 4th highest and 90th percentile of MDA8 at 8stations in Shijiazhuang during 2017-2020

3.2.2 SOMO35

7个站点SOMO35的年际变化显示(图2)，除西北水源站点外，各站点2017—2020年SOMO35基本呈先升后降趋势，2019年SOMO35普遍高于其他年份。各站点SOMO35总体相当，各年度SOMO35平均值为13 009～17 540 μg/m3·d。SOMO35指标未列入欧盟2008/50/EC指令，也无明确的限值要求，但研究发现，欧盟MDA8目标值(120 μg/m3)对应的SOMO35大约为6 000～8 000 μg/m3·d，因此，欧盟在分析O3人口暴露影响时，普遍选取6 000 μg/m3·d作为全年SOMO35的推荐限值[34]。研究显示，2017年，欧盟28个成员国共有18.5%和0.3%的人口分别暴露于SOMO35高于6 000 μg/m3·d和10 000 μg/m3·d的空气中[35]。对比来看，2017—2020年石家庄市7个站点中，2017年人民会堂站点SOMO35最低(10 149 μg/m3·d)，但仍高于6 000 μg/m3·d的限值；2019年西北水源站点SOMO35最高，达18 828 μg/m3·d。这反映出当地人口普遍暴露于较高O3浓度环境中。

图2 2017—2020年石家庄市7个站点SOMO35对比Fig.2 Comparison of SOMO35 at 7 stations in Shijiazhuang during 2017-2020

3.2.3 AOT40

2017—2020年封龙山站点全年、4—9月和5—7月(北京时间每日08：00—20：00)AOT40的年际变化如图3所示。图3显示，封龙山站点AOT40的年际波动较大，其中：2017年和2018年相对较低，且3个统计时段的AOT40较为接近，反映出2017—2018年O3-1 h高值主要集中在5—7月；2019年各时段AOT40均有明显上升，2020年整体又略有下降，全年AOT40和4—9月AOT40接近，但均远高于5—7月AOT40，反映出2019—2020年O3-1 h高值的分布较为分散，在4月、8月和9月也多有发生。欧盟2008/50/EC规定的保护植被的AOT40(5—7月)目标值和长期目标值分别为18 000 μg/m3·h和6 000 μg/m3·h，欧洲《远距离跨境空气污染公约》(CLRTAP)设定的保护森林的AOT40(4—9月)关键限值为10 000 μg/m3·h[17]。以2018年挪威8个站点和2017—2020年我国石家庄封龙山站点AOT40(4—9月)水平为例进行对比：挪威8个站点中，Birkenes Ⅱ站点数值最高，为15 864 μg/m3·h[36]。石家庄市封龙山站点2018年数值最低(20 832 μg/m3·h)，相当于同年度挪威Birkenes Ⅱ站点的1.3倍；2019年和2020年数值显著上升，分别约为Birkenes Ⅱ站点2018年AOT40的9.8倍和7.6倍。

图3 2017—2020年石家庄市封龙山站点AOT40变化趋势Fig.3 Trends of AOT40 at Fenglong Mountainstation in Shijiazhuang during 2017-2020

4 启示与建议

相比欧盟环境空气O3评价方法，我国O3例行评价重点围绕二类功能区开展，保护对象和参评点位类型较为单一，采用的评价指标相对较少，主要侧重于O3平均浓度及总体超标情况统计，对O3-1 h超标评价涉及较少，在人体和植被暴露影响评价方面尚有不足，同时也暂未将O3浓度与关键前体物排放量及气象条件紧密结合。本研究采用欧盟3项O3评价指标对石家庄市开展的尝试性评价显示，相对于欧盟整体或欧盟部分国家，石家庄市O3污染峰值浓度水平偏高，污染程度较重，人体、植被等暴露于较高O3浓度环境中。

为了从不同角度更加全面地评估O3污染的影响和开展国内外O3污染水平对比，需进一步完善我国O3评价体系，以更好地发挥其对O3污染管控的数据支撑作用。对照欧盟O3评价经验，可考虑从以下方面进行借鉴：

1)兼顾两类功能区。我国目前的空气质量例行评价基本围绕以保护人体健康为目标的二级标准开展。考虑到O3污染对植被的不利影响，有必要同时兼顾两类功能区开展评价，从保护对象上扩展O3评价的范围。

2)多角度丰富评价指标。在目前平均浓度和优良率总体评价的基础上，有必要引入反映O3污染事件及峰值浓度水平、人体和植被暴露影响、O3-1 h超标情况等的评价指标，逐步形成全方位、多层次的O3评价指标体系。

3)扩展参评点位类型。我国参与考核评价的国控站点基本位于城市建成区，其所代表的面积、区域类型和保护对象相对有限。建议充分利用现有背景站、区域站、区县站、交通站等不同类型站点的O3观测数据，开展综合评价，为筛选O3污染高发和高值地区提供数据依据。

4)纳入暴露影响评估。建议参照欧盟SOMO35、AOT40等指标，综合现有各类型站点观测数据，开展针对人体、植被等的O3累积暴露水平评价。同时，可结合人口密度数据，进一步评估不同暴露水平下的受影响人口比例，以提高O3污染防治的针对性和目标性。

5)关联前体物排放变化。近年来，随着NOx、VOCs等污染管控的不断深入，O3前体物的排放量已发生较大变化。建议在适当修正气象条件影响的前提下，将O3浓度与前体物排放量相结合，开展趋势评价，为阶段性减排方案的制定提供技术依据。